东海闽浙沿岸泥质区T08柱样的木质素特征❋

许　倩, 李先国， 张大海， 杜培瑞， 王　敏

(中国海洋大学海洋化学理论与工程技术教育部重点实验室， 山东 青岛 266100)

东海闽浙沿岸泥质区T08柱样的木质素特征❋

许倩, 李先国❋❋， 张大海， 杜培瑞， 王敏

(中国海洋大学海洋化学理论与工程技术教育部重点实验室， 山东 青岛 266100)

摘要：为了解古植被对气候变化的响应，本文对从闽浙沿岸泥质区采集的T08柱状沉积物的木质素特征进行了分析，结合TOC和δ13C参数分析，探讨了2000多年以来沉积物中陆源有机碳的来源和降解变化规律。该柱样上半段木质素的含量(∑8、Λ8)显著高于下半段, 表明现代陆源输入的增加。紫丁香基酚类/香草基酚类(S/V)、肉桂基酚类/香草基酚类(C/V)和木质素酚类植被指数(LPVI)三者变化趋势基本相同，显示该沉积柱中木质素主要来源于被子植物木本和草本组织，裸子植物草本组织也有一定的贡献。植被参数的变化一定程度上反映了陆源植被对气候变化的响应，但存在时间滞后现象。S、V系列的酸醛比((Ad/Al)s、(Ad/Al)v)和P/(V+S)(P：对羟基酚类)分析表明木质素经历了中等程度的氧化降解和去甲基/去甲氧基降解，且降解程度没有随着深度的增加而增加。木质素降解参数对气候变化的响应，基本不存在时间滞后现象。

关键词：陆源有机物； 木质素； 陆源植被； 闽浙沿岸泥质区

引用格式：许倩, 李先国， 张大海, 等. 东海闽浙沿岸泥质区T08柱样的木质素特征[J].中国海洋大学学报(自然科学版)， 2016, 46(5)： 70-77.

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古植被重建能够有助于更好的了解陆地植被随气候变化的历史，从而有可能评估未来气候变化对陆地生态系统影响的关键信息。木质素是陆生维管植物细胞壁的主要成分，具有来源单一(陆生)、存在广泛、抗降解能力强和参数信息丰富等优点，是陆源有机物的良好指示剂，广泛用于古环境和古气候的重建，以及碳的生物地球化学循环等研究[1-3]。碱性CuO氧化分解木质素可得到四大类甲氧基酚类化合物：香草基酚类(V)、紫丁香基酚类(S)、肉桂基酚类(C)和对羟基酚类(P)[3]。其中V系列单体存在于所有的维管植物中，S系列单体只存在于被子植物中，C系列单体主要存在于裸子植物和被子植物的草本组织中[3-4]。这些酚类化合物的含量和比例衍生出了丰富的木质素植被参数(S/V、C/V和LPVI等)和降解参数((Ad/Al)v、(Ad/Al)s和P/(V+S))，可以反映样品中的植被组织类型和降解程度等[5]。结合定年数据，可重建沉积有机物中陆源植被的变化历史。

东海是世界上最大的边缘海之一，具有广阔的大陆架。闽浙沿岸泥质区是东海现代陆架主要沉积中心之一，有高的沉积速率和相对稳定的沉积动力条件，能够提供较高分辨率沉积有机质信息[6]。很多学者以沉积物敏感粒径、黏土矿物组合和元素组合、有孔虫和介形虫为指标，分析了该泥质区的沉积物物源以及古环境演变过程，但以沉积柱中木质素为指针的研究鲜有报道[7-9]。本文分析了采自该泥质区T08柱样中的木质素特征，结合TOC和δ13C数据资料，对其中有机质的来源和降解特征进行了讨论，探讨了不同时期陆源有机物输入和沉积状况及其对古环境、古气候变化的响应。

1样品采集与分析方法

1.1 样品采集

T08柱样依托973计划项目“我国陆架海生态环境演变过程、机制及未来变化趋势预测”于2011年4月采自闽浙沿岸泥质区(见图1)。采样点的地理坐标为(122°28.346'E，28°30.233'N)，柱样全长219cm，站位水深64.6m，重力采样器采集。柱样1cm切割，密封，-20℃保存。该柱样的沉积速率在0～-119、-119～-159、-159～-199cm阶段分别为0.12、0.26、0.06cm·a-1，以-159～-199cm阶段的沉积速率外推至-219cm，得到柱样总的时间跨度约为2145年[10]。

(重绘自Guo Z.G, et al.2007[11]。TsWC：对马暖流；TaWC：台湾暖流；ZCC：浙闽沿岸流；YSCC：黄海沿岸流；KC：黑潮；YSWC:黄海暖流；ECS：东海。modified after Guo Z.G, et al.2007[11]. TsWC：Tsushima Warm Current；TaWC：Taiwan Warm Current；ZCC：Zhejiang Coastal Current；YSCC：Yellow Sea Coastal Current；KC：Kuroshio Current；YSWC:Yellow Sea Warm Current；ECS：East China Sea.)

图1采样位置及黄、东海潮流与主要泥质沉积区分布图

Fig.1Sampling site and the general sedimentary areas and

circulation systems in the Yellow Sea and East China Sea

1.2 木质素的分析方法

木质素采用碱性CuO氧化-气相色谱法测定，具体方法参照文献[12]。木质素各参数分别具有不同的指示意义：Σ8反映样品中木质素总量，Λ8指示总有机碳中木质素总量，C/V用来区分木质素是草本组织或木本组织来源，S/V可以区分木质素是被子植物或裸子植物来源，LPVI能够更加准确的判断植被来源；(Ad/Al)v、(Ad/Al)s、P/(V+S)是木质素降解程度的指标。

2结果与讨论

2.1 有机物来源

在T08柱样中, TOC的变化范围为0.35 %～0.86%，总有机质δ13C变化范围为-22.42 ‰～-21.51 ‰[13]。TOC含量分布从底层到表层呈现波动上升趋势，指示从过去到现在总沉积有机质含量逐渐增加。δ13C可用于有机物来源的判断。T08柱样从底层到表层δ13C呈现出波动下降趋势，表明从过去到现在该柱样中陆源有机物所占比例呈现出增加的趋势[13]，同时也表明陆源有机物的增加是沉积有机质含量增加的重要原因。有机物的元素和同位素组成，再结合木质素参数，可以提供更准确的沉积有机物来源和有机质组成信息[14]。

2.2 木质素丰度

木质素可通过河流和海洋环流被输运到海洋沉积物中。研究表明，闽浙沿岸泥质区的形成主要是由源自长江的悬浮体由冬季沿岸流以悬移方式搬运沉积的，大量营养盐通过长江径流和台湾暖流输入该区域[15]。长江径流、闽浙沿岸流和台湾暖流是影响该泥质沉积的主要环流体系。而根据王可等人的研究，台湾暖流和闽浙沿岸流可能分别形成于8.0～5.0cal. kaBP和10.0～7.1cal.kaBP时期；自形成至今，沿岸流和台湾暖流的强弱可能发生过一些变化，但其主轴并没有发生太大的偏离[16]。

∑8(mg/10gdw)指示10g干沉积物样品中木质素氧化产物V、S和C系列单体的总量。Λ8(mg/100mgOC)指示100mg有机碳中V、S、C 3个系列木质素单体含量，以样品总有机碳含量归一化。∑8和Λ8指标通常用来估计沉积物中总有机物的相对含量[17]。

在T08柱样中，∑8的变化范围为0.14～0.48mg/10 gdw，平均值为0.29mg/10 gdw；Λ8的变化范围为0.25～0.74mg/100mgOC，平均值为0.48mg/100mgOC(见图2)。∑8和Λ8的变化趋势与TOC的变化趋势基本一致。长江冲淡水入海后，由于絮凝作用及台湾暖流的阻隔，其所携带的泥沙和陆源物质主要在长江口和沿闽浙沿岸沉积，形成斑块状的长江口泥质区和条带状的闽浙沿岸泥质区。自长江口沿闽浙沿岸向南，随着源自长江的悬浮体不断沉积，陆源有机物的输送逐渐减少，因此，T08柱样∑8和Λ8均明显低于长江口E4柱样[18]；同时，随着颗粒物在水中停留时间的变长和输送距离的增加，陆源有机物经历更大程度的微生物降解[19]，也是导致T08柱样∑8和Λ8低于长江口柱样的重要原因。

T08柱样上半段(约-110cm以浅)∑8和Λ8显著高于下半段，表明现代陆源输入的增加，这与δ13C和TOC所指示的结果是一致的(见图2a)，这也说明陆源有机物的增加是沉积有机质含量增加的重要原因。沉积物的粒径是影响有机物含量的重要因素，粒径小的沉积物其比表面积大，能吸附更多的有机物[10]。该柱样底部(-150～-219cm)粒径比上段(0～-130cm)粒径粗，这一研究结果与∑8和Λ8的含量变化相对应[10]。-140～-190cm段(约1100～1800aBP)，∑8(0.14～0.25mg/10gdw)和Λ8(0.25～0.50mg/100mgOC)含量比其他时期明显偏低。中国大陆在约1700～3000aBP时期整体处于冬季风强盛期[20]，气温相对较低,但期间存在一个气候温和期(2230～2500aBP)[21]；而近1700a以来整体处于冬季风减弱期[20]。温度降低，陆源被子植物减少[22]，由此推测，温暖湿润的气候是导致T08柱样中近代陆源维管植物信号(木质素含量)明显增强的主要原因。但是，一方面陆源植被对气候变化的响应相对滞后[23-24]；另一方面在进入海洋沉积物被埋藏之前，木质素等陆源生物标志物很大一部分还要在陆地土壤中经历较长时间的降解过程[19]。因此，木质素含量对气候变化的响应明显相对滞后。在该柱状样最底部(-190cm以深，1800～2145aBP)，∑8和Λ8又有增加的明显趋势，大致对应于竺可桢研究的气候温和期(2230～2500)，当然同样存在一定的时间滞后。

( ∑8(a)和Λ8(b)随着深度增加的变化趋势。Variation trends of ∑8(a)and Λ8(b) with increasing depth.)

图2T08柱状中木质素含量变化

Fig.2Variation of lignin content in core T08

2.3 木质素的母源植被类型

木质素氧化产物的S/V和C/V值可用来评估母源植被类型[3]。S/V用以区分木质素来源于裸子植物(～0)或被子植物(0.60～4.0),C/V用于区分草本组织(>0.2)和木本组织(<0.05)[25]。

T08柱样中，S/V的变化范围为0.30～1.13，平均值为0.73(见图3)，指示木质素主要来源于被子植物，但近代较低的S/V值又表明其中也有一定的裸子植物的贡献；C/V变化范围为0.03～0.33，平均值为0.12(见图3)，表明木本组织对该沉积柱中木质素氧化产物的贡献更大，但草本组织也有一定贡献。另一方面，S/V对C/V交叉作图(见图4)表明木质素的来源以被子植物草本组织和木本组织为主，裸子植物的贡献相对较少(尤其是裸子植物草本组织)。总体来看，S/V和C/V值表明T08柱样中的木质素主要来源于被子植物的木本和草本组织，裸子植物贡献不大。

(S/V(a)和C/V(b)随着深度增加的变化趋势。 Variation trends of S/V(a) and C/V(b) with increasing depth.)

图3T08柱样中木质素植被参数S/V和C/V的垂直分布

Fig.3The vertical profiles of lignin vegetation parameters

(S/V and C/V) in core T08

(A-被子植物木本组织，a-被子植物草本组织，G-裸子植物木本组织，g-裸子植物草本组织。A-Angiosperm woody tissue，a-Angiosperm nonwoody tissue，G-Gymnosperm woody tissue，g-Gymnosperm nonwoody tissue.)

图4T08柱样中木质素酚类S/V与C/V交叉图

Fig.4Cross plot of ligin phenol parameters C/V

versus S/V in samples from core T08

但是，由于木质素各系列单体的降解速率不同(C>S>V)，利用S/V和C/V参数进行植被来源分析的准确性明显降低，尤其在降解程度较高的沉积环境中更是如此。为此，科研工作者又提出了另一个受木质素降解影响较小的木质素酚类植被指数(LPVI)参数，它对较小的植被和环境变化更加敏感，广泛用于植被来源的判断[26]。其计算公式如下：

LPVI=[S(S+1)/(V+1)+1]×[C(C+1)/(V+1)+1]。

其中：S、V、C分别表示S、V和C系列单体在木质素总量Λ8中所占的比例(%)。不同类型植被的LPVI平均值和变化范围见表1[27]。

表1　木质素酚类植被指数(LPVI)的平均值和范围[27]

T08柱样中，LPVI的变化范围为8.65～172.83，平均值为61.16(见图5)，可推断沉积物中的陆源有机物主要来源于被子植物木本组织，存在少量裸子植物草本组织。这与S/V和C/V值的判定结果略有不同。

比较图3和5可以看出，该沉积柱样中S/V、C/V和LPVI值的变化趋势基本相同：都是在0～-60cm段处于相对稳定的波动变化状态，-60cm以下开始呈增大趋势，直到大约-120cm以下再次处于相对稳定的波动状态；其中S/V和LPVI值一致的变化趋势相对于C/V值更加明显，应当归因于C系列单体更容易发生降解所致[28]。

0～-60cm段(约0～500aBP)，S/V值(范围：0.33～0.82，均值：0.65)表明沉积物中木质素主要来源于被子植物，但也有一定程度裸子植物的贡献，LPVI值(范围：12.16～88.61，均值：45.64)则显示沉积物中有裸子植物草本组织的输入；C/V值(范围：0.04～0.19，均值：0.10)表明沉积物中的木质素既有木本组织也有草本组织的贡献。由此推断，近500年以来该沉积柱中的木质素主要来自被子植物木本组织和裸子植物草本组织。

-60～-120cm段(约500～1000aBP)，S/V和LPVI值开始呈现明显增大趋势，分别由0.34和15增加到0.90和97.00，说明在此期间，该沉积柱中两种植被类型来源有机物的相对贡献发生了变化：陆源植被进一步由裸子植物向被子植物过渡。这种过渡可能与温度的变化有关。红原泥炭记录了该时期温度的上升[29]，这种温暖气候恰好与中世纪暖期相对应，为中国近2000年来持续时间最长的暖期[30]。随着温度的升高，被子植物更加繁盛，其对陆源有机质的贡献进一步增加[22]。显然，沉积物中的木质素参数对陆源植被类型过渡的反映也同样存在时间滞后。

(G-裸子植物木本组织，g-裸子植物草本组织，A-被子植物木本组织。G-Gymnosperm woody tissue，g-Gymnosperm nonwoody tissue,A-Angiosperm woody tissue.)

图5T08柱样的LPVI垂直分布图

Fig.5Vertical profile of LPVI for T08 core

-120～-219cm段(约1000～2145 aBP)，S/V(范围：0.55～1.13，均值：0.80)和C/V(范围：0.1～10.18，均值：0.14)表明沉积物中的木质素主要来源于被子植物草本组织，但也有一定的被子植物木本组织的贡献。LPVI值(范围：27.00～172.83，均值：75.95)则表明沉积物中被子植物木本组织的贡献最大，裸子植物的贡献很少。

如前所述，T08柱样中的陆源有机物主要来源于长江流域河流有机物的输送，因此，沉积柱中不同植被类型来源的陆源有机物相对贡献随年代的变化，反映了长江流域植被类型的历史变迁，也是一定程度上对气候变化的响应。

2.4 木质素降解程度分析

木质素的降解主要是通过侧链氧化和去甲基/去甲氧基两种方式完成[31]。S和V系列的酸醛比(Ad/Al)s和(Ad/Al)v是评估木质素氧化降解程度的重要指标，而P/(V+S)则指示木质素去甲基/去甲氧基降解程度的强弱。侧链氧化可导致(Ad/Al)s和(Ad/Al)v升高[32]，新鲜植物组织的(Ad/Al)v值为0.10～0.30，而高度降解木质素的(Ad/Al)v大于0.60[26]。通常P/(V+S)的值小于0.39时认为木质素的去甲基/去甲氧基降解程度较弱，处于0.39～0.63时认为降解程度中等，大于0.63时认为降解程度较强[33]。

T08柱样中(Ad/Al)V的变化范围为0.03～0.70，平均值为0.39；(Ad/Al)S的变化范围为0.03～0.52，平均值为0.30(见图6)。(Ad/Al)V和(Ad/Al)S分析表明木质素经历了中等程度的氧化降解。(Ad/Al)V与(Ad/Al)S具有相似的垂直分布特征。自长江口沿闽浙沿岸向南，随着源自长江的悬浮体在水中停留时间的变长和输送距离的增加，陆源有机物经历更大程度的微生物降解，因此，整体来看，T08柱样的降解程度高于长江口E4柱样[18-19]。此外李栋等的研究也表明，从长江口至闽浙沿岸泥质区表层沉积物的(Ad/Al)V和P/(V+S)逐渐增大，表明降解程度逐渐增加[34]。

(Ad/Al)V与(Ad/Al)S没有随着深度的增加而增加(见图6)，说明木质素在沉积物中被埋藏后受进一步氧化降解的影响很小，木质素的无氧降解缓慢也支持了这个结论[35]。一方面说明木质素抗降解能力较强，另一方面也说明T08站位的沉积环境比较适合有机物保存。(Ad/Al)s和(Ad/Al)V在-100～-125cm段(约800～1000aBP)均出现了2个低值区。800～1000aBP处于中世纪暖期，该暖期是一个不稳定的暖期，存在2个寒冷阶段，分别是十一世纪前期和十二世纪[36]，温度降低使得木质素在土壤中以及在河流和海洋传输过程中受降解的影响较弱，(Ad/Al)s和(Ad/Al)V的2个低值区可能与这2个寒冷阶段相对应。但是，与前述木质素含量和植被参数对气候变化的响应存在时间滞后不同，温度变化对木质素降解的影响是直接的，因此基本不存在时间滞后。

P/(V+S)变化范围为0.19～0.97，平均值为0.41(见图6)，表明沉积物中的木质素发生了中等程度的去甲基/去甲氧基降解。随着深度的增加，P/(V+S)略有增加，说明木质素在埋藏后受到一定程度的去甲基/去甲氧基降解。

((ad/Al)v(a)、(Ad/Al)s(b)、P/(V+S)(c)随深度增加的变化趋势。 Variation trends of (Ad/Al)v(a),(Ad/Al)s(b) and P/(V+S)(c) with increasing depth.)

图6T08柱样中木质素降解参数

((Ad/Al)v，(Ad/Al)s和P/(V+S))

Fig.6The lignin degradation parameters(Ad/Al)s，

(Ad/Al)v and P/(V+S) in T08 core

木质素的2种降解是同时发生的，但由于环境参数对它们的影响不同，其变化趋势也不尽相同。由图6可以看出，虽然P/(V+S) (c)与 (Ad/Al)v (a)和(Ad/Al)s (b)的变化趋势大体上是一致的，但P/(V+S)在-100～-125cm段并没有出现明显的2个低值，可能是由于温度或者沉积环境对两种降解方式影响的相对程度不同。

3结论

(1)T08柱状沉积物中木质素的含量∑8为0.14～0.48mg/10gdw，Λ8为0.25～0.74mg/100mgOC。S/V为0.30～1.13，均值为0.73；C/V介于0.03～0.33之间，均值为0.12；LPVI在8.65～172.83之间，均值为61.16。S/V、C/V和LPVI表明沉积物中陆源有机物的主要植被来源为被子植物木本和草本组织，少部分来源于裸子植物草本组织。木质素含量和植被参数的变化一定程度上反映了陆源植被对气候变化的响应，但存在时间滞后。

(2)该柱样(Ad/Al)V为0.03～0.70，均值为0.39；(Ad/Al)S介于0.03～0.52，均值为0.30， P/(V+S) 为0.19～0.97，均值为0.41。(Ad/Al)S与P/(V+S)分析表明木质素经历了中等程度的氧化降解和去甲基/去甲氧基降解，且降解(特别是氧化降解)主要发生在被埋藏之前。木质素降解参数对气候变化的响应基本不存在时间滞后。

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责任编辑徐环

Lignin Characteristics in a Sediment Core in the Fujian-Zhejiang Coastal Mud Area

XU Qian, LI Xian-Guo, ZHANG Da-Hai, DU Pei-Rui, WANG Min

(The Key Laboratory of Marine Chemistry Theory and Technology, Ministry of Education, Ocean University of China, Qingdao 266100, China)

Abstract:In order to understand the response of paleovegetation to climate changes, we analyzed the lignin composition in a sediment Core T08 collected from Fujian and Zhejiang Coastal Mud Zone. Together with the analysis of TOC and δ13C parameters, we discussed the variability of the sources and degradation of sedimentary terrigenous organic matter. The lignin content of upper core was higher than the lower half, indicating increased input of modern terrigenous vegetation. The changing trend of syringyl/vanillyl (S/V), cinnamyl/vanillyl (C/V) and the lignin phenol vegetation index (LPVI) was basically the same, indicating that lignin of the sediment core mainly came from the woody and non-woody tissues of angiosperms and non-woody tissues of gymnosperms also had some contribution. To some extent, the change of vegetation parameters reflects the response of terrestrial vegetation to climate change, but still exist time lag phenomenon. The ratios of the total acid phenols to the total aldehyde phenols of syringyl or vanillyl units ((Ad/Al)s and (Ad/Al)v) and P/(V+S)(P: p-hydroxyl phenols)indicated that lignin in the sediment core underwent moderate oxidative and demethylation/demethoxy degradation, and the degree of degradation did not increase with increasing depth. There is no time lag phenomenon in response of degradation parameters to climate change.

Key words:terrigenous organic matter；lignin; terrestrial vegetation; Fujian-Zhejiang coastal mud area

基金项目：❋ 国家自然科学基金项目(41276067)；国家重点基础科学研究发展计划项目(2010CB428901)资助

收稿日期：2015-01-22；

修订日期：2015-05-01

作者简介：许倩(1987-)，女，硕士生。E-mail:445410966@qq.com ❋❋通讯作者： E-mail: lixg@ouc.edu.cn

中图法分类号：P734.4

文献标志码：A

文章编号：1672-5174(2016)05-070-08

DOI：10.16441/j.cnki.hdxb.20150019

Supported by National Natural Science Foundation of China(41276067); National Basic Research Program of China(2010CB428901)