核电厂一回路典型核素探测效率标定方法研究

丁锡嘉，周 涛，张家磊，张博雅，陈 娟，朱亮宇

（1.华北电力大学核科学与工程学院，北京102206；2.华北电力大学核热工安全与标准化研究所，北京102206；3.非能动核能安全技术北京市重点实验室，北京102206；4.东南大学能源与环境学院，江苏 南京211189）

0 引言

18F是一种会发生β+衰变的核素，它在核电厂一回路［1］冷却剂中由核反应产生。较13N等其他监测核素，18F 半衰期为110 min，在一回路冷却剂中的浓度亦较高，决定了18F 是一种监测核电厂一回路压力边界［2-4］的泄漏率［5］的理想核素。考虑到我国在运核电厂均为沿海核电厂，一回路压力边界中的放射性核素一旦扩散至海洋，将会造成严重的危害。迄今为止，国内核电厂一回路压力边界泄漏率［2］仍主要通过监测13N［6-8］，131I［9-11］等核素浓度，对18F的监测［12］处于起步阶段。本研究通过18F的探测效率［13］标定实验，给出在一定区间内18F探测效率经验公式，将对海洋放射性核素监测产生一定的促进作用。

1 研究对象

1.1 实验装置

18F 可以发生β+衰变［14］，同时其半衰期［15］也较短，仅有110 min。而18F的β+衰变中所产生的正电子与物质发生正电子湮没效应［16-18］，取而代之产生了两个方向相反、能量值相同且均等于0.511 MeV的光子，并且发生了γ跃迁［19］。

结合实验室设备装置的实际情况，使用如图1 所示的NaI（Tl）闪烁体［20-22］探测效率标定实验装置。

图1 18F探测效率标定实验装置Fig.1 18F detection efficiency calibration experimental device

由图1 可知，当NaI（Tl）闪烁体探测到两个方向相反、能量值相同且均等于0.511 MeV的光子时，多道脉冲幅度分析器［22］就会显示出峰面积［23］，便可容易地得到放射性活度。再与标准源活度相比即可获得探测效率，便可以计算出β+粒子湮灭γ 光子［3］探测效率ε。

1.2 几何模型

利用MCNP（3B）软件建立了对点状放射源、面状探测器的模型，也可采用国产开源蒙特卡罗软件SuperMC代替。设定18F的半衰期为110 min，光子能量约0.4 MeV，活度1Ci，视为点状放射源。采用面状NaI（Tl）闪烁体探测器进行计数，探测器为圆状，半径为2 cm。如图2 所示，根据MCNP 程序模拟出探测器与放射源的几何模型。

图2 探测器与放射源的几何模型Fig.2 Geometric model of detector and radiation source

2 研究方法

2.1 实验探测18F探测原理

18F是氟放射性同位素，并且是正电子［24］的重要来源之一，它的质量为18.000 938 0 u，半衰期为109.771 min，衰变［25］都能产生稳定的18O。

如核反应式（1）所示，在核反应堆内核燃料进行裂变反应。裂变生成的中子同核电厂一回路冷却剂水中的氢原子核发生弹性散射，弹性散射后产生反冲质子。

原子核物理理论与探测实验均能证明，如核反应式（2）和（3）所示，当弹性散射中的质子能量≥5.5 MeV时，质子就会与水分子中的氧原子发生核反应产生18F。18F 所产生的γ 射线［26］也随蒸汽扩散到反应堆压力容器外的大气中，监测核电厂反应堆压力容器外的大气中的γ射线的强弱便可推算核电厂一回路压力边界的泄漏率。

由两个核反应式可知，18F生成的速率与中子通量密度呈正相关关系，而中子通量密度与核反应堆功率也呈正相关关系。所以，使用探测器测出γ 射线的强弱就可以推算出核反应堆在某功率水平运行下的核电厂一回路压力边界［27］的泄漏率。

2.2 MCNP模拟方法

MCNP 全称为Monte Carlo Neutron and photon transport code，是基于蒙特卡洛方法用于计算三维复杂几何结构中的中子、光子、电子或者耦合中子/光子/电子输运问题［28］的通用软件包，也具有计算核临界系统（包括次临界和超临界系统）本征值问题的能力。该软件包通过FORTRAN 语言编程实现，MCNP一直都是解决实验核物理中粒子输运问题的实用软件。

使用MCNP 软件模拟探测效率实验，能较好地反映探测器与源的关系，但数值模拟方法在模拟分析过程中往往要对边界条件和材料属性进行简化，或多或少对分析结果产生影响，而且结构离散化的形式不同得到的结果和精度也不同，随机性比较大，可信度降低。合理的数值模拟方法对实验研究和理论分析具有指导作用，可以弥补实验工作的不足。实验与数值模拟结果比较，用来判断数值模拟方法的可行性。

3 研究结果及分析

3.1 实验结果

按照图1 连接各组成仪器，用示波器观察其脉冲波形，调节固定光电倍增管的高压。调节放大器的放大倍数，使标准18F源的全能峰合理地分布在单道分析器阈值范围内，测量其能谱，得到如图3所示的探测效率变化趋势。实验结束前，再次重复测量定标源，以此来检验NaI（Tl）单晶γ谱仪［29］的稳定性。

图3 等距离条件下探测器对18F源探测效率变化趋势Fig.3 Detection efficiency trend of detector to 18F source at equal distance

由图3可知，在放射源与探头距离相同条件下，18F源探测效率在其第一个半衰期（9：30—11：20）内，基本保持了30%左右的探测效率，数据值虽受探测器死时间有波动震荡，但大体维持在同一水平上，证明探测器在18F源活度较大时的测量数据并未失真。

使用一支于9：30 制成的含18F 的葡萄糖溶液，其初始放射性活度为1.065 mCi，18F 半衰期为110 min。重复上一个步骤的各项实验工作，不断以0.5 cm 为最小单位改变探测器探头对待测放射源的距离，测量其能谱，得到如表1及图4所示的实验数据。

由表1 可知，在放射源与探头距离按单位距离变化下，在源距探头距离4.5 cm左右时，死时间比例呈现出一个先在20%～21%浮动，后增长速率越来越快的趋势。根据表1的数据，得到如图4所示的单位距离变化下探测器死时间所占比例变化趋势。

图4 单位距离变化下探测器死时间所占比例Fig.4 Dead time proportion of detector under unit distance change

由图4 可知，在放射源与探头距离变化条件下，18F 源探测效率自10.5～5.5 cm 处，18F 源探测效率与放射源与探头间的距离平方的倒数呈负相关关系。4.5～0.5 cm 处因探测器装置死时间过长，导致探测器计数叠加［30］，实际活度计数值与理论计算计数值之比已大于1，不符合探测效率定义，舍去。

表1 18F源探测效率标定实验数据Table 1 Experimental data of 18F source detection efficiency calibration

3.2 结果处理及建模

根据表1的数据，得到如图5所示的探测效率与距离平方倒数间的关系。

由图5 可知，18F 探测效率与源与探测器距离变化符合平方反比定律。

根据表1 的数据，拟合出如图5 所示的18F 探测效率标定函数如下：

式（4）中，r即为放射源与探头距离之间的距离，在4.5～11.0 cm的闭区间内。y为18F放射源探测效率，且0%≤y＜100%。

3.3 模拟结果及验证

图5 18F探测效率与源与探测器距离平方的倒数间的拟合Fig.5 The fitting between 18F detection efficiency and the reciprocal of the square of distance between source and detector

利用MCNP 程序构造的放射源与探头模型如表2所示，可得空气中NaI 探测器得到的脉冲计数与距离的关系。

由表2可知，MCNP模拟出源活度随距离平方的倒数减小，计数减小。

使用表2的数据，得到如图6所示的距离平方反比与放射性活度间的关系。

由图6可知，其变化规律符合平方反比定律，与标定实验结论保持一致。

4 结论

采用实验与MCNP 模拟两种方法完成了18F 的探测效率标定实验，最终给出18F探测效率标定函数。

1）在相当大的距离区间内，随着18F 源与探测器探头间距离平方倒数的增加，NaI（Tl）探测器对18F 的探测效率逐渐增大。

2）NaI（Tl）探测器在18F源活度较大时的测量数据并未失真，仍能保持稳定性。

3）计算出18F 探测效率标定函数，并给出了符合区间。