等效循环电池组剩余使用寿命预测

李练兵，季 亮✉，祝亚尊，王志江，嵇 雷

1) 河北工业大学人工智能与数据科学学院，天津 300130 2) 风帆有限责任公司，保定 071000

锂离子电池是一种先进的绿色储能电池，具有比能量高、自放电率低、安全性高、循环寿命长、污染小等优点[1].锂离子电池作为新能源汽车的重要能量来源优势明显，但其在纯电动车的应用上存在很多限制因素，包括续航里程低、充放电时间长、使用寿命有限[2−4]等，这些缺点影响锂离子电池的性能[5].另外，锂离子电池自身存在性能退化问题[6]，使用不当可能会引发用电设备发生故障[7]，甚至危及人身以及财产安全.因此，有必要时刻监测或者定期检查锂离子电池健康状态，避免电池失效或使用不当等行为带来的不可逆转破坏[8−10].综上所述，高效率利用锂离子电池已储存电量、合理规划充放电时间、准确预测锂离子电池剩余使用寿命(Remaining useful life，RUL)、减少不当操作对电池造成的不必要损害显得尤为关键[11−14].

文献[15]基于电池失效数据，应用数学统计方法进行健康因子退化统计，预测锂离子电池剩余使用寿命.文献[16]根据相关向量机在保证预测精度的情况下计算量小的优点，选取NASA提供数据的卫星锂离子电池数据，进行剩余使用寿命预测.文献[17]使用的是一种RAM算法，为了降低全寿命周期内数据采集过程中不可避免的误差，采用了小波算法对数据集先进性降噪处理，然后重构健康因子，最后利用非线性映射进行锂离子电池间接RUL预测.文献[18]提出锂离子电池作为高度非线性模型，使用高斯回归和贝叶斯法则实现状态参数实时测量，得到电池剩余使用寿命.文献[19]应用统计学方法中最大似然估计锂离子电池寿命的概率分布，再根据容量退化模型，实现剩余寿命预测.

本文将锂离子电池在标准（1C、2C等）恒流放电这一过程定义为等效循环工况.同种型号的多个锂离子电池，在等效循环工况下的循环充放电过程，称为等效循环电池组.等效循环电池组在等效循环工况下的剩余使用寿命称为等效循环寿命.选取NASA和自测JZ两个系列的等效循环电池组作为对比进行实验，研究不同充放电倍率下等效循环电池组RUL预测，使用Matlab仿真验证等效循环寿命退化曲线预测精度.

1 数据集

为增强本文预测算法的权威性，使用美国航空航天局卓越故障预测研究中心NASA Ames公布的市售18650型B5、B6和B7锂离子电池循环充放电数据集.在恒温箱内对锂离子电池进行充电、放电操作，并记录监测数据[20]（电池电压、电池电流、电池温度、充电器电流、充电器电压以及数据采集时间）.具体实验步骤如下：

1）恒流恒压充电过程：首先以1.5 A（0.75C）恒定电流对锂离子电池充电至其电压升至4.2 V，接着保持4.2 V的恒定电压充电至其电流下降至20 mA，停止充电，静置.

2）恒流放电过程：以2 A的恒定电流进行放电，至锂离子电池的电压分别降至2.7 和2.5 V.

重复上述充电和放电过程，致使电池快速发生老化.本文选择锂离子电池失效阈值（End of life, EOL）为70%，即实际容量下降至额定容量的70%，此时认定该锂离子电池失效（以B5电池为例，1.89×70%=1.325 A·h）.

为扩大锂离子电池RUL预测的适用范围，选取某公司18650型2200 mA·h锂离子电池JZ，使用优动能电池充放电测试仪来进行循环充放电实验.为防止电池温度变化对电池寿命预测过程造成影响，本实验在恒温箱内完成.但相对于NASA电池，测试过程略有变化.设置循环工步具体如下：

（1）恒流恒压充电过程：以0.5C恒定电流对锂离子电池进行充电，当电压逐渐上升至最高限定电压Emax=4.2 V时，再保持最高限定电压Emax进行恒压充电过程，当恒压充电过程中电流下降为最低限定电流Imin=0.1 A时，充电过程结束.下一步将电池静置2 h，实时监测并记录恒流恒压充电过程和静置过程电压E、电流I、时间t等参数的数据.

（2）恒流放电过程：选取1C恒定电流对电池进行循环放电，当电池电压从最高限定电压Emax下降到最低限定电压Emin时，放电过程结束.继续将电池静置2 h，实时监测并记录恒流放电过程和静置过程相关参数的数据.

使用JZ系列三节电池（JZ-1，JZ-1和JZ-3）同时进行上述循环充放电过程，直到电池实际容量下降到标称容量的70%，称这一时刻容量值为锂离子电池失效阈值点.

2 锂离子电池RUL预测

在实际使用过程中，锂离子电池的全寿命周期内的循环充放电数据并不能在线全部记录下来，导致所使用的数据在实际RUL预测应用中并不容易获取，这就造成了根据神经网络算法等预测的RUL虽然精确度高，但是应用范围却具有局限性[21].

本文选取两个系列等效循环电池组，使用组内一节电池数据建立等效循环电池组退化曲线，使用组内另外两节电池数据进行退化曲线精度验证.

锂离子电池随着循环次数的增加，放电时间和电压曲线如图1所示.本文首先对数据进行了最小值极差规范化处理，如图2所示.由图2得出，锂离子电池在不同循环充放电过程中，随着循环次数的进行，放电过程的曲线轮廓大致相同，但在特定电压值点处，放电时间的变化量与电压变化量的比值，即放电时间斜率变化具有较大差异，将特定电压值点定义为等效特征点.有研究学者在进行RUL预测时，使用的是DV曲线，即放电电荷的变化量与电压变化量的比值，使用DQ/DV表示.本文所研究的锂离子电池恒流放电过程，根据电荷量的定义 ∆Q=I∆t可知，所以本文所研究放电时间斜率问题（即等压降放电时间对电压求导，记作DT/DV）与DV曲线预测RUL过程本质相同.综上所述，本文主要研究在不同循环次数时，等压降放电时间与电压曲线的一阶导函数在等效特征点处斜率变化规律，进而建立锂离子电池不同等效循环工况下的退化曲线，实现等效循环电池组内电池等效循环寿命预测.

图1 B6电池等压降放电时间-电压曲线图Fig.1 Curves of discharge time and voltage of B6 battery with constant voltage drop

图2 B6电池数据处理后等压降放电时间-电压曲线图Fig.2 Curves of discharge time and voltage of B6 battery with constant voltage drop based on data processing

2.1 锂离子电池退化曲线建立

选取NASA B5、B6和B7 3节电池为等效循环电池组，任意选取B6电池不同循环次数的数据，要求覆盖锂离子电池全寿命周期的跨度范围，选择B6电池的循环次数11、61、101和141建立退化曲线，再选取自身（B6）、B5和B7电池的任意循环次数进行误差验证.为了研究不同循环次数处，放电时间和电压曲线的一阶导函数在特定点处斜率变化规律，使用插值法并进行滤波得出放电时间导函数如图3所示.根据图3中曲线的特征，斜率k=−1时锂离子电池在不同循环次数处的导函数差异较大，且几条曲线几近平行，所以选取k=−1为B6电池建立退化曲线的等效特征点.在图3中，k=−1这条直线与放电初期和放电后期交点电压具有相似的变化，所以选取放电初期和放电后期的数据，建立退化模型Mini和Mlat，根据NASA等效循环电池组的不同循环次数放电过程数据模型Mini和Mlat的精度.

图3 B6电池滤波后时间导函数曲线图Fig.3 Time derivative curves of B6 battery after filtering

由图3可以看出，随着循环次数的增多，导函数放电初始阶段交点和放电后期交点依次向左移动，即交点处电压值与循环次数呈现单调变化，因此，可以建立交点处的电压值与对应的循环次数的曲线图.根据滤波后曲线斜率k∈(−1.25,−0.75)时，不同循环次数所对应的放电时间导函数变化特征相似，故选取放电前期和放电后期两组特征点作为预测依据.选取斜率k=−1时，求出对应循环次数所对应规范化电压值.图中右侧交点代表放电初期，左侧交点代表放电后期，分别用两组等效特征点来建立锂离子电池退化曲线模型，并对比精度高低，从而预测出更精确的等效锂离子电池剩余使用寿命.

在图3中，待求取的等效循环电池组寿命退化曲线经过的放电初期的交点包括：A1（0.8359，11）、A2（0.7986，61）、A3（0.7786，101）和A4（0.7472，141），经过放电后期的交点包括：B1（0.5152，11）、B2（0.4342，61）、B3（0.4051，101）和B4（0.3634，141），其中横坐标代表等压降变换电压，用e表示，纵坐标代表循环次数，用N表示.根据上述交点坐标，分别建立出代表锂离子电池等效循环寿命过程的退化模型Mini和Mlat及其曲线方程Lini和Llat，模型Mini预测曲线如图4（a）所示，曲线Lini的方程如下式（1）：

图4 使用B6放电数据建立退化曲线.（a）放电前期数据；（b）放电后期数据Fig.4 Degradation curves using the B6 discharge data: (a) pre-discharge data; (b) after discharge

模型Mlat预测曲线如图4（b）所示，曲线Lini的方程如下式（2）：

2.2 锂离子电池退化曲线验证

根据上述的循环次数N的曲线方程表达式，使用等效循环电池组内电池放电过程的其它数据对锂离子电池退化曲线进行验证，步骤如下：

步骤1.将使用过一段时间的等效循环电池组，对其进行3～5次完整的等效循环工况充放电实验，对放电过程数据进行最小值极差规范化变换处理.

步骤2.根据插值法求得放电时间导函数，并进行滤波处理，得出滤波后放电时间导函数曲线.选取特定斜率（k=−1）与曲线交点坐标，分别建立放电初期退化模型Mini和放电后期退化模型Mlat，相应的曲线分别为Lini和Llat.

步骤3.将等效循环电池组内的任意电池、任意循环次数的放电过程数据重复步骤1和步骤2，所得到的放电初期交点处规范化电压e带入到模型Mini的曲线方程Lini，得到的放电后期交点处规范化电压e带入到模型Mlat的曲线方程Llat，求得预测循环次数Npre，进而得出锂离子电池剩余使用寿命RUL=Neff-Npre，Neff为锂离子电池有效循环次数，即锂离子电池达到失效阈值处的循环次数.

步骤4.根据式（3）计算退化模型的误差率δ，其中ΔN代表循环次数预测误差，其值为预测循环次数Npre与验证循环次数Nver之差.

根据以上步骤，验证NASA等效循环电池组B6其他循环次数精确度的过程如下.任意选取B6电池的3次循环充放电过程，本文选取第40、85、115次循环放电过程，根据步骤1和步骤2得出图5.其中B6电池的有效循环次数为140.根据步骤3和步骤4，将e1=0.816，e2=0.79，e3=0.782分别代入式（1）和式（2）中求出预测循环次数Npre和误差率，如表1所示.

图5 验证B6电池滤波后时间一阶导函数曲线图Fig.5 Validation of the derivative function curves after B6 battery filtering

根据表1中所示结果，可以得出斜率与放电初期交点坐标和放电后期交点坐标建立的两个退化模型Mini和Mlat所得预测结果不同.退化模型Mini所得预测误差率在5%以内，预测精度较高.而Mlat所得循环次数预测结果在第40次循环时误差率仅为0.71%，后期第85和115次循环放电时的误差率竟高达14.3%和17.1%，所以Mlat所得预测结果说服力很低.下面验证NASA等效循环电池组中B5电池等效循环寿命预测.选取B5电池的三次循环充放电过程，本文选取第40、65、95次循环放电过程，其中B5电池的有效循环次数为150.根据步骤1～步骤4得出表2.

表1 验证退化模型Mini和Mlat寿命预测表（B6）Table 1 Verification of life predictions with degradation models Mini and Mlat（B6）

表2 验证退化模型Mini和Mlat寿命预测表（B5）Table 2 Verification of the life predictions with degradation models Mini and Mlat（B5）

根据表2中所示结果可以得出，等效循环B5电池使用退化模型Mini和Mlat所得循环次数预测误差都在10%以内.但是对比可以得出退化模型Mini预测相对稳定且误差率低一些.下面验证NASA等效循环电池组中B7电池等效循环寿命预测.选取B7电池的四次循环充放电过程，本文选取第21、60、101、141次循环放电过程，其中B7电池的有效循环次数为155.根据步骤1～步骤4得出表3.

表3 验证退化模型Mini和Mlat寿命预测表（B7）Table 3 Verification of the life predictions with degradation models Mini and Mlat（B7）

根据表3中所示结果，可以得出斜率与放电初期交点坐标和放电后期交点坐标建立的两个退化模型Mini和Mlat所得预测结果相差较大.退化模型Mini所得预测误差率在9%以内，预测精度在实际应用中在可接受范围内.而Mlat所得循环次数预测结果在第101次循环时误差率仅为0.32%，在第21次循环放电时的误差率高达22.6%，所以Mlat所得预测结果稳定性极差，说服力低.

综上所述，通过等效电池组的多次验证，得出退化模型Mini预测精度相对更高，稳定性更好，对于精度要求不高的实际情况，完全可以使用该预测方法所建立的模型进行等效循环寿命预测.

3 锂离子电池退化曲线预测的推广

为了增大该预测方法的使用范围，接下来使用JZ系列锂离子等效电池组，所涉及的是市面上使用的动力锂离子单体电池，用该电池组进行全寿命周期的等效循环工况充放电实验，同样地，选取JZ-1电池的不同循环次数，将放电时间和对应电压进行极差规范化处理，使用插分法求出放电时间导函数，最后，选取斜率k=−1时与导函数曲线得交点，放电初期交点坐标为（0.86，50）、（0.84，100）、（0.805，200）、（0.78，300），放电后期交点坐标为（0.32，50）（0.3，100）（0.29，200）（0.27，300），根据这几个交点坐标（横坐标代表规范化电压值，纵坐标代表不同循环次数），分别建立两个退化模型.

根据上述对退化模型进行验证的步骤，任意选取JZ-1的第80、190、250次循环，结果如表4所示.

观察表4发现，当循环次数较小时，退化模型Mini预测精度较高，当循环次数较大时，退化模型Mlat预测精度较高.初步得出，使用放电初期数据退化曲线预测使用次数较少的电池，误差率较低，使用放电后期数据退化曲线预测使用次数较多的电池，误差率较低.同样地，验证JZ等效循环电池组中JZ-2和JZ-3，结果如表5所示.

表5的计算结果说明，使用退化模型Mini进行寿命预测的预测误差率大部分保持在10%以内，使用退化模型Mlat进行寿命预测的预测误差率大部分高于20%，可以初步得出，退化模型Mini对于等效循环电池组的等效循环寿命预测精度更高.

表4 验证退化模型Mini和Mlat寿命预测表（JZ-1）Table 4 Verification of the life predictions with degradation models Mini and Mlat（JZ-1）

表5 验证退化模型Mini和Mlat寿命预测表（JZ-2，JZ-3）Table 5 Verification of the life predictions with degradation models Mini and Mlat（JZ-2，JZ-3）

4 结论

研究了等效循环电池组在等效循环工况下，在不同循环次数时，放电时间和电压曲线的一阶导函数在等效特征点处的斜率变化规律，进而建立锂离子电池退化曲线.选取NASA等效循环电池组和JZ等效循环电池组，将放电初期交点和放电后期交点作为等效特征点，根据这两个特征点，分别建立退化模型Mini和Mlat，并选取等效循环电池组内的其他电池进行循环寿命预测的验证，初步得出退化模型Mini对于等效循环电池组的等效循环寿命预测精度更高.