结构参数对Urea-SCR 系统性能的影响研究∗

王 军，赵 琛，董 彦，赵 闯，朱 磊

(1.江苏大学汽车与交通工程学院，镇江 212013； 2.凯龙高科技股份有限公司，无锡 214153)

前言

柴油机排放污染物中的氮氧化物NOx是导致光化学烟雾和酸雨等环境污染问题的主要原因,随着排放标准的日益严格,单独依靠机内净化技术已不能满足排放法规要求,选择性催化还原(selective catalytic reduction,SCR)作为降低柴油机NOx排放、满足国Ⅴ及以上排放法规的必要技术手段之一,具有进一步优化缸内燃烧、降低油耗等优势[1-2]。

国内外学者对SCR系统开展了大量的研究工作。同济大学李理光等人通过搭建激光喷雾试验台,研究发现在不同喷射高度和壁面温度情况下存在最佳的喷射角度[3]。克罗地亚萨格勒布大学BALETA J等人为了准确地描述尿素水溶液(urea water solution,UWS)液滴在排气过程中的热解和水解过程,将液滴表面张力和液膜模型导入FIRE-SCR模块进行计算,通过与柴油机多工况SCR后处理系统NOx转化率的比较,发现改进后的模型较原模型更为准确,且可深入分析液滴分解过程[4]。瑞典查尔姆斯理工大学STRÖM H等人研究了加装混合器对SCR系统转化率的影响,发现加装混合器可以提高NH3的均匀性系数和SCR系统的NOx转化率[5]。韩国学者OH J与LEE K在原SCR系统中加装了网络通道版型混合器,发现有混合器的SCR系统的UWS液滴均匀性系数比无混合器的约高32%[6],RAJADURA S等人通过CFD仿真,分析了网状混合器的几何形状对SCR系统的排气背压和NOx转化率的影响[7]。本文中运用AVL FIRE对尿素型SCR(Urea-SCR)进行仿真,以研究SCR系统中喷嘴喷射角度α、催化器扩张角β、混合器及其安装位置等因素对SCR系统NOx转化率、NH3分布均匀性和液膜质量等的影响规律,并利用SCR系统出口端NH3体积分数分析NH3的泄漏倾向。

1 几何模型的建立

SCR系统结构示意图与计算网格如图1所示。图1(a)为SCR系统整体结构示意图,排气管直径为70mm,喷嘴距离催化剂为561mm,催化器扩张角β为90°,喷嘴上水平布置3个喷孔,直径为0.5mm,夹角为15°。图1(b)为系统对应的网格模型。SCR催化剂为V2O5-WO3-TiO2型催化剂,催化剂尺寸为φ202mm×155mm,孔密度为 400cpsi,壁厚为0.13mm。

图1 SCR系统和网格模型

2 数值计算模型

2.1 喷雾模型

UWS喷射过程采用离散液滴模型(discrete droplet model,DDM),忽略UWS的初次雾化过程,设定UWS液滴在一离开喷嘴后即形成离散的小液滴,其液相与气相之间通过相对运动、传热和蒸发来实现质量、能量与动量之间的交换,且不考虑液滴之间的相互作用。利用拉格朗日方式求解离散液滴的运动轨迹,利用Huh-Gosman模型模拟液滴的二次破碎过程[8-10]。

2.2 UWS化学反应模型

Urea-SCR系统一般采用质量分数为32.5%的尿素水溶液作为还原剂,通过其在排气管中蒸发、热解和水解,生成NH3和HNCO,与排气中的NOx发生催化还原反应,转化为N2和H2O,其主要化学反应过程如下。

(1)UWS蒸发

(2)尿素分子气化热解

(3)异氰酸水解

(4)NOx选择性还原反应

NH3主要在催化剂表面与NOx发生还原反应,式(4)为SCR系统的标准反应,式(5)为SCR系统的快速反应,式(6)为SCR系统的慢速反应。

3 模型验证与NH3均匀性系数

3.1 喷雾模型验证

为验证喷雾模型的正确性,喷雾参数依据文献[3]进行设置,如表1所示。利用KUKE模型模拟撞壁现象,并综合考虑液滴撞壁后发生反弹、飞溅、热分解和沉积等情况,图2为0～110ms(间隔10ms)UWS喷雾发展形态的模拟结果。由图2可见,UWS喷雾形态为锥形,喷雾液滴约10ms后到达壁面,随后发生反弹与飞溅,80ms后趋于稳定。

表1 喷雾参数设置条件

图2 UWS喷雾形态发展过程

由于喷雾投影面积可揭示喷雾液滴的撞壁反弹、飞溅等现象,故通过它可间接验证喷雾模型的准确性。利用MATLAB图像处理工具,分别对文献[3]和图2中的喷雾形态进行喷雾投影面积计算,所得投影面积随喷射时间的变化规律如图3所示。由图3可见,喷雾投影面积随喷射时间的增大而增大,模拟值略低于试验值,故可认为喷雾模型有效。

图3 喷雾投影面积随喷射时间的变化

3.2 SCR系统模型验证

建立SCR系统模型,相关参数依据课题组前期开展的台架试验数据进行设置[11],当NH3/NOx为1、空速为19 000h-1时,NO体积分数随排气温度的变化关系如图4所示。由图4可见,在试验温度区间内,柴油机排放物中催化器出、入口端的NO体积分数均随排气温度的升高而增大,且可推算出NO转化率也随排气温度的升高而提高,当排气温度为450℃时,SCR系统出口处NO体积分数的模拟值与试验值相差较大,相对误差约为10%,可认为模型基本正确。

图4 NO体积分数随排气温度的变化

3.3 均匀性系数

当SCR系统催化剂入口端的NH3分布不均匀,即NH3出现局部过量或不足时,易导致NH3泄漏和催化剂老化,从而影响SCR系统的整体性能与寿命[12-13]。定义均匀性系数[14]为

式中：n为截面的网格数；ci为参数c在网格i中的数值；为参数c在整个截面上的平均体积分数。γ越接近于1时表明参数c在选取截面上的分布越均匀。本文中用γNH3表示催化剂入口端的NH3均匀性系数。

4 结果与讨论

4.1 喷射角α的影响

由图4可知,当SCR系统UWS喷嘴采用三孔水平布置方式时,其NOx转化率较低,目前车用SCR系统多采用三孔或四孔弯头式UWS喷嘴,各孔喷射方向沿排气管中心轴线对称分布,图5为三孔弯头式UWS喷嘴喷雾形态模拟图。

图5 喷雾形态图

当排气温度为300℃,空速为19 000h-1,入口端NO体积分数为956×10-6,NH3/NOx为1,β为90°时,排气管道内UWS液滴分布、催化剂入口端NH3平均体积分数和γNH3随α的变化如表2所示。由表2可知,随着α的增大,UWS的撞壁位置明显前移,催化剂入口端NH3体积分数分布均存在3个较高的区域,其平均体积分数和γNH3呈先增后减的趋势,α分别为150°和120°时,NH3平均体积分数和 γNH3达到最大值。当α为30°时,大部分UWS液滴随排气流入下游,撞壁效应不明显,不能与排气发生很好的混合,故生成的NH3平均体积分数和γNH3较小；随着α的增大,UWS液滴在排气管内部的径向速度增大,UWS液滴与排气管内壁发生碰撞后反弹和破碎,增强了与排气的混合,故NH3平均体积分数和γNH3均有所提升；当α为180°时,过多的UWS液滴集中在喷嘴附近的排气管内壁处,故整体上NH3平均体积分数和γNH3有所降低。

表2 不同α时液滴分布、催化剂入口端NH3体积分数分布云图、平均体积分数和γNH3的变化

SCR系统的NOx转化率、液膜质量和出口端NH3体积分数随α的变化关系如图6所示。由图可见,随着α的增大,SCR系统的NOx转化率和出口端NH3体积分数先迅速上升,在α＝60°以后趋于平稳,稍有波动,α为150°时两者的值较大,分别约为60%和 4.83×10-6；液膜质量在 α 为 30°～90°范围内呈上升趋势,在α为90°～180°范围内呈先降后升趋势,α为150°时液膜质量较小,约为0.6×10-5kg。液膜质量受撞壁沉积和液滴反弹效应的双重影响,当α＜90°时,液滴与内壁发生碰撞的动量较小,撞壁沉积效应较为明显；当α在90°～180°范围内时,液滴撞壁后发生反弹的效应增强,故液膜厚度有所降低；当α＞150°时,撞壁沉积效应再度增强,故液膜厚度随之增大。

图6 NOx转化率、液膜质量和出口端NH3体积分数随α的变化

4.2 催化器扩张角β的影响

当排气温度为400℃,空速为19 000h-1,入口端NO体积分数为 956×10-6,NH3/NOx为 1,α为60°时,SCR系统速度矢量图、催化剂入口端NH3体积分数分布云图与γNH3随β的变化如表3所示。由表3可知,随着β的增大,扩张管长度逐渐变短,催化剂入口端和出口端的局部速度也增大,催化剂入口端的NH3主要集中在管壁,中心处的低浓度NH3区域明显增大,γNH3呈逐渐下降趋势,由 β为 60°时的56.9%下降到β为180°时的49.9%,相对降幅约为12%。当β为60°时,扩张管较长,在此扩张管区域内的UWS液滴及热解生成的NH3有较长的时间和较大的空间进行混合和扩展,故此时的γNH3较大；随着β的增大,扩张管逐渐变短,排气管中SCR催化剂上游的UWS液滴和NH3无法及时扩展,排气主要通过催化剂中间区域流出,对应的γNH3也逐渐降低。

表3 不同β时速度矢量图、催化剂入口端NH3体积分数分布云图与γNH3的变化

SCR系统NOx转化率、液膜质量和出口端NH3体积分数随β的变化关系如图7所示。由图7可见,随着β增大,SCR系统的NOx转化率逐渐降低,当β由60°增大到180°时,NOx转化率由82%降低至75%；SCR系统出口端的NH3体积分数逐渐增大,NH3泄漏现象变得较为明显；β对排气管中的液膜质量影响较小。

4.3 混合器对SCR系统的影响

由表2和表3可知,采用三孔弯头式UWS喷嘴时催化剂上游排气管中的NH3体积分数分布较不均匀。为使UWS喷雾液滴与发动机排气更充分地混合,形成更均匀的NH3分布,在喷嘴下游加装叶片式混合器,如图8(a)所示,喷嘴与混合器的距离L设定为100mm,图8(b)为加装混合器后的排气流线轨迹。由图可知,由混合器引起的排气旋流不仅可促进UWS液滴与排气的混合,还可有效延长UWS液滴的运动轨迹,更有利于其蒸发和热解,从而提高催化剂前端各物质分布的均匀性。

图7 SCR系统NOx转化率、液膜质量和出口端NH3体积分数随β的变化

图8 装有叶片式混合器的SCR系统及其排气流线

当空速为19 000h-1,入口端NO体积分数为956×10-6,NH3/NOx为 1,α 为 60°,β 为 90°时,有无混合器的SCR系统催化剂入口端NH3和出口端NO体积分数分布随排气温度的变化如表4所示。由表4可知,在排气温度由300℃变化到450℃这一过程中,催化剂入口端的NH3体积分数逐渐升高,出口端的NO体积分数逐渐降低,加装叶片式混合器后,两者的分布均匀性均得到有效改善。

γNH3,液膜质量,NOx转化率和出口端NH3体积分数在有无混合器两种情况时随排气温度的变化规律如图9所示。由图9可见：在催化剂工作温度窗口范围内,加装混合器可有效提升γNH3,但温度对γNH3影响不大；有混合器时的液膜质量有所增加,液膜主要集中于混合器叶片表面,对SCR系统无明显影响,液膜质量也随着温度的升高而降低；加装混合器可明显提高SCR系统的NOx转化率,由原来的65%～72%提升至85%～95%；加装混合器后出口端NH3体积分数降低,减少了NH3泄漏。

表4 有无混合器时催化剂入口端NH3和SCR系统出口端NO体积分数分布云图

4.4 混合器安装位置的影响

安装于喷嘴下游的混合器不仅对排气和UWS喷雾液滴有较强的扰动作用,且混合器叶片的换热也有利于促进UWS喷雾液滴的热解[15]。当α为60°,β 为 90°,空速为 19 000h-1,入口端 NO 体积分数为 956×10-6,NH3/NOx为 1,温度为 300℃时,γNH3,NOx转化率,液膜质量和出口端NH3体积分数随喷嘴安装位置L的变化关系如图10所示。由图10可见：L对γNH3影响不大；L＝50mm时NOx转化率稍低,L＞100mm之后,NOx转化率基本不变；L＝50mm时液膜质量很高；当 L由 50mm增大到100mm时,液膜质量急剧下降,此后趋于稳定,稍有波动；当L＝50mm时出口端NH3体积分数很低,当L由50mm增大到100mm时,出口端NH3体积分数急剧上升,此后趋于稳定,稍有波动。综合来看,混合器布置于喷嘴下游100～200mm处较为合理。

图9 有无混合器时γNH3,液膜质量,NOx转化率和出口端NH3体积分数随排气温度的变化

图10 γNH3,SCR系统NOx转化率,液膜质量和出口端NH3体积分数随L的变化

5 结论

(1)随着喷射角度α的增大,UWS的撞壁位置明显前移,催化剂入口端的NH3体积分数分布及其γNH3呈先升高后降低的变化趋势,α＞60°时SCR系统的NOx转化率较高,α约为150°时SCR系统中的液膜质量较小。

(2)随着催化器β的增大,扩张管长度逐渐变短,催化剂入口端和出口端轴线位置附近的局部速度明显增大,γNH3逐渐下降,SCR系统NOx转化率降低,出口端NH3体积分数逐渐增大,NH3泄漏倾向增加,β对SCR系统液膜质量的影响较小。

(3)加装叶片式混合器可产生明显的排气旋流,有效延长UWS液滴的运动轨迹,促进UWS液滴与排气的良好混合。加装混合器后,γNH3和SCR系统的NOx转化率明显提高,液膜质量有所增加,出口端NH3体积分数明显降低。

(4)混合器与喷嘴距离L对γNH3和SCR系统的NOx转化率影响不大,唯L＝50mm时NOx转化率稍低；SCR系统液膜质量除L＝50mm时特别高外,总的趋势变化不大,只随L的增大稍有减小,出口端NH3体积分数除L＝50mm时特别低外,总的趋势变化不大,只随L的增加略有增大。综合而言,混合器布置于喷嘴下游100～200mm较为合理。