γ能谱法测量分析阀门中铀滞留量技术研究

2024-02-20何丽霞邵婕文李育蓉

原子能科学技术 2024年2期

王晶,何丽霞,邵婕文,李育蓉

(中国原子能科学研究院放射化学研究所,北京 102413)

《中华人民共和国核材料管制条例》[1]规定,国家对核材料实行许可证制度。核材料许可证持有单位应制定并实施核材料衡算管理制度,按规定的频次对核材料进行实物盘存,实物盘存记录的核材料量必须是实测值。在某些散料核设施生产运行过程中,会有一部分核材料积留在生产工艺管道或设备中,如阀门、过滤器和容器等,经清洗后仍残留在其中的核材料通常称为滞留量。阀门是控制工艺管道内物料传输的核心部件,在核设施核材料生产工艺设备中分布广泛、数量众多。阀门通常固定安装在各类工艺管道上,根据其结构和功能特性,主要有球阀、蝶阀、截止阀、节流阀、止回阀等类型。为保证工艺的气密性和稳定性,在工艺运行或停车期间,难以将阀门拆除进行彻底清洗,更难以进行取样分析。非破坏性分析方法(NDA)不会对测量对象造成损伤,可直接进行整体测量,适合于阀门中核材料滞留量定量测量分析。

γ能谱法是常用的NDA分析方法之一。利用γ能谱法,结合具体测量对象的特点,再通过测量核材料的特征γ射线以及本底辐射进行分析,即可得到待分析对象中核材料含量。国际上已有相关研究人员采用γ能谱法开展了过滤器、球形容器和管道等设备内核材料滞留量的技术研究,建立了滞留量测量的自吸收和探测效率校正方法[2-9]。本文拟结合后处理厂工艺设备和管道核材料滞留量测量技术的需求[10],在实验室条件下初步验证阀门中铀滞留量的γ能谱测量分析的可行性。

1 γ能谱法测量核材料滞留量的原理

核材料中235U在衰变过程中会释放特征γ射线,其强度与核材料的量之间存在一定关系(式(1))。因此,采用探测器探测核材料中放射性核素释放的特征γ射线,记录后即可获得γ能谱,对γ能谱进行量化分析即可获得核材料的量。

测量对象中放射性物质的质量(m,g)可表示为:

(1)

式中:M为放射性物质的摩尔质量,g/mol;n0为特征γ射线全能峰的计数率,s-1;ε为探测器对特征γ射线全能峰的绝对探测效率;NA为阿伏伽德罗常数,mol-1;λ为发射该特征γ射线核素的衰变常量,s-1;P为特征γ射线的分支比。

因此,在一定工作条件下,定量测量分析的关键是确定式(1)中的全能峰绝对探测效率ε,其计算公式为:

(2)

式中:N为全能峰计数;A为放射核素的活度,Bq;t为测量时间,s。

获得全能峰绝对探测效率的方法有有源效率刻度法和无源效率刻度法两种[11]。其中,有源效率刻度法要求测量对象与标准物质或标准工作样品在物理信息和几何尺寸等方面基本相符。无源效率刻度法则可以根据测量对象的特点,利用蒙特卡罗模拟方法建立分析模型,确定相应的探测效率,结合有限的实验进行验证。由于测量对象的材料、状态、几何形状有不同的情况,有源效率刻度法的实际应用有限。本研究的测量对象是后处理厂工艺生产线某区段阀门中的铀滞留量,很难建立与具体阀门完全相同的实验条件,也很难覆盖阀门的类型,导致无法采用有源效率刻度法。而无源效率刻度法具有能够为测量对象定制模型、覆盖各种分析对象和基本实现实验条件再现等优势。在实际应用中,需要依据阀门内滞留量的分布情况确定源分布参数,本文采用标准工作样品构造已知源分布的测量对象。

2 测量对象和实验条件

2.1 测量对象

与常规化工工艺处理的物料不同,后处理厂的乏燃料具有强放射性、高毒性等特点[12]。后处理厂使用的阀门在选型时重点考虑阀门的安全性能,包括抗辐照性能、抗腐蚀性能、密封性能、强度和刚度,以及使用寿命。为满足这些性能要求,阀门材质主要选择不锈钢,少数零部件选择耐辐照、耐老化材料。阀门结构要尽量减少放射性物质附着,阀门与物质接触的表面,其粗糙度的精度不低于6.3 μm[13]。

在实际应用时,根据使用环境和功能特性选择阀门的类型。球阀、蝶阀和截止阀是后处理工程中常用的开关阀,用于截断或接通工艺管道中介质的流动。三者各具特点,用于不同的场景。其中,球阀的主要组成部分包括阀体、球体、阀座、阀轴、密封圈和阀杆,其工作原理是球体与阀轴连接,阀杆带动阀轴旋转实现球体内通道的打开与闭合。球阀的体积小、流阻低、开关速度快,多用于公称直径(DN)<80 mm的管路。蝶阀的主要组成部分包括阀体、阀座、碟板、阀轴、密封圈和阀杆,其工作原理是碟板与阀轴连接,阀杆带动阀轴旋转,实现碟板的启闭。蝶阀结构短小简单、不易变形、重量轻、启闭迅速,用于DN≥80 mm的管路。截止阀用于DN≤200 mm的管路,常分为填料式截止阀和波纹管截止阀,前者用于非放射性或中低放环境,后者用于输送含放射性或腐蚀性的介质。

对于输送介质为放射性物质的管道,为保证安全性能,防止放射性物质泄漏对人员带来辐射影响,管道与阀门的连接形式一般采用焊接方式[14]。因此,阀门两端与管道连接,探测器只能放在有限的空间进行测量;而且阀门附近的管道内也可能存在少量滞留的物料,会对阀门内的滞留量测量结果的准确性产生影响。

2.2 实验条件

利用实验室已有条件开展模拟测量,选择球阀和蝶阀两种常用的阀门,将其安装在管道上,模拟后处理厂阀门的测量环境。测量平台由探测器、准直屏蔽体和自动升降平台等组成,测量平台和阀门如图1所示。采用的探测器为Saint-Gobain公司生产的由B380型LaBr3:Ce晶体和光电倍增管组成的集成式BrilLanCeTM探测器,晶体尺寸为φ5.08 cm×5.08 cm,对662 keV光子的能量分辨率为2.6%。屏蔽体材料为聚四氟乙烯和铅,形状为圆桶形,中心开口用于准直,以有效降低周围环境辐射的干扰,提高测量准确度。探测器封装在准直屏蔽体内,固定在可升降的测量平台上,满足不同高度阀门的测量需求。此外,平台可以在水平方向移动并可锁死固定位置。探测器与Canberra公司生产的Inspector 2000便捷式数字谱仪连接,用于γ能谱信号处理,γ能谱分析软件为Genie 2000。谱仪能输出双极性高压,电压范围为±10～±1 300 V或±1 300～±5 000 V,实验时设置电压为+640 V。实验中采用的标准点源为57Co和137Cs,包装容器为圆盘形,用于验证探测器模型和工作模型的可靠性;U标准工作样品采用U3O8粉末,235U含量为2.00 g,包装容器为圆柱形,用于初步验证无源效率刻度模拟的探测效率,结合测量计数率分析阀门中铀滞留量的可行性,点源和U3O8的相关信息列于表 1。

表1 点源和U3O8的相关信息

图1 测量平台(a)与阀门(b、c)

3 工作模型

无源效率刻度的关键是建立工作模型,工作模型与实际测量对象的一致性直接影响探测效率刻度的准确性。本工作建立了球阀和蝶阀的滞留量测量分析模型。为了保证探测效率模拟的准确性,需要准确描述探测器和阀门的几何结构和尺寸。

3.1 探测器模型

一般情况下,直接利用厂家提供的晶体参数模拟得到的探测效率往往与实测结果偏差较大,需要对晶体参数进行表征[15-16]。建立的探测器模型包含光学玻璃、LaBr3晶体、MgO反射层、包装外壳铝、聚四氟乙烯、准直屏蔽体、不锈钢外包装,如图2所示,各结构的材料信息列于表2。在不同探测距离下进行测量,记录不同能量特征γ射线的全能峰计数,通过式(2)计算实验全能峰绝对探测效率。在不同的晶体半径和长度参数的组合下进行模拟,计算模拟结果与实验结果相对偏差的均方根,均方根最小的组合即为最佳参数。最终确定的相关参数为:LaBr3晶体半径2.5 cm、长度4.28 cm、聚四氟乙烯厚度1.6 cm、外包装铝壳厚度0.06 cm、准直器开口2 cm。为进一步验证表征结果的准确性,在上述确定的参数条件下,模拟计算不同点源在不同距离下的全能峰绝对探测效率,并与实验测量值进行比较,结果如表3所列。由表3可看出,二者的相对偏差在5%以内,表明探测器模型结构准确,基本满足效率刻度的要求。

表2 探测器材料信息

表3 不同能量γ射线在不同距离下的全能峰探测效率模拟计算值与实验值

图2 LaBr3探测器模型

图3 蝶阀分析模型(a)和设计剖面(b)

图4 球阀分析模型(a)和设计剖面(b)

3.2 阀门模型

实验用球阀和蝶阀的组成部分均为不锈钢材质,阀门与管道的连接方式为卡口式连接,阀门两端与管道的连接处各有一个橡胶垫圈。阀门的几何形状和尺寸的精确性以及对材质描述的准确性是影响模拟计算精度的关键因素。对这些因素的精确描述需要输入很多几何参数,会耗费大量的工作和计算机占用时间。为便于测量计算,在模拟时省略了对阀杆的描述,适当简化了阀体的结构。根据阀门设计图几何形状和尺寸等信息构建阀门模型,蝶阀和球阀的模型示意图及设计剖面分别如图 3、4所示。

省略和简化考虑了以下几方面:

1) 保留阀门主体结构的几何形状和尺寸,严格按照厂家提供的设计信息输入几何参数,确保模拟计算的准确性;

2) 阀门两端与生产线管道连接,阀门的阀杆位于阀门上端,现场测量时探测器摆放在阀门的侧面,因此阀杆不会吸收射入探测器的射线,模拟时简化其形状或予以忽略;

3) 碟板或球体与阀轴连接的细节部分几何形状复杂,不做细致描述,保留其整体几何形状和尺寸。

3.3 坐标变换

工作模型由探测器和阀门两部分组成,通常的做法是在一个坐标系中同时描述这两部分。该方法的不利之处是当探测距离、阀门的尺寸或结构等任一参数发生变化时,需要重新描述所有与其位置相关的几何结构的位置参数。为解决这个问题,提出了采用坐标变换方法,在已建立的阀门模型和探测器模型的基础上,快速建立不同探测距离条件下或采用同一探测器对不同类型阀门进行测量的工作模型。

首先以阀门中心为原点,阀门的轴向为z轴,探测器晶体中心与阀门中心连线方向为x轴,建立阀门坐标系,在该坐标系下构建阀门模型。以探测器底面中心为原点,坐标轴方向与阀门坐标系一致,建立探测器坐标系,在该坐标系下构建探测器模型。以蝶阀为例,两个坐标系如图5所示,位置关系与实验测量时探测器摆放位置一致,通过平移实现两个坐标系之间的变换。

图5 蝶阀坐标系(a)与探测器坐标系(b)

探测器底部的中心在阀门坐标系下的坐标为(-d,0,0),其中d为探测器底面到阀门中心的距离。则探测器坐标系下的某点(xD,yD,zD)与其在阀门坐标系下的坐标(xV,yV,zV)之间的转换关系为:

(xV,yV,zV,1)=(xD,yD,zD,1)·

(3)

这种方法的便利之处在于:1) 当探测器与阀门的相对位置发生变化时,无需更改探测器结构在坐标系中的绝对位置参数,仅需根据实际情况改变变换矩阵中的关键参数即可得到相应的工作模型;2) 构建不同类型或尺寸阀门的工作模型时,可直接利用已构建的探测器模型,有效提高工作模型的扩展性。

4 实验验证

4.1 工作模型的可靠性验证

由测量分析原理可知,要获得准确的全能峰探测效率的计算结果,首先需确保工作模型可靠,为此,分别用球阀和蝶阀进行了实验,二者实验过程相似,以球阀为例介绍实验步骤。

1) 将点源固定在钢尺的零刻度位置,探测器平台移动至球阀的侧面,探测器晶体中心与球阀中心在一条直线上,探测器外表面到球阀中心的距离为15 cm;2) 将钢尺平放在管道底部内表面,根据钢尺边缘与管道口平面之间的垂直关系,确保钢尺垂直通入管道使点源到达球阀内部,利用胶带标记管道口平面的中心,根据钢尺边缘与管道口平面中心分别在x轴、y轴方向上的距离以及钢尺伸入管道的长度计算得到点源在阀门坐标系中的坐标,作为模拟时点源的位置参数;3) 采用能谱分析软件获取γ能谱,通过自动解谱功能扣除本底,获得全能峰净计数;4) 不改变点源位置,向外移动测量平台,步长为 5 cm;5) 距离移至30 cm时完成测量,然后将尺子竖立并固定保持稳定,以类似上述的方式判断点源位置,重复步骤1～4;6) 通过式(2)计算点源在不同探测距离下的探测效率。

通过改变坐标变换参数获得不同探测距离下工作模型的输入文件,改变输入文件中的能量设置值,分别模拟计算不同位置的点源在不同探测距离下的探测效率。球阀和蝶阀的实验测量效率与模拟计算效率分别列于表4、5。由表4、5可看出,两个点源在不同位置处的模拟计算效率与实验效率相对偏差最小为1.29%,最大为16.87%。

表4 球阀测量系统实验效率与模拟效率的比较

表5 蝶阀测量系统实验效率与模拟效率的比较

与探测器模型的模拟结果相比,工作模型的探测效率计算值与实验值的相对偏差增大。分析认为,其主要原因在于:1) 阀门模型采取了适当简化,部分未描述的细微结构对γ射线有吸收;2) 阀门的主体结构材质为不锈钢,国际标准要求不锈钢各组分的含量在一定范围内,模拟时采取的含量不一定与阀门制造时组分含量的真实值完全一致;3) 受阀门结构和尺寸限制,点源在阀门内的位置不便于精确测量,估算值与真实位置存在一定偏差。

4.2 方法的可行性验证

采用U标准工作样品对方法的可行性进行初步验证,实验过程与工作模型可靠性验证实验过程一致。模拟时,假定U样品的尺寸远小于测量距离,可采用点源模型近似描述U样品。实验测量的计数率和探测效率模拟计算值列于表6、7。使用式(1)计算得235U质量介于1.75～2.28 g之间。与实际样品中235U的含量(2.00 g)相比,两种阀门内235U的质量测量值的相对偏差均小于15%,验证了该方法的准确性。偏差产生的主要原因是探测效率刻度所导致的偏差。