三疣梭子蟹中镉膳食暴露风险评估

杨 臻 宋金龙 韩 刚 乔 璐 徐锦华 穆迎春

（中国水产科学研究院，农业农村部水产品质量安全控制重点实验室，北京 100141）

三疣梭子蟹（Portunus trituber culat us）隶属于甲壳纲（Crustace）十足目（Decapod）梭子蟹科（Portunida）梭子蟹属 （Por t unus）[1]，是我国沿海重要的海产经济蟹类之一，在北起辽东半岛，南至福建、广东海域均有分布[2]。其味道鲜美，风味独特，具有较高的经济价值和营养价值[3]。目前，三疣梭子蟹是世界上捕捞量最大的螃蟹，其中98%来自我国[4]。近年来，随着规模化养殖的兴起，三疣梭子蟹养殖规模不断扩大，产量逐年增高，2019年全国产量为57.22万t，其中海水养殖产量11.38万t，海洋捕捞产量45.84万t[5]。三疣梭子蟹由于其本身的生物特性和行为习性，对重金属如镉、铅等有较高的富集能力[6～7]。

研究表明，三疣梭子蟹野生个体内的重金属不仅会持续积累，还会随着食物链向上富集，危害人体健康[8～9]。尤炬炬等[10]对浙江省自然海区梭子蟹进行了总汞、无机砷、铅、镉4种重金属在不同生物组织中残留的测定与分析，发现重金属尤其是镉容易在梭子蟹内脏中富集，且浓度较高。近年来，农业农村部和国家市场监督管理总局均对三疣梭子蟹开展相关抽检，结果显示，三疣梭子蟹镉超标情况突出。

镉是一类典型的累积性重金属污染物，半衰期长[11]，广泛存在于生态环境中，不易被生物降解[12]，且容易在动植物体内富集[13]。研究显示，镉已成为人类食品中常见的污染物，能够沿着食物链在海洋动植物中传递[14]，对人体具有致癌的风险[15]，其被归类为Ⅰ类致癌物列入世界卫生组织国际癌症研究机构致癌物清单（2017年）[16]。

目前，针对三疣梭子蟹中镉膳食风险评估的研究较少，主要集中在三疣梭子蟹中镉的化学形态、蓄积特性、分子质量分布特征、毒性效应研究[17～20]等方面。本文采取目标危害系数 （Target hazard quotient，THQ）法对三疣梭子蟹的膳食暴露风险进行评估，以期为三疣梭子蟹食用风险提供科学依据，同时，为修订三疣梭子蟹镉限量值和制定安全管理措施提供数据支撑。

一、食品中镉暴露风险评估历史

联合国粮食及农业组织/世界卫生组织（FAO/WHO）食品添加剂联合专家委员会（JECFA）分别在第16、33、41、55、61和64次会议中对镉膳食暴露情况进行了评估。在一定膳食暴露浓度下，镉在肾脏中累积，当达到对肾毒害的临界浓度200 mg/kg时，将导致尿液中的微球蛋白（MG）浓度升高，根据此时对应的人体镉摄入量可换算成镉的暂定每周耐受摄入量（PTWI），此时PTWI为7μg/kg bw[21]。在第41次会议中，JECFA总结得出，用模型估算PTWI值时未使用安全因子，得到的PTWI值偏低，并重申膳食镉暴露值与可能引起毒性效应的剂量值十分接近[22]。在第55次会议中，JECFA根据职业性人群膳食镉暴露与肌氨酸酐排出、镉的生物利用率及摄入排出比值等系列参数，计算得出尿镉安全浓度限值为2.5μg/g肌氨酸酐。当人体内尿镉浓度低于该值时，普通人群不会出现肾小管功能障碍，并指出肾小管功能障碍与膳食镉的暴露风险之间存在一定的相关性[23]。在第61次会议中，JECFA将环境镉暴露的流行病学研究纳入评估依据，包括比利时的Cadmibel研究及日本相关研究报告，重申肾小管功能障碍仍是镉毒性的重要健康表征，但只有尿镉浓度超过2.5μg/g肌氨酸酐时才可能导致流行性肾小管功能障碍疾病，PTWI仍定为7μg/kg bw[24]。在第64次会议中，JECFA评价了各种食品中镉最高限量值（MRLs）对膳食暴露的影响，结果显示，国际食品法典委员会（CAC）所推荐的新的MRLs仅导致膳食镉暴露变化了1%～6%，考虑到膳食镉暴露量仅为PTWI（7μg/kg bw）的40%～60%，故镉对人类的健康风险无显著影响[25]。应污染物法典委员会（CCCF）的要求，JECFA第73次会议将自上一次镉评估以来膳食中镉的含量及其暴露相关信息纳入评估依据，并运用新的概率模型进行镉的风险评估[26]。以往的镉健康指导值以PTWI表示，但由于镉在人体的半衰期长，每日膳食摄入对总体暴露的影响可忽略，镉暴露的长期、短期健康风险应以月总摄入量或平均摄入量评定，而可耐受摄入量的评价时间段也应超过1个月。因而，JECFA第73次会议决定撤回PTWI的表示方法，以暂定每月耐受摄入量（PTMI）来表达镉的可耐受摄入水平，并建立镉的PTMI（定为25μg/kg bw），以其作为新的健康风险评价依据[27]。

二、材料与方法

（一）数据来源采集2015－2019年水产品质量安全风险监测、风险评估、国家市场监督管理总局抽检及实验室检测超标数据104个，样品来自渤海、黄海、东海和南海等海区。

（二）评价方法

1.目标危害系数法。目标危害系数法是美国环境保护署（USEPA）于2000年提出的按照人体平均体重建立的风险分析方法[28]，可同时评价单一重金属暴露和多种重金属复合暴露的健康风险。该方法是通过计算暴露于污染物对人体健康产生的风险水平来评价该污染物可能导致的健康风险，以人体摄入污染物剂量与其参考剂量的比值作为评价标准。目标危害系数（THQ）计算方法见公式（1）。

公式（1）中，EF为暴露频率（365 d/a）；ED为暴露年限，即人类平均寿命（70 a）；CM为三疣梭子蟹日均消费量（g/d）；Ci为三疣梭子蟹体内污染物含量（mg/kg）；RfD为污染物的参考剂量［mg/（kg·d）］，根据美国环境保护署（USEPA）风险信息综合管理系统（IRIS），镉的参考剂量为1μg/（kg·d）；BW为人体平均体重（kg）；TA为非致癌性平均暴露时间（ED×365 d）。

USEPA将非致癌目标风险商的控制标准定为1[29]，THQ<1，说明对暴露人群的健康风险可接受；THQ>1，说明存在潜在非致癌性健康风险。THQ值越大，表明有害重金属对人体健康的非致癌风险越高[30]。

2.最大可食用量计算。根据JECFA制定的暂定每月耐受摄入量（PTMI），估算最大可食用量，计算方法见公式（2）和公式（3）。

公式 （2）中，DI为日均单位体重暴露量（μg/kg bw）；Ci为三疣梭子蟹体内污染物含量（mg/kg）；CM为三疣梭子蟹日均消费量（g/d）；BW为人体平均体重（kg）。

公式 （3） 中，MI为每月可接受摄入量（μg/kg bw），JECFA提出的PTMI为25μg/kg bw。

（三）各类人群中镉暴露量计算本文仅对3岁及以上人群进行食用健康风险评估，将人群分为3～6岁男性组、3～6岁女性组、7～17岁男性组、7～17岁女性组、18～50岁男性组、18～50岁女性组、51～65岁男性组、51～65岁女性组、65岁以上男性组和65岁以上女性组10个组。

2019年中国统计年鉴中城镇居民人均消费水产品14.8 kg（2017年）和14.3 kg（2018年），全国居民人均消费水产品11.5 kg（2017年）和11.4 kg（2018年）[31]。本着风险最大化的原则，选取水产品的最大人均消费量14.8 kg进行计算，得出每日人均消费水产品量为40.55 g，本文中以三疣梭子蟹可食部分摄入量计。污染物含量按国家限量标准计算，GB 2762－2017《食品安全国家标准 食品中污染物限量》规定甲壳类水产动物中镉限量为0.5 mg/kg[32]。依据国家体育总局2015年发布的《2014年国民体质监测公报》，计算得出3～6岁男性、3～6岁女性、7～17岁男性、7～17岁女性、18～50岁男性、18～50岁女性、51～65岁男性、51～65岁女性、65岁以上男性和65岁以上女性的平均体重分别为19.6、18.7、46.2、41.8、68.7、55.9、69.1、59.9、66.6和59.2 kg，我国成人平均体重为63.2 kg[33]。

三、结果与分析

（一）三疣梭子蟹镉超标样品的膳食风险评估情况根据公式（1），THQ取1，反推Ci＝THQ×BW×RfD/CM＝1.559 mg/kg，即当水产品中镉含量不超过1.559 mg/kg时，THQ＜1，镉健康风险可接受。

因此，将1.559 mg/kg的暴露量作为判定的风险值，分析近年水产品抽查三疣梭子蟹镉的超标数据（以GB 2762－2017规定的0.5 mg/kg为镉超标判定标准），得到的THQ范围介于0.28～3.38之间（见表1）。2015年共检出超标样品68个，其中THQ＞1的样品有16个，占当年超标样品总数的23.53%；2016年共检出超标样品9个，其中THQ＞1的样品有6个，占当年超标样品总数的66.67%；2017年共检出超标样品6个，THQ均＜1；2018年检出超标样品17个，其中THQ＞1的样品有2个，占当年超标样品总数的11.76%。2019年检出超标样品4个，其中THQ＞1的样品有1个，占当年超标样品总数的25%。

表1 三疣梭子蟹镉超标样品的膳食风险评估

（二）各类人群膳食摄入三疣梭子蟹中镉的暴露风险评估情况由公式（1）可计算出不同性别、年龄的各类人群经食用三疣梭子蟹途径摄入镉的暴露风险，结果见表2。如表2所示，所有7岁以上组别均无膳食暴露风险，但3～6岁男性组和3～6岁女性组的THQ＞1，具有一定膳食暴露风险，需引起关注。此外，同年龄段不同性别人群中，女性的膳食暴露风险大于男性。不同年龄段同性别人群中，THQ和人群体重呈负相关，人群体重越小，THQ值越大，暴露风险越高。当THQ＝1时，51～65岁男性组最大日均可消费三疣梭子蟹138.2 g，3～6岁女性组三疣梭子蟹最大日均消费量为37.40 g。

表2 各类人群膳食摄入三疣梭子蟹中镉的暴露风险评估结果

（三）我国居民最大可食用三疣梭子蟹量计算结果根据公式 （2）和公式 （3），按照Ci＝0.5 mg/kg（依据GB 2762－2017对镉限量的规定）、MI＝25μg/kg bw、BW＝63.2 kg计算，CM＝MI×BW/（Ci×30）＝105.3 g，即我国居民每日最大可食用三疣梭子蟹总量为105.3 g。

同时，将Ci＝0.5 mg/kg、CM＝40.55 g代入公式（2）和公式（3），计算出不同年龄、性别人群三疣梭子蟹每月可接受摄入量（见表3）。如表3所示，18岁以上成人组别的MI/PTMI＜50%，膳食风险较低，但3～6岁男性组和3～6岁女性组的MI值超过PTMI，膳食暴露风险较高，需重点关注。

表3 不同年龄、性别人群三疣梭子蟹每月可接受摄入量估计

对于3～6岁男性组和3～6岁女性组，当MI值正好取为JECFA推荐的PTMI（25μg/kg bw）时，由公式（2）和公式（3）反推可得3～6岁男性组三疣梭子蟹日均消费量为32.67 g，3～6岁女性组三疣梭子蟹日均消费量为31.17 g，此时THQ为0.833，无暴露风险。因此，从食用安全角度考虑，建议3～6岁男性组三疣梭子蟹日均消费量少于32.67 g、3～6岁女性组三疣梭子蟹日均消费量少于31.17 g。

四、不同国家或地区海水蟹类中镉膳食暴露风险比对分析

通过文献[10，34～45]比对不同国家或地区的海水蟹类中镉含量，计算并分析THQ值（以平均体重63.2 kg、日均消费量40.55 g/d计），结果见表4，可以看出，所有海水蟹肌肉中镉的THQ均＜1，镉膳食暴露风险在安全范围内。同时，分析发现加拿大黄道蟹、挪威多个地区面包蟹、白令海峡雪蟹、中国浙江梭子蟹、美国青蟹及印度锯缘青蟹中其他可食部位（肝胰腺＋性腺）的镉膳食暴露风险较高，其中加拿大黄道蟹的其他可食部分检测出的镉含量最高，最高值达到61.10 mg/kg，挪威克瓦尔岛面包蟹次之，其其他可食部位检出的镉平均含量为30 mg/kg；亚得里亚海蜘蛛蟹、阿根廷张口蟹、尼日利亚青蟹、巴西聪明毛红树蟹以及中国温州、台州地区锯缘青蟹和中国舟山梭子蟹的其他可食部位镉膳食暴露风险均在安全范围内。挪威马努斯岛、英国、爱尔兰和荷兰的面包蟹及中国浙江梭子蟹的全蟹中镉的THQ＞1，存在膳食暴露风险，其中全蟹镉含量最高的是挪威马努斯岛地区2017年面包蟹样本，其镉平均含量为4.37 mg/kg，膳食暴露风险相对较高；法国面包蟹与中国杭州、廊坊和莱州湾地区梭子蟹的全蟹中镉的THQ均＜1，膳食暴露风险在安全范围内。面包蟹镉含量高的主要原因可能与其生长周期长，镉在内脏中易富集等因素有关。

表4 不同国家或地区海水蟹类中镉含量及其膳食暴露风险评估结果

续表4

五、结论

三疣梭子蟹中镉的膳食暴露风险受年龄、性别和体重等因素影响。对于同性别不同年龄段人群，三疣梭子蟹中镉引起的健康风险趋势表现为3～6岁幼儿＞7～17岁儿童青少年＞18岁及以上成年人；对于同年龄段不同性别人群，三疣梭子蟹中镉引起的健康风险趋势表现为女性＞男性。可能是由于幼儿和儿童及青少年体重较轻，女性比男性体重较轻，稀释效应较小，所以风险相对较大。因此在日常饮食中，应重点关注幼儿、儿童、青少年等低龄人群及女性等体重较轻人群的三疣梭子蟹消费量。

考虑到三疣梭子蟹本身生活特性和行为习性对镉具有较高蓄积特异性，因此有必要将三疣梭子蟹与其他甲壳类水产动物区分，单独设置限量标准。国家卫生健康委员会于2020年8月发布的《食品安全国家标准 食品中污染物限量（征求意见稿）》中，已将海蟹和虾姑中的镉限量指标单独设立，限量值由0.5 mg/kg调整为3 mg/kg。当限量标准调整为3 mg/kg时，若THQ为1，则日均消费量为21.07 g/d；若MI≤PTMI（25μg/kg bw），则日均消费量应低于17.56 g/d，低于目前每日人均水产品消费量（40.55 g）。同时，当以3 mg/kg作为判定依据时，目前采集的104个超标样品中，有82个是符合标准的。

尽管此次评估已将三疣梭子蟹作为居民水产品来源并使风险最大化，但我国居民膳食结构多样且复杂，人们可能多途径、多介质地接触或暴露于镉中，因此实际情况较为复杂。镉可能存在于其他不同农产品中，总膳食的暴露机率会一定程度增加，接触的风险可能会大于此次预估水平。此外，部分沿海居民食用三疣梭子蟹频次和数量均高于内陆地区居民，部分野生三疣梭子蟹中镉含量高于养殖品种，今后应加大沿海地区喜食三疣梭子蟹人群的健康风险观察，并加强对捕捞的野生三疣梭子蟹的膳食暴露风险研究。