基于气体放电等离子体射流源的模拟离子引出实验平台物理特性∗
2018-10-26陈坚刘志强郭恒李和平姜东君周明胜
陈坚 刘志强 郭恒 李和平 姜东君 周明胜
1)(清华大学工程物理系,北京 100084)
2)(华北理工大学机械工程学院,唐山 063210)
1 引 言
相比于传统的电磁法、气体扩散法以及离心分离法,原子蒸气激光同位素分离法作为一种新的同位素分离方法日益受到学术界和产业界的广泛关注.如图1所示,原子蒸气激光同位素分离过程的基本原理是利用线宽极窄的激光选择性激发、光电离金属蒸气中的目标同位素原子,随后利用外加电磁场引出目标同位素离子至收集板,从而实现对目标同位素的分离与富集[1].受限于激光器的脉宽以及光电离后金属等离子体自身的衰亡,是否能够实现快速、高效地引出所需的目标同位素离子将在很大程度上决定整个原子蒸气激光同位素分离过程的效率.因此,系统研究光电离后不同参数对离子引出过程的影响机制及其引出特性,对于提高整个原子蒸气激光同位素分离技术的性能具有重要的意义.
图1 原子蒸气激光同位素分离过程示意图Fig.1.Schematic of the atomic vapor laser isotope separation process.
目前的理论与实验研究结果均表明,离子引出过程中的诸多因素均会对离子引出特性(引出时间、引出效率、引出电流以及引出离子入射能量等)产生显著的影响,这些因素包括等离子体中心区的电子数密度以及电子温度[2−7]、外加引出电压的幅值与类型[8−11]、引出极板的位型[12,13]、目标同位素离子与非目标同位素原子间的共振电荷转移过程以及离子在极板表面发生的溅射效应[14−16]等.在实际的离子引出过程中需要依靠光电离金属原子的方式产生等离子体,因此,实际的离子引出实验装置需要配备特定的激光器,这不仅导致整个系统结构复杂、建造成本高,而且影响离子引出特性的某些关键参数(如等离子体初始密度和电子温度等)的可变范围小.为了解决上述问题,国内外研究者开始发展利用电离气体或光电离低沸点、易电离金属蒸气的方法产生等离子体来代替实际应用的激光光电离等离子体进行离子引出过程的模拟实验研究.比如,Matsui等[17]采用电感耦合等离子体(inductively coupled plasma,ICP)模拟光电离等离子体源,采用氙(Xe)作为工作介质,在真空腔压强为4×10−4Torr(约为5.3×10−2Pa)、射流区电子温度和数密度分别为7—12 eV和(0.2—1.4)×1010cm−3、离子收集段磁场强度为5×10−3T的条件下,研究了射频共振条件下的离子引出特性;文献[18]采用光电离空气的方法,在真空腔压强为1 Pa的条件下产生了电子数密度在108—109cm−3的等离子体,研究了离子引出过程中等离子体的扩散效应以及收集板上的电荷分布;而文献[8,19]则采用光电离钡(Ba)金属蒸气的方法产生了金属等离子体,但所产生的等离子体由于受到激光器功率的限制,其电子数密度相对较低(钡等离子体密度均低于109cm−3).
本文采用低气压千赫兹高压交流放电等离子体射流源,建立了离子引出模拟实验平台-2015(ion extraction simulation experimental platform-2015,IEX−2015),获得了低气压下稳定放电的氩等离子体射流源,开发了用于诊断氩等离子体射流参数的“碰撞-辐射”模型以及相应的计算机软件,开展了等离子体射流特性的实验测量.在此基础上,进行了离子引出特性的初步实验研究,获得了不同等离子体参数和引出参数对离子引出特性的影响规律,验证了该实验平台用于模拟离子引出特性研究的可行性,为后续深入研究离子引出过程的影响机制以及发展新的离子引出方法奠定了良好的条件.本文首先讨论模拟离子引出实验平台的设计思路、主要组成部分和基本结构以及等离子体射流气体温度、电子温度和数密度等关键参数的实验诊断方法和诊断系统;然后,分别给出等离子体射流特性的实验测量结果以及不同参数下的离子引出特性;最后,给出本文研究得到的主要结论,并简要讨论后续研究需要解决的主要问题.
2 实验平台的建立
2.1 IEX-2015的设计思路和整体构造
IEX-2015设计的基本思路是:第一,采用气体放电的方式产生稳定的等离子体射流作为模拟离子引出的等离子体源,通过改变等离子体发生器的几何结构设计、电源驱动频率、波形和幅值、工作气体化学成分和流量以及真空腔压强等参数来调节等离子体射流区气体温度、电子温度和数密度等关键参数;第二,通过在离子引出区域设计不同的引出极板几何构型、加载不同频率和幅值的引出电压以及引入外加磁场等方式,在较大的等离子体参数范围和引出参数条件下系统地研究引出极板附近等离子体鞘层的时空演化特性,以及带电粒子的非平衡输运特性,进而为优化现有离子引出方法的工作参数、甚至发展新的离子引出方法提供理论上的指导.
IEX-2015的整体结构如图2所示,该平台主要由真空系统、等离子体发生器、离子引出系统以及测量系统等组成.首先,等离子体工作气体(本文研究采用氩气)在发生器内被电离,形成等离子体射流进入离子引出区域;然后,在外加电磁场的作用下等离子体射流区的离子被引出至收集板,形成引出电流信号,由霍尔型电流探头(Tektronix TCP0030A)测量并送入示波器(Tektronix DPO4034)记录.如图2所示,真空系统主要包括真空腔、真空泵组以及真空规管;主腔室设计为圆筒形结构,腔室侧壁布置有连接等离子体发生器、离子引出极板、薄膜规、电离规以及步进电机等多个设备的法兰接口,亥姆霍兹线圈沿支架缠绕于主腔室外壁,线圈内通入直流电时可在腔体中心(引出区域)产生0—3×10−3T的均匀磁场.副腔室为长方形结构,其上部与主腔室相连,下部则通过两个KF250法兰与两套真空泵组相连.每套真空泵组包括1台抽速为18 L/s的TRP-60型前级机械泵与1台抽速为1600 L/s的JTFB-1600型分子泵,主腔体外壁安装4套真空规管测量装置,包括:一台CDG025D型薄膜规真空计(INFICON),其量程为1.0×10−4—13.3 Pa;一台ZJ-27型电离规真空计(成都睿宝电子科技有限公司),其量程为1.0×10−5—4 Pa;两台ZJ-52T型电阻规真空计(成都睿宝电子科技有限公司),量程均为0.1—105Pa.真空系统所能达到的极限真空度为8.0×10−4Pa,在进气放电条件下的真空度可达10−2Pa.
图2 (a)IEX-2015示意图,(b)真空腔内部及(c)实验平台实物照片Fig.2.(a)Schematic of the IEX-2015,(b)pictures of the chamber interior,and(c)experimental platform.
离子引出系统主要包括离子引出电极、控制极板位型的支撑板、导轨、步进电机和控制系统.如图2(b)所示,平板型引出电极板面尺寸为250 mm×150 mm,支撑板用于支撑与控制两块平板电极位型,两极板间夹角的调节范围为0◦—60◦.支撑板下端与导轨相连,通过步进电机运动控制系统在引出过程中控制两极板之间的间距(间距可调范围为0—140 mm).
2.2 千赫兹高压交流放电等离子体射流源的设计
在实际的离子引出过程中,激光光电离所产生的金属等离子体具有尺寸和电子数密度变化范围大以及电子温度偏低等特点,且整个引出系统在高真空度的环境下工作.因此,气体放电等离子体源的设计需考虑以下两方面:第一,能够实现在低气压、小流量进气条件下的稳定放电;第二,能够通过调节发生器电极间距、工作气体流量和电源输入功率等参数,实现在相对较宽的参数范围内对等离子体电子温度和数密度等关键参数的调节.基于此,本文采用同轴型等离子体发生器结构设计(见图3),其中圆锥型内电极为功率电极,内外电极间的轴向距离可根据不同的实验条件在0—7 mm之间调节;采用千赫兹交流电源作为激励源,采用高纯氩气(纯度为99.999%)作为等离子体工作气体;将氩气沿切向注入等离子体发生器内部,当其流经内外电极间的环形缝隙时,在外加高压交流电场的作用下电离形成等离子体,并从发生器喷口喷出形成等离子体射流;通过调节电源驱动频率和输入功率以及工作气体流量,从而获得稳定的气体放电等离子体射流.
图3 同轴型等离子体发生器结构 (a)示意图;(b)实物照片Fig.3.(a)Schematic and(b)picture of the co-axial-type plasma generator structure.
2.3 基于氩等离子体“碰撞-辐射”模型的光谱诊断方法
2.3.1 氩等离子体“碰撞-辐射”模型
一个等离子体体系,其中发生着多种化学反应动力学过程,而且这些化学反应动力学过程中存在多种碰撞与辐射跃迁过程[20].考虑多种跃迁过程,并通过求解粒子数平衡方程,就可以得到等离子体中各能态粒子数密度的分布,这一模型称为“碰撞-辐射”模型,其中每种粒子的数密度均满足粒子数平衡方程[21],即
式中下标i和j代表能级序号;N为粒子数密度;t为时间;Rij为由i能态跃迁至j能态的速率常数.对于低气压放电等离子体而言,化学反应达到平衡的特征时间与等离子体特征时间相比较短,因此,可以认为在测量过程中等离子体粒子数密度达到稳态,此时
由于:第一,氩等离子体中处于1s能级的氩原子数密度较高,且参与多种化学反应;第二,2p能级到1s能级的辐射跃迁强度较大,即2p能级对氩等离子体的辐射性质影响较大;第三,虽然存在3p能级向其他能级的跃迁,但在背景气压较低(<1 Pa)时,鉴于处于3p以上能级的氩原子影响较小[22],可将其合并为一体进行研究.因此,本文研究氩等离子体“碰撞-辐射”模型所需考虑的粒子种类以及相应的化学反应动力学过程分别如表1和表2所列.
表1 氩等离子体“碰撞-辐射”模型中所考虑的粒子种类Table 1. Species considered in collisional-radiative model for argon plasmas.
根据表2的化学反应动力学过程,结合方程(2),可以给出各粒子的质量守恒方程,即在表2及方程(3)中,为电子碰撞激发(i
表2 氩等离子体“碰撞-辐射”模型中所考虑的化学反应动力学过程Table 2.Reaction pathways considered in collisional-radiative model for argon plasmas.
从实验测量的角度来看,一方面,当氩原子从i能级跃迁到j能级并发出波长为λij的光时,其谱线强度Iij∝NiAijηij;若假定激发态的粒子跃迁速率(Aij)与等离子体光子发射逃逸系数(ηij)均为常数,则两条不同谱线的强度比正比于不同激发态粒子数密度(Ni).另一方面,N2的谱线带系(C3Πu→B3Πg)与等离子体的转动能级有关,因此,本文采用SPECAIR软件将5%N2-Ar混合气体放电波长λ=337 nm附近的谱线进行拟合[23],可近似获得等离子体射流区的气体温度(Tg).基于此,在已知气体温度(Tg)的条件下,通过求解方程(3)即可获得不同谱线强度比在ne和Te空间的等值线分布;通过将实验测量得到的等离子体发射光谱的谱线强度比与上述理论计算得到的谱线强度比在ne和Te空间的等值线分布进行对比,即可反推得到对应的电子温度(Te)和电子数密度(ne).
2.3.2 实验测量方法
本文采用八通道光纤光谱仪(Avantes Ava Spec-3648)测量等离子体的发射光谱.为了获得射流区等离子体参数的空间分布,在等离子体射流和光纤探头之间放置了焦距f为250 mm的凸透镜,并将光纤探头固定在定位精度为0.01 mm的二维精密平移台上(GCD-202100M和GCD-203100M,大恒新纪元科技股份有限公司),对应的光谱测量的空间分辨率为3.0 mm(见图4).
图4 实验光路示意图Fig.4.Schematic of experimental light path.
图5为基于“碰撞-辐射”模型,利用谱线强度比法测量等离子体电子温度与电子数密度的实验流程图. 以实验工况(真空腔压强p=6.0×10−2Pa,等离子体工作气体总质量流量˙m=71.4 mg/min,高压交流电源驱动频率f=26 kHz以及电源输入功率Pin=11.7 W,内外电极间距s=1.0 mm)为例,首先采用光纤光谱仪测量得到等离子体射流区距发生器喷嘴出口4.5 cm的射流几何轴线上P点(见图6(a),其中照片的曝光时间texp=1/30 s)的发射光谱图(见图6(b));然后,采用SPECAIR软件对波长λ=337 nm附近的谱线进行拟合,可得射流区的气体温度为Tg=600 K(见图6(c));将Tg=600 K,p=6.0×10−2Pa代入依据方程(3)所编写的计算机程序,即可得到谱线强度比r1=I750.4/I912.3
和r2=I750.4/I738.4(其中I750.4,I912.3以及I738.4分别代表氩等离子体特征谱线λ=750.4,912.3以及738.4 nm的谱线强度,r1为谱线λ=750.4 nm与λ=912.3 nm的谱线强度比,而r2则为谱线λ=750.4 nm与λ=738.4 nm的强度比)在(Te,ne)空间的等值线分布图.在图6(d)中,每一组(ne,Te)都对应特定的谱线强度比r1和r2,这表征着当等离子体射流区的电子密度和电子温度一定且其中各能态粒子数密度达到稳定时,不同能态的粒子间跃迁所对应的发射光谱的强度比也将保持恒定.根据图6(b)的实验测量结果可知r1=0.31和r2=3.85,于是,将r1=0.31和r2=3.85代入图6(d)中进行插值,即可得到对应的等离子体电子温度和电子数密度分别为Te=2.37 eV和ne=1.99×1011cm−3,如图6(d)中的A点.本文在该工况下重复进行了3次实验测量,所得到的等离子体电子温度和电子数密度分别为Te=2.46±0.09 eV和ne=(1.98±0.1)×1011cm−3,所对应的标准偏差均小于3.6%.
图5 谱线强度比法测量等离子体电子温度和电子数密度流程图Fig.5.Flow chart of electron temperature and number density measured by line intensity ratio method.
图6 (a)等离子体射流照片与光谱测量点P位置示意图;(b)P点等离子体射流发射光谱图;(c)对应的射流区等离子体气体温度SPECAIR软件拟合结果;(d)谱线强度比r1=I750.4/I912.3和r2=I750.4/I738.4在(Te,ne)空间的分布以及等离子体电子温度和电子数密度的确定Fig.6.(a)Image of the plasma jet and schematic of the measurement point P;(b)emission spectrum of the plasma jet at point P;(c)derived plasma gas temperature using SPECAIR in jet region;(d)distributions of line intensity ratios r1=I750.4/I912.3and r2=I750.4/I738.4in the(Te,ne)space and the determined electron temperature and number density.
3 氩等离子体射流关键参数的实验测量
本节将系统地研究不同实验工况(如等离子体工作气体流量、电源输入功率和驱动频率等)对氩等离子体射流特性的影响规律,以期进一步验证低气压千赫兹高压交流放电等离子体射流源用于离子引出模拟实验的可行性.在本节的射流特性测量中,如无特别说明,均将测量点固定在距等离子体发生器喷嘴出口4.5 cm的射流几何轴线处(如图6(a)所示的P点),发生器内外电极间距离固定为s=2.0 mm.
图7给出了当˙m＝71.4 mg/min,f=26 kHz,p=6.0×10−2Pa,texp=1/30 s时,等离子体射流区电子温度与电子数密度随输入功率的变化规律.从图7可以看出:当输入功率Pin<9.0 W时,电源输入功率对电子数密度与电子温度的影响较小;随着功率的进一步增大(Pin>9.0 W),射流区的电子数密度与电子温度均随着电源输入功率的增加而显著增大.一方面,这是由于随着电源输入功率的持续增大,电子的平动动能增大,电子温度升高;而获得更多能量的电子与中性原子之间的激发与电离过程也会更为剧烈,从而使得电子数密度亦随之升高.另一方面,电子温度与电子数密度随电源输入功率的快速增加可能与发生器内部放电模式的转变有关.但在目前的实验条件下,很难从真空腔外部观察到等离子体发生器内部放电模式随电源输入功率的变化过程.我们将在今后的实验中设计专门的装置进行等离子体放电模式的实验观察和分析.
图7 等离子体射流区P点电子温度和电子数密度随输入功率的变化Fig.7.Variations of electron temperature and number density with power input at point P in plasma jet region.
图9给出了当Pin=10.0 W,f=26 kHz,p=0.3 Pa,texp=1 s时,等离子体射流区电子温度与数密度随氩气质量流量的变化规律.本文通过改变与分子泵入口相连的挡板阀的开合程度,实现对不同气体流量下真空腔压强的控制.从图9可以看出,随着氩气质量流量从35.7 mg/min升高至160.6 mg/min,电子数密度从2.06×1010cm−3增加至5.05×1010cm−3,增长幅度较小,而电子温度略有下降.这是因为当氩气质量流量升高时,氩原子密度将会上升,与电子之间发生碰撞电离的概率增大,从而引起电子数密度的升高.整体而言,氩气质量流量对于射流特性的影响较小.另外,对比图8和图9可以看到,真空腔的环境压强对等离子体射流特性的影响并不十分明显,这可能与从发生器喷嘴喷出的等离子体射流受到两平行放置的收集板的约束作用,从而使得不同环境气压下两极板间等离子体射流的发散程度基本相同有很大的关系.在今后的研究中,我们将通过实验与数值模拟相结合的手段进一步对该现象进行深入的分析;在本项目后续的实验研究中,将通过调节氩气质量流量的方法来调控离子引出系统的压强水平.
图8 等离子体射流区P点电子温度和电子数密度随电源驱动频率的变化Fig.8.Variations of electron temperature and number density with power supply driving frequency at point P in plasma jet region.
图9 等离子体射流区P点电子温度和电子数密度随氩气质量流量的变化Fig.9.Variations of electron temperature and number density with argon mass flow rate at point P in plasma jet region.
为了进一步研究引出区域等离子体参数空间分布的均匀性,图10给出了在＝71.4 mg/min,Pin=10.0 W,p=6.0×10−2Pa,f=26 kHz条件下,z=1.5,3.0和4.5 cm处(此处定义z轴正方向为沿等离子体发生器几何轴线且指向射流流动的方向;z=0对应于等离子体发生器喷嘴出口处),等离子体电子温度和电子数密度沿垂直于引出极板方向(y方向)的分布曲线.从图10可以看出以下两点:第一,等离子体射流中心区的电子数密度随着距离发生器出口轴向距离的增加而显著降低,由z=1.5 cm处的7.73×1010cm−3减小至z=4.5 cm处的3.10×1010cm−3,降幅达60%;同时,电子温度也会有所下降,但下降幅度相对较小,由2.63 eV下降至2.45 eV,降幅约为7%;第二,在同一轴向位置处,从等离子体射流中心沿垂直于引出极板的方向,越靠近引出极板,电子数密度也越低,最大下降幅度达到75%,且电子数密度分布关于通过射流几何轴线的对称面呈现对称分布;同时,电子温度亦随着靠近引出极板而降低,但下降幅度较小,整体分布比较均匀.
表3列出了IEX-2015与其他公开报道的离子引出模拟实验平台之间的参数对比.从表3可以看出:目前采用气体放电方式的离子引出模拟实验装置相对较少,相比ICP型放电实验装置[17],IEX-2015所产生的等离子体射流电子温度和电子数密度均与真实的离子引出过程所产生的等离子体参数更为接近,且等离子体参数的变化范围也比较宽;IEX-2015所产生的等离子体射流的电子数密度范围基本覆盖了常见的光电离空气[18]和金属原子蒸气[8,19]所产生的等离子体密度范围;但IEX-2015所产生的等离子体射流的电子温度较真实离子引出过程中的等离子体电子温度偏高,而且产生等离子体的真空腔压强也同样偏高,而光电离模拟离子引出装置[19]在这两方面的参数则相对好一点,这也是本文后续仍需深入开展的工作.
图10 等离子体射流区电子温度和电子数密度的空间分布Fig.10.Spatial distributions of electron temperature and number density in plasma jet region.
表3 不同离子引出模拟实验平台上等离子体关键参数的对比Table 3.Comparisons of key plasma parameters on different ion extraction simulation experimental platforms.
4 不同引出参数对离子引出电流的影响
图11给出了ne=7.57×1010cm−3,Te=1.78 eV,p=8.8×10−2Pa,˙m=107.1 mg/min时离子引出电流(IE)随引出电压(U)和极板间距(d)的变化规律.从图11可以看出:当极板间距一定时,离子引出电流随着引出电压的增大而增大;而当引出电压一定时,离子引出电流则随着极板间距的增大而减小.这是因为当极板间距一定时,随着引出电压的升高,束缚于两引出极板间的等离子体中的带电粒子所受到的电场力亦随之增大,从而导致离子引出电流的增大;相反,当引出电压一定、极板间距增大时,离子所受到的电场力会减小,从而使得离子引出电流随之减小.
图11 离子引出电流随引出电压和极板间距的变化Fig.11.Variations of ion extraction current with externally applied voltage and electrode gap spacing.
图12给出了Te=1.78 eV,p=8.8×10−2Pa,˙m=107.1 mg/min,d=10 cm时,离子引出电流(IE)随射流中心区电子数密度和引出电压(U)的变化规律.从图12可以看出:在引出电压保持不变的条件下,随着射流中心区等离子体电子数密度的升高,离子引出电流随之增大.上述参数(包括引出电压、引出极板间距和电子数密度)对于离子引出电流的影响规律与文献中所报道的实际的激光光电离离子引出过程[6,7]定性一致,这也进一步验证了本文建立的气体放电等离子体射流源代替激光光电离等离子体源进行离子引出模拟实验研究的可行性.
图12 离子引出电流随电子数密度的变化Fig.12.Variations of ion extraction current with electron number density.
5 结 论
本文以原子蒸气同位素分离法中的离子引出过程为研究背景,建立了基于千赫兹高压交流气体放电等离子体射流源的IEX-2015;发展了用于诊断射流区电子温度和数密度的氩等离子体“碰撞-辐射”模型,对不同工况下的等离子体射流特性进行了实验研究;基于此,开展了离子引出特性的初步实验.本文主要得到以下结论.
1)采用本文同轴型放电结构,可以在真空腔压强约为10−2Pa下获得均匀、稳定的等离子体射流;等离子体电子温度和数密度等关键参数的变化范围较ICP型气体放电等离子体源更宽,且与实际的激光光电离等离子体源特性也更为接近.
2)电源输入功率和驱动频率以及等离子体工作气体(本文为氩气)质量流量均会对射流区电子温度与数密度产生影响.其中,电子数密度相比于电子温度随上述参数变化的幅度更大.一方面,随着电源输入功率的逐渐增大,电子将首先从外电场获得能量,使得电子温度升高;同时,电子与中性原子间的碰撞也变得更为频繁,从而导致电子数密度随之升高.另一方面,随着电源驱动频率的升高,电子与中性原子间的碰撞变得更加剧烈,在使得电子数密度升高的同时,电子自身的能量损失增大,从而导致电子温度降低.
3)初步的离子引出实验所得到的引出电压、极板间距以及等离子体密度对离子引出电流的影响规律与实际的激光光电离离子引出特性定性一致,从而验证了IEX-2015实验平台用于研究离子引出过程的可行性.
本文开展了不同工况下氩气放电等离子体射流区电子温度和电子数密度等关键参数变化规律以及初步的静电场离子引出实验研究,着重验证了IEX-2015实验平台用于离子引出模拟实验的可行性.在今后的工作中,我们将继续深入开展不同放电工质、不同环境压强以及不同引出参数下的离子引出特性研究,从而为真实的激光光电离离子引出方案设计提供理论上的指导.
