形变对InAs/GaAs量子点光学性质的影响

宿星亮，张耕

（山西大学 物理电子工程学院，山西 太原 030006）

0 引言

量子点是能使电子在三维受限的低维半导体材料，具有高亮度、窄线宽和短寿命等独特的物理性质，在量子通讯、探测和能源等领域有着广泛的应用前景。其中，InAs/GaAs量子点作为优良的直接带隙量子点材料，始终受到学者重点关注，在材料制备、结构表征、光学性质研究及应用等领域开展了一系列研究[1-5]。

目前，高品质的InAs/GaAs量子点材料已经可以通过分子束外延（MBE）的方法获得，从而对其物理特性的研究引起了更多的关注。众多学者研究了外场对量子点光谱的影响，Itskevich、马宝珊等人证明了静压力会导致量子点的弹性系数的改变和荧光发光光谱强度的降低[6-7]。汤乃云等人通过理论计算获得了InAs/GaAs量子点禁带宽度随静水压变化的规律[8]。近年来，随着压电电子学的提出，形变对半导体材料性质的影响引起了越来越多的关注[9]。III－V族化合物内部不仅存在由于自身结构原因而产生的自发极化，并且对材料施加应变后还会产生一个压电极化，两者的总极化会在材料内部产生一个压电势，使得半导体材料性质发生明显的改变。在量子点的实际应用中，半导体材料器件的生产和应用不可避免地会受到来自内部或外部的应力使材料发生形变，如在焊接、拼装、器件集成时受到的外部应力等。所以，研究量子点材料在受到外场，尤其是受到应力而产生形变时对InAs/GaAs量子点性质的影响对其实际应用有着重要的指导意义。

本文以利用分子束外延技术采用梯度生长法在GaAs衬底上生长的InAs低密度小尺寸量子点作为研究对象，从理论和实验上研究了形变和温度对InAs/GaAs量子点材料光吸收系数的影响，发现形变的产生和温度的升高会导致量子点光吸收谱线强度降低，吸收峰峰位向高频方向移动。考虑应变导致的压电势后，量子点的光吸收强度降低更加明显；光吸收峰峰位仍向着高能方向移动，发生蓝移，但与不考虑压电势时的变化相比蓝移减少。温度的升高会导致光吸收谱线强度降低，光吸收峰峰位蓝移。综合计算形变与温度的影响后引入压电势的计算结果与实验结果吻合。

1 理论计算

本文以GaAs衬底上生长的InAs量子点为研究对象，该量子点材料生长了20.5对的AlGaAs/GaAs的DBR，从而提高量子点的发光效率和荧光收集率，材料结构如图1（a）所示。理论计算中，采用圆柱形量子点模型，半径为R，高度为L，周围被GaAs所包围，且衬底缓冲层厚度远大于量子点自身高度，如图1（b）所示。

图1 （a）本文所用样品结构示意图，（b）圆柱形量子点示意图Fig.1 （a）Schematic diagram of sample structure used in this paper，（b）Schematic diagram of cylindrical quantum dots

该量子点体系薛定谔方程如下：

其中，m*为电子或空穴的有效质量，V(r)为量子点受到的限制势，不考虑压电势时，V为InAs与GaAs之间的带隙差1.066 eV。势场仅与ρ，z有关，与角度φ无关，则波函数为：

其中，Jm是m阶贝塞尔函数，Nm是m阶虚宗量汉克尔函数，A和B为各自函数中的归一化常数，

n、m是主量子数和角动量量子数。所以总能量为E=En+Em。

对材料施加应力而产生形变时，因晶体中离子的极化而在材料中产生压电势，使压电势产生的是由自发极化Psp和压电极化Ppe组成的总极化矢量Pt，由此产生的内建电场强度为[7]：

其中，κe(InAs)是电子介电常数。InAs和GaAs的自发极化均为 1× 10-3C/m2，其压电极化为[10-11]：

其中υ代表不同的材料，e为压电常量，且沿z轴的应力张量σzz(υ)=0[12-13]，所以ε表示的沿x-y平面或沿z轴的压应力为：

其中，c表示弹性劲度常量，a是材料在常压下的晶格常数，a(P)是在应力P下垒材料的晶格常数：

对材料施加应力产生形变，则式（2）中量子点的受限势V(r)应写为

其中，V0(ρ，z，s)是受应变影响的电子或空穴的受限势。

形变不仅会改变能带的位置，还会改变载流子的有效质量，有效质量应写为

其中，m0为自由电子质量，C为无形变时的常数。Eg(s)是产生形变后的禁带宽度。形变会改变量子点的能带结构，引入形变下禁带宽度Eg(s)：

其中，Eg(0)是常压下禁带宽度，a1，a2，b1，b2是形变势。

温度会导致材料的晶格系数发生改变，进而使材料的能带位置发生变化：

式中Eg(0 K)为T=0 K时的禁带宽度，α，β为恒定的参数，α=3.3× 10-4；β=248[14-15]。

综上所述，可计算当入射光子能量为ℏω时，在外场影响下InAs/GaAs量子点中光吸收系数为：

式中，n为材料折射率，c为光速，P2m0在III－V族半导体中是一定值，Γ为激子的线宽，取Γ ≈ 10 meV[16]。

2 讨论与分析

本文中实验材料为利用分子束外延技术采用梯度生长法在GaAs衬底上生长的InAs低密度小尺寸量子点[17-19]，量子点材料平均高度为20 nm，平均半径为50 nm。

2.1 理论计算与实验结果的对比

为了验证理论分析结果的正确性，本文利用拉曼光谱仪测试了110 K温度下样品上未施加形变和施加0.5%的形变下量子点的光吸收系数[20]，结果如图2所示。图中黑线是温度为110 K时，未施加形变与0.5%形变时加入压电势的理论计算结果，红线为实验结果。由图可知，形变会导致光吸收系数峰值的蓝移和光吸收系数强度的降低。同时，与实验结果的对比可知，加入压电势影响的理论计算结果与实验结果更加吻合。

图2 110 K时施加0.5%形变后光吸收强度理论值与实验数据的对比Fig.2 Comparison between theoretical value and experimental data of light absorption intensity after applying 0.5% strain at 110 K

2.2 形变对光吸收的影响

现在通过理论计算研究了材料形变对光吸收系数的影响，如图3所示。图3为300 K时，半径50 nm、高度20 nm的InAs/GaAs量子点在不同形变下的光吸收系数随着入射光子能量的变化曲线，其中实线和虚线分别为不考虑压电势和考虑压电势影响的计算结果。由图可知，光吸收共振峰峰位会随着形变的增大而向高能方向移动，而光吸收系数强度随着形变的增大而减小。与此同时，形变量由0～18%增加的过程中，不考虑压电势时光吸收峰峰位蓝移量为136 meV，光吸收系数的强度减少24.99 cm-1；考虑压电势情况下光吸收峰峰位蓝移量为103 meV，光吸收系数的强度减少159.91 cm-1。对比可知，压电势对形变造成的光吸收峰峰位蓝移移量降低，但对光吸收系数强度减弱程度明显增加。

图3 形变对光吸收的影响Fig.3 Effect of strain on light absorption

InAs作为一种直接带隙的半导体材料，形变会使其禁带宽度增大，从而导致峰值蓝移。同时，带隙结构的改变使电子-空穴的波函数叠加部分减少，从而导致光学跃迁吸收峰的强度降低。进一步考虑由形变产生的压电势后，会继续加剧电子空穴的分离，波函数重叠部分减少，量子点的发光效率降低，最终使得量子点光学跃迁吸收峰的强度较未考虑压电势时减小。压电势同时提高了电子-空穴间的库伦相互作用，导致基态能减小以及电子-空穴波函数分离的增大，使得量子点峰值蓝移量小于不考虑压电势时的情况。

2.3 形变与温度共同作用对光吸收的影响

引入温度对量子点的影响，对温度和形变共同作用下量子点光吸收的影响进行了分析。图4（a）为110 K时对圆柱形InAs/GaAs自组装量子点施加应力，产生不同形变下的光吸收系数变化情况；图4（b）为量子点材料产生0.5%形变后，不同温度环境下量子点材料光吸收系数变化情况。图中光吸收系数进行了归一化处理以更清晰体现变化。

图4 （a）110 K时不同形变对光吸收的影响，（b）施加0.5%形变时不同温度对光吸收的影响Fig.4 （a）Effect of different strains on light absorption at 110 K，（b）Effect of different temperatures on light absorption when 0.5% strain is applied

由图4（a）可知，形变量的增加使量子点光吸收系数降低，峰位蓝移。由图4（b）可知，温度的升高使量子点光吸收系数降低，峰位红移。温度升高会导致产生更多的热声子，电子被大量声子散射，减弱了光吸收。同时，温度降低使非辐射复合逐渐减弱，这就使得光吸收相对强度得到了增加。在形变和温度升高的共同作用下，光吸收强度减弱更为明显。温度升高使得量子点材料禁带宽度降低，导致光吸收峰峰位向低能方向移动，而形变使光吸收峰峰位向高能方向移动，所以在图4（a）中能观察到光吸收峰峰位的蓝移而在图4（b）中却恰好相反，吸收峰峰位向低能方向移动。

3 结论

本文以圆柱形InAs/GaAs量子点为研究对象，在理论上计算了不同外场条件（形变和温度）下材料光吸收系数的变化，形变造成了量子点材料禁带宽度增大，并且会使得压电势增大，从而使电子与空穴的波函数重叠区域减小，使量子点材料的光吸收系数共振峰峰位随形变的增大而增加，但吸收系数强度减弱。这些结论对InAs材料制造的激光器、探测器、热光伏电池和新型光电子器件的设计与应用具有重要的指导意义。