后置缺氧SBR短程反硝化除磷

李 冬,李晓莹,杨 杰,罗亚红,周元正,曾辉平,张 杰,3



后置缺氧SBR短程反硝化除磷

李 冬1*,李晓莹1,杨 杰1,罗亚红2,周元正1,曾辉平1,张 杰1,3

(1.北京工业大学,北京市水质科学与水环境恢复工程重点实验室,北京100124；2.河南师范大学环境学院,黄淮水环境与污染防治省部共建教育部重点实验室、河南省环境污染控制重点实验室,河南新乡 453007；3.哈尔滨工业大学,城市水资源与水环境国家重点实验室,黑龙江 哈尔滨 150090)

在将缺氧后置的序批式反应器(SBR)中,以生活污水为处理对象,研究了短程硝化与亚硝酸盐途径的反硝化除磷的实现及处理效果.结果表明,通过限氧条件下的排泥策略,可以实现常温低氨氮下的短程硝化与反硝化除磷,出水COD、TP、NH4+-N、TN分别为17.47,0.462, 0,8.35mg/L.批次实验显示,以亚硝酸盐为电子受体的反硝化除磷菌在总聚磷菌中的比例可达70%.研究发现,140min的缺氧反应时间会对磷的去除有负面影响,宜控制在亚硝酸盐反应完毕为止;曝气方式仅影响氮的去除,总曝气量不变,采取强度前高后低(1.2~0.2L/min)的曝气策略,控制适宜的曝气强度,可提高氮的去除效果.

短程硝化；后置缺氧；SBR；反硝化除磷；缺氧反应时间；曝气方式

据统计,生活污水的排放量占总污水排放量的一半以上,其主要污染物为氮、磷元素.目前,我国污水处理厂采用的脱氮除磷工艺大都存在着碳源不足、能耗高、污泥龄的矛盾等缺点[1],处理费用高昂.1987年,Comeau等[2]发现了一类聚磷菌(poly-phosphate accumulating organisms, PAOs),它们能够在缺氧的条件下同时去除氮和磷,即反硝化除磷菌(denitrifying phosphorus accumulating organisms, DPAOs).随后的研究指出[3-5],DPAOs是利用储存在体内的PHA在缺氧条件下以硝酸盐氮(NO3--N)或亚硝酸盐氮(NO2--N)为电子受体过量吸磷,实现一碳两用,同步的脱氮除磷,同时能减少曝气量与污泥产量,节约成本.

短程反硝化除磷工艺由于其更加节能受到了学者们的广泛关注.反硝化除磷工艺可在SBR与连续流反应器中实现.典型的连续流反应器BCFS中,将缺氧段前置,实现反硝化除磷反应,但是较多的搅拌设备与污泥回流装置增加了其运行能耗.而SBR(sequencing batch reactor)反应器由于其简洁的结构形式和灵活的控制方式(周期时间、曝气强度、进水量等易于调整)已成为富集驯化DPAOs最常用的反应器类型[6-8].Tsuneda等[9]在SBR中好氧段投加碳源对好氧吸磷进行抑制,实现了后置缺氧的反硝化除磷.Marcelino等[10]采用两个SBR分开培养DPAOs和好氧氨氧化菌(AOB),实现了双污泥系统的反硝化除磷.但是,前者需要在反应器中投加碳源,实用价值不高;后者操控复杂,在进水磷较多的情况下出水难以达标[11-14].

作者前期采用单一的SBR反应器,将缺氧段后置,通过控制曝气强度与好氧时间,在好氧段去除一部分磷,缺氧段反硝化除磷,得到了良好的脱氮除磷性能[15].本文在此基础上,控制曝气强度与曝气时间,将硝化过程控制在亚硝酸盐阶段,研究了亚硝酸盐途径反硝化除磷的启动方法与性能,以期为反硝化除磷的优化设计提供实验依据.

1 材料与方法

1.1 实验装置与运行方法

如图1所示,SBR装置由有机玻璃制成,内径13cm,高35cm,有效容积4L,换水比50%.在反应器壁垂直方向设置一排间距为5cm的取样口,用以排水和取样.反应器底部微孔曝气,反应过程中搅拌使之均匀,此外装置pH值、DO探头进行实时监测.进水、搅拌、曝气、排水均由时间控制器自动控制.

1．进水箱2.泵3.排水阀4.曝气环5.气体流量计6.空压泵7.pH值、T测定仪8.DO测定仪9.搅拌器10.时间控制器

在进行本实验前,反应器已稳定运行了64d,在厌氧/好氧/缺氧/好氧(A/O/A/O)下,曝气强度为0.8L/min,污泥龄为25d时,获得了稳定的以硝酸盐为电子受体的反硝化除磷能力,对COD、NH4+-N、TN、TP有良好的去除效果,系统内以硝酸盐为电子受体的反硝化除磷菌占总聚磷菌的比例在80%以上.本试验中,反应器以A/O/A/O运行,每天运行4个周期,包括进水10min,反应300min,沉淀40min,排水5min,闲置5min.温度由水浴控制在20~25℃,周期末排泥水混合液控制污泥龄在30d.整个实验过程分为3个阶段,分别记为Run 1,2,3.反应器运行条件及参数见表1.

表1 实验运行参数

1.2 实验水质

试验废水为模拟北京市北京工业大学家属院化粪池污水,每升配水添加1mL微量元素溶液[16].水质情况与微量元素的组成见表2.

表2 进水水质和微量元素溶液组成

1.3 分析方法

本试验采用5B-3BCOD多参数快速测定仪测定COD、TP的浓度,NH4+-N、NO2--N、NO3--N、MLSS、SVI等指标均采用国家规定的标准方法测定[17],TN为NH4+-N、NO2--N和NO3--N三者加和,pH、DO和温度采用WTW- pH/Oxi340i型多参数测定仪在线检测.

1.4 反硝化除磷菌占聚磷菌比例的批次实验

确定反硝化除磷菌(DPAOs)在聚磷菌中的比例的方法按照Wachtmeister等[18]推荐的方法进行.本文取1L周期末泥水混合液,用蒸馏水清洗3遍,以去除残留物质的影响,之后加入密闭SBR反应器投加CH3COONa为碳源(COD= 300.0mg/L)进行90min的厌氧搅拌,反应结束后平均分成2份,一份曝气(初始DO=1mg/L)好氧运行60min,另一份加入20mg/L的NO2--N缺氧运行60min,系统中DPAOs占PAOs的比例为缺氧最大吸磷速率和好氧最大吸磷速率的比值Kano/Kaer.

2 结果与讨论

2.1 COD的去除效果

如图2(a)所示, COD平均去除率为92.3%,可以看出,反应器工况的变化对COD的去除没有明显的影响.整个实验期间,出水COD的浓度呈逐渐下降的趋势,最终稳定在20mg/L以下,去除率高达95%,满足《城镇污水处理厂水污染物排放标准》(以下简称DB11/ 890-2012)A标准[19],远优于城镇污水处理厂污染物排放标准》(以下简称GB18918-2002)一级A标准[20]的出水要求.经检测,COD的去除发生在厌氧段,好氧段与缺氧段几乎没有COD的消耗,这说明COD被DPAOs利用合成PHA,而缺氧段由于没有COD的消耗,也可排除反硝化细菌对脱氮作用的贡献.

2.2 TP的去除效果

图2(b)为系统进出水TP的变化趋势.整个实验期间,出水TP先升高后下降,最终稳定在0.5mg/L以下,TP去除率达到95%左右,出水满足GB18918-2002一级A的要求[20].在进行该实验前,反应器富集培养的是以硝酸盐为电子受体的DPAOs,曝气强度较高,在降低曝气至0.6L/min后,DPAOs无法迅速适应低的溶解氧环境,致使活性降低,抑制了其好氧吸磷能力,在第2d,出水TP迅速攀升到3.045mg/L,随后DPAOs活性恢复,出水TP逐步降低到0.5mg/L以下.但是由于因曝气降低而导致硝化性能下降,出水氨氮浓度居高不下(图2(c)).第14d,调整曝气方式为两段式曝气,调整第一个好氧段(O1)到0.8L/min,第二个好氧段(O2)为0.2L/min.出水TP浓度没有明显变化,但是发现O1阶段末TP仅为5.936mg/L,可供DPAOs在缺氧段利用的磷酸盐过少,抑制了其活性.

为增加O1出水TP,第20d,继续调整曝气方式,O1段提高曝气强度为1.2L/min,同时缩短曝气时间为40min,相应增加缺氧段反应时间,总反应时间不变.Abeling等[21]指出,提高DO浓度可以增加AOB的活性.以在Run 2阶段运行稳定的第19d为例,O1段初期溶解氧仅为0.42mg/L.本文一方面提高曝气强度,增加AOB的活性,进而增加AOB与聚磷菌竞争溶解氧的能力;另一方面,缩短反应时间,以供给细菌适量的溶解氧,防止过度曝气,以此为策略来增加O1段出水TP浓度,提升反硝化除磷能力.在反应器运行稳定后,在第35d,进行了PAOs与DPAOs代谢活性实验(图3).其最大Kano与Kaer分别为28.94mg TP/(g MLSS×h)和41.37mg TP/(g MLSS×h),计算可得亚硝酸盐类型的DPAOs占PAOs的比例为70%,反硝化除磷菌为聚磷菌中的主导细菌.

2.3 氮的去除效果

如图2(c)所示,在Run 1阶段第1~4d,由于曝气强度降低,出水氨氮由0mg/L迅速升高到22.70mg/L,去除率降至64.3%.同时,出水NH4+-N浓度的增加直接导致出水TN猛增至31.72mg/L,总氮去除恶化.由于较低的曝气强度使得反应器内溶解氧浓度较低,硝化细菌尤其是亚硝酸盐氧化菌(NOB)的活性受到抑制[21-22].虽然TN去除率有所恶化,但是出水NO3--N却由11.00mg/L下降至4.07mg/L.本文以低溶解氧限制NOB活性,逐渐将NOB淘洗出反应器,使AOB占主体地位,实现短程硝化.同时,由图2(b、c)可以看出,TN与TP的去除率有一定的相关性,但是略微滞后于TP去除率的变化.分析认为,一,由于曝气强度降低,DPAOs与NOB的活性受到抑制,反硝化除磷能力下降,出水TP与TN升高,随着DPAOs活性的恢复与AOB的增殖,出水TP下降,反硝化除磷能力提高,出水TN也随之下降;二,有研究表明[23-25],NOB对低DO有一定的耐受性,曝气量减少,使得DPAOs活性降低,进而使其在O1阶段吸磷不足,但却恰恰保证了缺氧段的反硝化除磷能力,而反应器内尚未淘洗的大量NOB则保证了其硝化能力,出水TN得以维持在较低的水平,TN去除率的恶化速度相对于TP滞后;三,SBR反应器的换水比为50%,由于硝化能力不足使得上一周期残留的NH4+-N再次进入下一个周期中,变相的增加了进水NH4+-N浓度,形成恶性循环,导致TN去除效率恢复速度比TP缓慢.第7d,出水NO3--N降至1mg/L左右,相比之前大大减少.第9~13d,出水TN维持在17~19mg/L之间,去除率在75%左右,但是出水中仍含有10~13mg/L的NH4+-N.进入Run 2阶段后,出水NO3--N猛增至11.40mg/L,随后逐渐降低至4.48mg/L,而出水NO2--N则由2.65mg/L升高至7.04mg/L.由于NOB的淘洗是一个渐进的过程,曝气强度升高,NOB得以恢复,但是在0.8L/min的曝气强度下,O1段初期DO仅为0.44mg/L,AOB的氧饱和常数在0.2~0.4mg/L,NOB的氧饱和常数在1~1.5mg/L[22],低DO下AOB的增殖速率要快于NOB[26-27],由此来看,低溶解氧下AOB的增殖与NOB的淘洗是Run 2与Run 1两个阶段出水中NO2--N在NOx--N中比重增加的原因.O1段曝气强度的增加,提高了硝化细菌的代谢活动,氨氧化率升高到了99%以上.氨氧化率的提升,为DPAOs提供了更多的NO2--N,反硝化除磷能力加强,TN去除率有所上升,出水TN降至12~13mg/L.虽然TN的去除率有所增加,但是如前文所述的,DPAOs在缺氧段可利用的TP略显不足,影响了TN的进一步去除.

Run 3阶段,第20d,调整曝气后,O1段初期DO增加为0.5mg/L,但是可以明显的看出,出水NO3--N在持续下降,这说明AOB已经在硝化细菌中占有主导地位,成功实现了常温下低氨氮浓度下AOB的富集与短程硝化.在本试验中,短程硝化的实现得益于限氧条件下的排泥策略.本阶段DO浓度增加,提高了AOB的代谢活性,增加了AOB与DPAOs争夺溶解氧能力,加上反应时间缩短,使得O1段出水TP比Run 2阶段增加,缺氧段的反硝化除磷量增加,出水TN进一步下降.值得说明的是,在第21~26d,由于曝气装置损坏,曝气强度极不稳定,其中第21、22与26d,由于过量曝气,出水NO3--N增加,TN去除率恶化.更换新的曝气设备后,出水NO3--N降至1mg/L以下,短程硝化性能恢复.本实验中,AOB为硝化细菌中的主导菌群,活性污泥中仅含有微量的NOB,短时的过量曝气对短程硝化几乎没有破坏.在Run 3阶段后期,出水NH4+-N低于1mg/L,TN低于10mg/L,满足DB11/890-2012A出水标准[19],优于GB18918-2002一级A标准[20].

2.4 典型周期污染物的变化

图4为反应器实现短程硝化与短程的反硝化除磷后,反应器稳定运行时一个典型周期内污染物的变化趋势.可以看出,COD的去除发生在厌氧段,COD减小的同时伴随着释磷现象,这是DPAOs利用聚磷水解产生的ATP将COD合成PHA.在COD消耗完毕后,释磷量也达到最大值,到厌氧段结束,反应器内TP浓度已经高达121.1mg/L.足够的碳源、高污泥龄和SBR交替厌氧/好氧/缺氧/好氧的环境,使得SBR中富集了大量的DPAOs,在充足的碳源下释放出高浓度的磷,这为O1段提供了足够的磷酸盐,从而保证缺氧段剩余一部分磷酸盐满足DPAOs反硝化除磷反应.同时,可以明显的看出,好氧段不仅有好氧吸磷与氨氮的氧化,还存在着总氮损失的现象.分析认为,由于好氧段COD浓度几乎没变,而两个好氧段的DO分别在0.5~0.9mg/L与0.1~0.3mg/L,排除反硝化菌的作用,总氮的去除归功于DPAOs在微缺氧环境下的反硝化除磷作用.在缺氧段发生反硝化除磷反应,NO2--N在30min就消耗完毕,长达140min的反应时间使DPAOs发生了典型的缺氧释磷现象,虽然在O2段下降至0.5mg/L以下,但是由于反复的释磷吸磷过程,消耗了胞内碳源PHA,影响了TP的进一步去除,因此,缺氧段的反应时间不宜过长,宜控制在NO2--N反应完毕为止.在TN、TP的去除路径上,反硝化除磷的脱氮作用与好氧吸磷是其主要形式,这样既保证了脱氮效率又避免了反硝化除磷对磷去除能力不足的缺点[11-12].

对反应器的运行实时进行控制,自动化运行,不仅可以减少人力的投入,还可以提高反应效率.研究表明[28-30],DO、pH与ORP可以作为实时控制的参数.本文以DO、pH为参数,研究其实时控制的策略.厌氧段释磷,pH下降,释磷结束,pH趋于平缓.缺氧段,发生反硝化除磷反应,pH上升,在NO2--N基质消耗完毕后,DPAOs开始释磷,pH下降,产生拐点.O1段,发生好氧吸磷与短程硝化两个过程,好氧段前期反应器内磷酸盐浓度较高,以吸磷过程为主,后期DO浓度增加,AOB的代谢活性提升,以短程硝化为主,pH先上升后下降.在O2段,同样有pH先升后降的现象,但是DO在初期处于比较稳定的水平,在后期在氨氮完全氧化后,由0.1~0.2mg/L增加至0.3mg/L以上,DO上升,产生拐点.因此,pH与DO可以作为厌氧段、缺氧段与O2段反应结束的标志,O1段的实时控制策略还有待进一步的研究.

2.5 污泥浓度与沉降性能的变化

图5为实验期间MLSS、SVI与SRT的变化.进行本实验前,系统的污泥龄为25d,在试验期间,污泥龄为30d.MLSS由于SRT的延长,呈现了短幅增长,但随后又有所下降并稳定在2.72~2.78g/ L.SRT的延长并没有对MLSS产生明显的影响,这说明以亚硝酸盐为电子受体的反硝化除磷有着极低的污泥产率,相对于传统脱氮除磷15d的污泥龄来说,产泥量减少了50%.SVI在整个实验期间相对稳定,没有明显变化.本文中SVI维持在100~105mL/g,活性污泥有着良好的沉淀性能,同时也表征着菌群的活性较好.

2.6 曝气方式对反硝化除磷的影响

由表1可见,Run 1阶段O1与O2段曝气强度相同、Run2阶段为两段式曝气,曝气强度前高后低(0.8/0.2L/min)、Run3阶段在两段式曝气的基础上,进一步提高了O1段曝气强度(1.2/0.2L/min),三个阶段曝气总量相同,但出水水质差别很大.以各阶段运行较为稳定的第13、19与35d为例,氨氧化率与出水TN分别为85.21%、99.27%、100%和17.18mg/L、12.08mg/L、8.35mg/L,出水TP则均低于0.5mg/L.由章2.2,2.3节的讨论可知,不同的曝气方式影响了O1段出水TP与AOB的活性,抑制了DPAOs的反硝化除磷能力,影响了NH4+-N与TN的去除效果,而TP由于好氧段的吸磷反应,出水差别不大.实验结果表明,在曝气总量不变的前提下,采取强度前高后低的两段式曝气,控制O1段适宜的曝气强度与反应时间,可保证系统氮的去除效果.

3 结论

3.1 后置缺氧SBR亚硝酸盐途径的反硝化除磷系统出水COD、TP、NH4+-N、TN分别可达到17.47mg/L、0.462mg/L、0mg/L和8.35mg/L.

3.2 将缺氧后置的SBR系统,以亚硝酸盐为电子受体的反硝化除磷菌占总聚磷菌比例的70%,高比例的反硝化除磷菌保证了系统的脱氮除磷效率.

3.3 过长的缺氧反应时间会导致缺氧释磷,影响TP的去除效果,宜控制在亚硝酸盐反应完毕为止.

3.4 在亚硝酸盐途径的后置缺氧SBR中,不同的曝气方式仅对氮的去除效果产生影响;曝气总量不变,采取强度前高后低的两段式曝气,控制适宜的曝气强度与时间,可提高氮的去除能力.

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Denitrifying phosphorus removal by nitrite pathway in a post-anoxic SBR system.

LI Dong1*, LI Xiao-ying1, YANG Jie1, LUO Ya-hong2, ZHOU Yuan-zheng1, ZENG Hui-ping1, ZHANG Jie1,3

(1.Key Laboratory of Beijing for Water Quality Science and Water Environment Recovery Engineering, Beijing University of Technology, Beijing 100124, China；2.Henan Key Laboratory for Environmental Pollution Control, Key Laboratory for Yellow River and Huai River Water Environmental and Pollution Control, Ministry of Education, College of the Environment, Henan Normal University, Xinxiang 453007, China；3.State Key Laboratory of Urban Water Resource and Environment, Harbin Institute of Technology, Harbin 150090, China)., 2017,37(8)：2994~3001

In a post-anoxic sequencing batch reactor(SBR) system treating domestic wastewater, the realization of nitritation and denitrifying phosphorus removal by nitrite pathway and its removal efficiency was investigated. The results indicated that nitritation and denitrifying phosphorus removal in low concentration of ammonia water at room temperature was established by the strategy of sludge discharge in condition of limited oxygen. The effluent of COD、TP、NH4+-N、TN was 17.47mg/L,0.462mg/L,0mg/L and 8.35mg/L, respectively. According to batch experiments, the ratio of denitrifying phosphorus accumulating organisms which took nitrite as electron acceptor in total poly-phosphate accumulating organisms could reached 70%. Studies had found that 140mins anoxic reaction time could have negative effects on phosphorus removal, and anoxic reaction time should be controlled in the completion of the nitrite consumption. Aeration mode affected the removal of nitrogen. With total oxygen changeless, adopted the strategy of high to low strength aeration(1.2~0.2L/min), nitrogen removal efficiency could be improved.

nitritation；post-anoxic；SBR；denitrifying phosphorus removal；anoxic reaction time；aeration mode

X703.3

A

1000-6923(2017)08-2994-08

李 冬(1976-),女,辽宁丹东人,教授,博士,主要从事水质科学与水环境恢复关键技术研究.发表论文100余篇.

2017-02-10

国家科技重大专项水专项(2012ZX07202005).

* 责任作者, 教授, lidong2006@bjut.edu.cn