自润湿流体液滴的热毛细迁移特性∗

叶学民 张湘珊 李明兰 李春曦

(华北电力大学,电站设备状态监测与控制教育部重点实验室,保定 071003)

1 引 言

掌控液滴在固体基底上的运动特性对于提高喷涂质量、加快微电子元件冷却速率及提高医疗诊断准确性等至关重要[1,2].液滴运动特性与流体性质及外界条件密切相关.对于常规的单组分流体,其界面张力一般与温度呈现负相关性,当存在温度梯度时,液-气界面处因界面张力差产生热毛细力,从而自发地推动液体由热端向冷端运动.然而,自然界中也存在另一种流体,其界面张力随温度并非呈单调递减的关系.1984年,Legros等[3]发现长链醇溶液的界面张力与温度呈二次函数关系并存在最小值.2003年,Abe等[4]在研究高碳醇水溶液的传热特性时,也发现类似现象,并首次将该流体命名为“自润湿流体”.

近年来,多位学者已开展了对自润湿流体的研究.Oron和Rosenau[5]研究了自润湿流体的热毛细力不稳定性对液膜动态特性的影响,指出液膜表面的扰动可能不会引起液膜发生破裂,而是使其达到某一种稳定状态.Batson等[6]通过线性稳定性分析确定了热毛细力驱动下液膜不稳定的临界条件,并给出了线性不稳定扰动的周期解.Karapetsas等[7]模拟了自润湿流体液滴在具有温度梯度基底上的铺展过程,指出张力最小值点位于液滴内部时,热毛细力促使液滴快速铺展.Mamalis等[8]针对均匀加热的倾斜平板上自润湿液滴的运动研究表明,热毛细力和体积力间的相互作用提高了液滴铺展速率,接触线移动速度与时间呈非单调关系.Mamalis等[9]还探究了热毛细力对非等温加热的自润湿流体中上升气泡的影响,指出界面张力与温度间的二次函数关系显著改变了气泡形状.Ouenzer fi和Harmand[10]观测了施加温度梯度的水平表面上丁醇溶液液滴的移动与蒸发特性,发现97%水与3%丁醇混合液的液滴向高温方向迁移,其蒸发特性也与单组分液滴明显不同.此外,还有学者围绕着自润湿流体的传热性能开展了实验研究[11−15],指出自润湿流体对于提高换热器的性能具有得天独厚的优势.

非均匀温度场引起的液滴移动称为液滴的热毛细迁移[16],对于自润湿流体有关该迁移特性的研究较少[7,8,10],目前主要针对常规单组分流体.Gomba和Homsy[17]指出润湿性对液滴移动特征的影响体现为两种运动状态:一是液滴作为整体移动;另一种是液滴移动过程中在接触线附近出现裂纹和毛细脊.Pratap等[18]发现液滴接触线的变形与基底的温度差异有关.Nguyen和Chen[19]指出尺寸较小的液滴可忽略重力对其运动的影响,液滴迁移由非对称热毛细涡驱动.Dai等[20]和Sui[21]分析了流体黏度对液滴热毛细迁移的影响,发现黏度影响液滴的迁移速度与方向.本课题组在此前的研究中[22]以平衡接触角为着眼点分析了温度影响壁面润湿性及液滴铺展过程的内部机理,发现随温度梯度增大,液滴所受热毛细力增强,致使液滴向低温区的铺展速率加快.Karapetsas等[23]模拟了非均匀加热粗糙表面上的液滴运动,指出液滴移动速率大小和方向主要取决于沿接触线的净机械力和液-气界面处热毛细力的相互耦合.

综上可知,关于热毛细力驱动液滴运动的研究大多针对常规流体,而对于自润湿流体的研究则集中于热管等换热元件中的传热特性.在具有微结构的高效冷却装置开发中,自润湿流体优势突出,近年来其应用显著增长.但因表面条件复杂,液滴所处位置与界面张力最小值对应的基底位置可能呈现多样性,由此影响其运动特征及传热特性,而这方面的研究目前尚需完善.因此本文开展自润湿流体液滴的热毛细迁移特性研究,通过分析液气界面张力极小值对应温度在壁面上的位置与液滴位置间的关系对液滴运动特性的影响,以揭示其内在的物理机制.

2 理论模型

2.1 物理模型

假设一不可压缩自润湿流体液滴放置于具有温度梯度的水平固体表面,在温度梯度产生的热毛细力驱动下发生移动,如图1所示.液滴初始最大厚度为H∗,流动方向尺度为L∗,壁面温度为T∗w.因ε=H∗/L∗≪1,适用润滑理论进行建模[24](上角标∗表示有量纲量).

图1 放置在有温度梯度的固体表面的液滴示意图Fig.1.Schematic of the drop disposed on a solid wall with temperature gradient.

液滴运动过程满足连续性方程、动量方程和能量方程.所用物理模型与本课题组的前期研究类似[22].但区别是对于自润湿流体,其界面张力在某一温度下存在极小值,界面张力和温度满足非线性关系[7]:

式中,分别为参考温度和相关界面温度;为相应界面在下的张力,和sg分别代表液-气、液-固和固-气界面.

控制方程组的无量纲化过程与文献[22]相同.通过无量纲化与数量级分析,可得无量纲控制方程组:

式中,Bo为邦德数.

无量纲边界条件在液-气界面z=h处满足

式中,C为毛细数,Bi为毕渥数,β和G分别为滑移参数和温度梯度.当G>0时,壁面存在温度梯度,液滴左右两侧分别代表低温区和高温区.

无量纲化后的界面张力和温度间的关系为

结合边界条件(6)—(12)式对控制方程组(3)—(5)进行积分可得:

液滴内部压强为

液滴内部速度为

液滴表面温度为

计算中认为Bi≈0[25],即T=Gx.

由(12)—(14)式可知,存在某一温度使界面张力出现极小值,与该温度对应的位置可由下式计算:

当液滴整体置于xm左侧时,界面张力随温度的变化与常规流体相同;而置于xm右侧时,界面张力随温度的变化则与常规流体相反,即界面张力与温度呈正相关关系.

液滴厚度的演化方程为

该模型与Karapetsas等[7]模型相比,表达更简洁,对于液滴热毛细迁移过程中其所受各作用力一目了然.右侧三项分别代表毛细力、重力及热毛细力作用.

在接触线处的液滴厚度为零,即h(x=xcl,t)=h(x=xcr,t)=0,其中,xcl和xcr分别代表左侧和右侧接触线的位置(下标c代表接触线).接触线移动速率与接触角间的关系满足[22]

式中,θj和θej分别为液滴的动态接触角和平衡接触角,D和n为常数,υcj<0和υcj>0代表接触线向左移动和向右移动.

平衡接触角θej为

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式中,B=γsg,T0−γls,T0−1.当(21)式右侧为负时,取θej=0,表示壁面“完全润湿”.

2.2 初始条件和网格选取

初始条件为

式中,H(x)=[1+tanh(20x)]/2为Heaviside函数[26].

本文模拟采用的软件为“Freefem++14.3 32”,这是一款用来求解偏微分方程的开源软件.在模拟过程中,为避免重复的网格划分过程,进而提高计算效率,在编程时采用坐标变换的方式[27]将液滴铺展区域固定在[−1,1].对计算区域进行网格划分并进行网格无关性验证,如表1,得出网格数为800时可同时满足精确性与高效性的要求.计算结束后,在输出数据时再将计算结果转换回来.

表1 网格无关性验证Table 1.Validation of grid independence.

3 结果与讨论

结合Ouenzer fi和Harmand[10]将含丁醇的液滴放置在施加温度梯度的水平表面上的实验,将模拟所需物性参数的典型数量级列于表2,无量纲参数取值范围见表3.模拟中涉及的参数取值如下:ε=10−1,D=10−3,n=3,γls,T0=1,G=10−2,B=−10−3,Bo=0.5,β=10−5,C=0.03.计算中通过检验液滴质量守恒验证模拟的正确性.

表2 有量纲参数及典型数量级Table 2.Typical order of dimension parameters.

表3 无量纲参数取值范围Table 3.Range of dimensionless parameters.

壁面润湿性可由液滴的平衡接触角表征,当Ωlg1=Ωls1=Ωsg1,Ωlg2=Ωls2=Ωsg2,即三个界

面张力对温度的敏感性相同时,由(21)式可知此时液滴平衡接触角θej=0.447为常数,因此壁面润湿性不随温度变化.这是一种理想化的假设[27],此情形下的液滴运动主要受其内部作用力的影响.而当三个界面张力对温度敏感性不同时,θej随温度发生变化,即不同温度处液滴对壁面的润湿特性不同.此情形下的液滴运动受其内部作用力与壁面润湿性的综合作用影响.

因常规流体的界面张力与温度呈单调递减关系,而自润湿流体界面张力随温度变化存在一极小值,在极小值左侧界面张力与温度呈负相关,而在极小值右侧呈正相关,下文将极小值对应温度在壁面上的位置称为临界点,如图2所示.下文从壁面润湿性随温度不变和变化两个方面,研究自润湿流体液滴界面张力临界点与液滴位置间的关系对液滴热毛细迁移特性的影响.

3.1 壁面润湿性不随温度变化

取Ωlg2=10,Ωlg1=−0.5,−0.1,0,0.1,此时临界点与液滴处于不同的相对位置.图2表明,Ωlg1=−0.5时,临界点位于液滴左侧,初始时的液滴界面张力与温度呈现正相关;Ωlg1=−0.1,0,0.1时,临界点位于液滴内部,初始时液滴左半部分的界面张力与温度呈现负相关,而右半部分界面张力与温度呈现正相关.当Ωlg1取值不同,负相关和正相关部分所占液滴体积的百分比略有差别.图3为不同情形下的液滴迁移特征.

图2 当壁面润湿性不随温度变化时液-气界面张力临界点与液滴位置的关系Fig.2.Relationship between liquid-gas interfacial tension critical point and the location of the drop when the wall wettability does not change with temperature.

由(19)式可知液滴运动中受毛细力、重力和热毛细力的影响.研究表明,重力促进液滴铺展,而毛细力抑制液滴铺展,热毛细力驱使液滴向界面张力高的方向运动[22,27].当临界点处于液滴外部左侧时(Ωlg1=−0.5,xm=−2.5,图3(a)),左接触线运动过程可划分为三个阶段(图4(a)、图5(a)):1)t=0—4×103接触线左移,此时重力对接触线向左的推动作用大于毛细力与热毛细力的抑制作用;2)t=4×103—8×103接触线钉扎,此时重力与毛细力和热毛细力的作用相平衡;3)t=8×103—3×104接触线右移,此时热毛细力与毛细力的作用超过重力.右接触线在t=0—1.2×104时向右侧减速移动,在t=1.2×104—3×104时以恒定速度移动(图4(b),图5(b)).说明重力与热毛细对右接触线向右的推动作用先大于后等于毛细力的抑制作用.综上可知,临界点位于液滴外部左侧时,液滴向高温方向迁移,这与常规流体液滴的运动特征具有显著区别.

图3 在壁面润湿性不随温度变化条件下,临界点位于液滴不同位置时液滴的迁移过程 (a)Ωlg1=−0.5;(b)Ωlg1=−0.1;(c)Ωlg1=0;(d)Ωlg1=0.1Fig.3.On the condition that the wall wettability does not change with temperature,the migration process of drop when the critical point is on different positions:(a)Ωlg1=−0.5;(b)Ωlg1=−0.1;(c)Ωlg1=0;(d)Ωlg1=0.1.

Ouenzer fi和Harmand[10]将含3%丁醇的水滴放置在温度梯度为0.55◦C/mm的硅片基底上进行观测,发现液滴在20 s内,由58.1—66◦C的区域迁移2 mm至59.2—67◦C温度更高的区域,该溶液界面张力与温度间的关系与文中Ωlg1=−0.5时的变化趋势相同,且将液滴置于临界点右侧,因此文中模拟所得液滴运动趋势与该实验结果符合良好,且模拟所得热毛细力引起液滴的变形也与其实验结果相符.

当临界点位于液滴内部偏左时(Ωlg1=−0.1,xm=−0.5,图3(b)),临界点左侧的小部分流体呈现常规流体的界面张力特性,而临界点右侧的大部分流体则呈自润湿流体特性.由图4(a)和图5(a)可知重力与热毛细力对左接触线的推动作用大于毛细力的抑制作用,因此左接触线向左移动.同理,可知右接触线处重力与热毛细力驱使其向右的作用大于毛细力驱使其向左的作用,因此右接触线向右移动.但液滴中大部分流体受向右的热毛细力作用(图2),因此液滴在温度梯度驱动下向右侧,即向高温侧移动.

图4 当壁面润湿性不随温度变化时接触线位置随时间的变化 (a)左接触线;(b)右接触线Fig.4.When the wall wettability does not change with temperature,variation of contact line location with time:(a)Left contact line;(b)right contact line.

图5 当壁面润湿性不随温度变化时液滴迁移过程中接触线的移动速度 (a)左接触线;(b)右接触线Fig.5.When the wall wettability does not change with temperature,the velocity of contact line during drop migration:(a)Left contact line;(b)right contact line.

当Ωlg1=0.1时临界点位于液滴内部偏右(xm=0.5,图3(d)),液滴所受热毛细力与Ωlg1=−0.1以x=0为轴呈对称特征,因此其动态特征变化情况与图3(b)正好相反,即液滴向低温侧迁移.当临界点处于液滴内部中心时(Ωlg1=0,xm=0,图3(c)),液滴所受热毛细力(图2)、重力与毛细力关于z轴对称,因此液滴呈对称铺展,且可知此时热毛细力与重力的作用大于毛细力.

为进一步揭示液滴的内流特征,图6给出了t=102与t=2×104时临界点处于液滴不同位置时的内部流场.液滴运动过程中,其内部流体在水平与竖直方向的速度u和w分别满足由此可知壁面处的流体运动速度为0,此时在壁面出现驻点,因此图6中会出现流线指向壁面的情形.Karapetsas等[28]研究含可溶性活性剂与不溶性颗粒的液滴蒸发时,所得出液滴内部流场图也出现了流线指向壁面的情形.

临界点位于液滴外部左侧时,液滴内部流体流动可分为三部分(图6(a)):1)液滴左侧,流线由底部指向液滴上部;2)液滴中部,流线出现顺时针方向的旋涡,且流线在涡心处闭合;3)液滴右侧,流线由上部指向液滴下部.这是由于液滴内部流体受顺时针方向热毛细力的影响,此现象与Ehrhard和Davis[29]模拟加热表面上界面张力与温度呈现正相关的液滴内部流线形态相同.

图6 当壁面润湿性不随温度变化时,临界点位于液滴不同位置时液滴的内部流线与水平方向分速度Fig.6.On the condition that the wall wettability does not change with temperature,horizontal velocity contour within the drop along with streamlines when the critical point is on different positions.

临界点处于内部偏左(Ωlg1=−0.1,图6(b)),在t=102时,相对Ωlg1=−0.5旋涡区缩小,且旋涡中心略向左移,这是因此时液滴内部左侧小部分流体受逆时针方向热毛细力,而右侧大部分流体仍受顺时针方向的热毛细力所致.这也是临界点处于液滴内部时比处于外部时液滴形状更为平缓的原因(图3).在t=2×104时,液滴内的旋涡已消失,因热毛细力促进旋涡产生,而重力抑制旋涡生成[28],由此可知此时重力作用大于热毛细力,因此旋涡消失.当临界点处于液滴内部偏右(Ωlg1=0.1,图6(d)),液滴内部流场特征与Ωlg1=−0.1时(图6(b))相反.

临界点处于液滴中心时(Ωlg1=0),液滴内两侧流线关于z轴对称,呈对称铺展,由图6(c)可知此时没有旋涡生成,是因此时热毛细力影响较小.在t=102时流线由液滴内部指向外部,而t=2×104时流线由液滴外侧指向中部,说明随时间持续,热毛细力相对于重力的影响逐渐增大.

3.2 壁面润湿性随温度变化

取Ωls1=Ωsg1=1,Ωls2=Ωsg2=0,即液-固、固-气界面张力随温度升高而降低,且呈线性关系(图7).取Ωlg2=10,Ωlg1=−0.5,−0.1,0,0.1,0.5,即考虑临界点位于液滴内部不同位置以及分别位于液滴外部左右两侧时,探究液-气界面张力对液滴热毛细迁移特性的影响.图8是临界点与液滴处于不同相对位置时液滴的迁移过程.

图7 当壁面润湿性随温度变化时界面张力与液滴位置的关系Fig.7.Relationship between interfacial tension and the location of the drop when the wall wettability changes with temperature.

图8 在壁面润湿性随温度变化条件下,临界点位于液滴不同位置时液滴的迁移过程 (a)Ωlg1=−0.5;(b)Ωlg1=−0.1;(c)Ωlg1=0;(d)Ωlg1=0.1Fig.8.On the condition that the wall wettability changes with temperature,the migration process of drop when the critical point is on different positions:(a)Ωlg1=−0.5;(b)Ωlg1=−0.1;(c)Ωlg1=0;(d)Ωlg1=0.1.

与常规单组分液滴热毛细迁移特征[22]对比可知,自润湿流体在迁移过程中液滴轮廓存在明显差别.当临界点位于液滴内部时,自润湿流体液滴形状在运动后期呈现中部平整甚至向下塌陷的状态(图8(b)—(d)),而常规液滴在迁移过程中始终保持单峰状,且右接触线与液滴主体部分间将形成一层薄液膜.由此可知自润湿流体特殊的液气界面张力与温度特性将在很大程度上影响热毛细迁移过程中的液滴形态.

图9表明,当临界点位于液滴左侧或内部时,左侧壁面呈完全润湿的状态.随液滴初始位置相对于临界点向左移动,左接触线移动速率提高(图10—图12),这是因为液滴所受方向向左的热毛细力增加所致.图12(b)表明,随时间持续,右接触线移动速度先增后减,存在一极值.这是因为随右接触线的移动,右侧壁面润湿性得以改善(图9(b)),因此液滴运动前期接触线移动速率逐渐增加.随液滴继续铺展,其右接触角减小(图10(b)),而壁面润湿性几乎不变,使得后期接触线移动速率又降低.随液滴初始位置相对于临界点向左移动,最大速度出现的时刻延迟,即液滴所受方向向左的热毛细力增强推迟了右接触线达到最大速度的时间.右接触线移动速度随Ωlg1变化可划分为两个区域:1)t=0—1.9×103,随Ωlg1增大,接触线移动速率降低;2)t=1.9×103—3×104,随Ωlg1增大,接触线移动速率增加.整个运动过程中,左接触线与右接触线同时左移(图11和图12),表明液滴向低温区迁移,且由图13可知,随液滴初始位置相对于临界点向左移动,液滴铺展范围扩大.

当临界点位于外部右侧时(Ωlg1=0.5,xm=2.5),左接触线移动速率在t=6×103急剧减小(图12(a)),这是由于此时液滴平衡接触角突然变大(图9(a)),即壁面润湿性突然恶化,进而抑制流体向左流动,致使左接触线处流体积聚,从而增大液滴左动态接触角(图10(a)).t=0—6×103时液滴的铺展范围随时间增大,而t=6×103—3×104时铺展范围则几乎不变.

图9 当壁面润湿性随温度变化时平衡接触角随时间的变化 (a)左接触角;(b)右接触角Fig.9.Variation of equilibrium contact angles with time when the wall wettability changes with temperature:(a)Left contact angle;(b)right contact angle.

图10 当壁面润湿性随温度变化时动态接触角随时间的变化 (a)左接触角;(b)右接触角Fig.10.Variation of dynamic contact angles with time when the wall wettability changes with temperature:(a)Left contact angle;(b)right contact angle.

图11 当壁面润湿性随温度变化时接触线位置随时间的变化 (a)左接触线;(b)右接触线Fig.11.Variation of contact line location with time when the wall wettability changes with temperature:(a)Left contact line;(b)right contact line.

图12 当壁面润湿性随温度变化时接触移动速度 (a)左接触线;(b)右接触线Fig.12.Velocity of the contact line when the wall wettability changes with temperature:(a)Left contact line;(b)right contact line.

图13 当壁面润湿性随温度变化时铺展范围随时间的变化Fig.13.Variation of spreading range of the drop with time when the wall wettability changes with temperature.

综上可知,无论临界点处于液滴何种位置,液滴都未像预想的那样向高温区域迁移,而是移向低温侧,这是因受到壁面润湿性的影响.由图9可知,液滴左侧壁面润湿性良好,而右侧壁面润湿性较差,即左侧壁的表面能低于右侧壁面,因此阻碍了液滴向高温方向的迁移.此结论与Bakli等[30]通过数值模拟研究壁面温度梯度与润湿性的耦合作用下的常规流体热毛细迁移特性,得出液滴未按照预期向低温侧迁移,而是移向高温侧的内在机理一致.

4 结 论

流体性质对液滴的热毛细迁移特性有重要影响.当壁面润湿性不随温度变化、且临界点处于液滴内部时,随液滴初始位置相对临界点的向左移动,由于液滴内部各种作用力相对影响的变化,液滴左接触线的移动速率增加,右接触线的移动速率减小.临界点处于液滴外部左侧时,液滴右接触线先减速向右侧移动,再以恒定速度移动.左接触线运动过程可划分为三个阶段:向左移动、钉扎和向右移动.随液滴初始位置相对临界点的向左移动,液滴迁移方向会发生改变.当临界点位于液滴外部左侧或内部偏左时,液滴受非对称热毛细力驱动向高温区迁移;当临界点位于内部中心时,液滴内部受力关于z轴对称,液滴呈对称铺展;当临界点位于内部偏右时,液滴受向左的热毛细力驱动向低温区迁移.

当壁面润湿性随温度发生变化时,随时间持续,右接触线移动速度先增后减并存在极值.随液滴初始位置相对临界点的向左移动,液滴受方向向左的热毛细力增大,接触线速度最大值出现的时刻延迟.当临界点处于液滴左侧或内部时,随液滴初始位置相对临界点的向左移动,其左接触线移动速率加快,液滴铺展范围扩大.当临界点位于液滴外部右侧时,液滴左接触线移动速率在t=6×103时急剧减小,是因此时左侧壁面润湿性突然恶化所致.且液滴铺展范围以此时刻为分界点,此刻之前铺展范围随时间增大,超过此时刻后铺展范围则保持不变.无论临界点处于液滴何种位置,受高温侧壁面润湿性恶化的影响,液滴均移向低温侧.

因此,控制液滴运动可通过调控临界点与液滴位置间的关系来实现,欲抑制液滴向低温区域的迁移,应将液滴放置于临界点右侧.