风浪扰动对底泥内源磷钝化效果的影响

刘 新,王 秀,2,赵 珍,乔维川,虞 磊,尹洪斌

风浪扰动对底泥内源磷钝化效果的影响

刘 新1,王 秀1,2,赵 珍1,乔维川1,虞 磊1,尹洪斌2*

(南京林业大学生物与环境学院,江苏南京210000；2.中国科学院南京地理与湖泊研究所,湖泊与环境国家重点实验室,江苏南京210008)

利用Y型旋浆式沉积物再悬浮发生装置,模拟太湖常见风情条件下对两种底泥磷钝化剂(热改性富钙凹土与镧改性膨润土(商标Phoslock))控磷效果的影响.研究结果表明,与对照相比,底泥钝化剂的添加均可增强表层底泥的抗风浪扰动能力,降低了风浪对钝化层的侵蚀深度,减少了上覆水体中悬浮物的含量,且同时可降低上覆水体中可溶性活性磷(SRP)的浓度及可移动磷的含量,增加了惰性磷和钙磷的比例.与中风条件相比,大风条件增加了侵蚀深度､上覆水悬浮物含量､可溶解活性磷的浓度及可移动磷含量,降低了惰性磷和钙磷的比例.以上结果表明,虽然风浪扰动的剧烈程度对底泥磷钝化技术有影响,但底泥磷钝化技术依然可以应用于浅水富营养化湖泊内源磷的治理.

风浪扰动；热改性富钙凹土；镧改性膨润土；内源磷；浅水湖泊

湖泊富营养化是我国水环境面临的较为严重的问题之一[1],磷是造成湖泊富营养化主导因子之一[2].研究表明,尽管外源磷获得了有效控制,但湖泊底泥中的内源磷仍会在溶解氧、pH值、氧化还原电位以及风浪扰动等环境因素的影响下,重新释放到上覆水体中,参与沉积物-水界面的循环,从而造成水体的内源性湖泊富营养化污染[3],甚至会导致突发性水质恶化事件的发生,如“水华”“蓝藻爆发”等现象[4].因此,控制底泥内源磷释放是营造优质水环境亟待解决的问题.研究发现,太湖内源性磷负荷占总体外源性磷负荷的25%[5],并且这一比例仍保持着增长的趋势,截至2006年,底泥内源性磷的释放量已达到外源输入2~6倍[6].

太湖属于典型的浅水湖泊,拥有亚热带季风气候,风浪扰动作用较为明显,从而加快了水体和沉积物中的营养盐互换的频率并增强水体营养盐的浓度缓冲作用.风浪扰动同时也驱动浅水湖泊沉积物再悬浮和营养盐释放的现象发生,而且半天的风浪扰动就可以使水体中的营养盐浓度增长一倍[7].针对浅水湖泊的特点,风浪扰动引起的沉积物再悬浮已经引起了海内外学者的极大关注.野外调查丹麦的Arreso 湖发现,仅依靠风浪扰动造成的营养盐浓度增长量就可以达到原先20~30倍之多[8].Robarts等[9]通过对日本琵琶湖在剧烈风浪扰动作用下水体磷含量改变的研究,发现风浪平息后水体可溶解活性磷(soluble reactive phosphorus,SRP)含量提高了2.5倍.Qin等[10]依据水动力作用造成的大型浅水湖泊的底泥再悬浮以及可溶性营养物质释放,得到了概念性模型-内源释放.太湖湖水表面的风浪扰动可以造成底泥再悬浮、迁移的现象[11],因此应当把研究的重心放在风速因子上.范成新等[12]仅通过对不同风速段扰动所获得的悬浮颗粒物(suspended particulate matter, SPM)进行累计相加得到全年的表层再悬浮颗粒总量,并未考虑悬浮颗粒物经过扰动后的沉降过程.

以上研究结果表明,风浪扰动对沉积物-水界面内源磷释放产生重要的影响.关于风浪扰动对沉积物内源磷钝化已有很多研究,如郜芸等[13]利用铝盐钝化剂来钝化滇池底泥内源磷,结果表明,风浪扰动会减弱钝化剂的钝化效果,当扰动转速为240r/min时,钝化剂效果几乎消失.卢少勇等[14]采取未扰动组与扰动组的对照实验,表明覆盖铝盐钝化剂可以明显的降低上覆水中磷含量,但扰动会促进沉积物中的磷释放.夏永峰等[15]归纳出凹凸棒石黏土、天然或改性的沸石在风浪扰动的情况下依然可以降低沉积物中的氮磷释放.本研究利用自主研制的Y型旋浆式沉积物再悬浮发生装置[16],模拟太湖常见风情条件下对底泥钝化层稳定性以及内源磷控制效果的影响,本研究可为底泥磷钝化技术在浅水湖泊中应用提供科学的技术支撑.

1 材料与方法

1.1 样品采集及材料制备

沉积物柱状样采自太湖马山水域(120.067740°N;31.440844°E),采用大口径柱状采样器(Rigo Co. Φ110´500)采集柱状样,保持20cm厚度,并用橡胶塞将上下两端塞紧,小心带回实验室于4℃暗处保存.另外,在采样点采集原位湖水,带回实验室后立即经0.45μm孔径的混合纤维滤膜/醋酸纤维滤膜/玻璃纤维滤膜(Whatman GF/C)过滤,作为实验过程中的沉积物上覆水.同时用PBS-411型号的彼得森采泥器采集采样点处的表层沉积物并低温保存带回实验室,经自然风干后测定其总磷,总氮,烧失量,pH值等理化指标.

本研究所用的凹凸棒原料源自江苏盱眙.因在大型浅水湖泊沉积物的再悬浮作用会降低700℃热改性富钙凹凸棒对磷的吸附能力,所以大颗粒吸附剂比粉末吸附剂实际作用效果更好[17].实验中选用的热处理富钙凹土材料颗粒直径的大小为0.5~2mm,锁磷剂(Phoslock)材料购买于澳洲亚联邦科学与工业组织水土环境研究所(CSIRO Land and Water).

1.2 材料投加量的确定及沉积物的预处理

将采回的柱状沉积物静置一周后,取其中三根柱子表层5cm的沉积物于保鲜袋中混合均匀,经风干,研磨,过100目筛后用连续化学提取法对沉积物的磷形态进行提取,确定沉积物中活性磷(Mobile-P)的含量,Mobile-P包括不稳定磷(Labile-P)､铁结合态磷(Fe-P)和有机磷(Organic-P)[18].

本研究中热处理富钙凹土和Phoslock材料的投加量理论值是根据沉积物中mobile-P的含量来确定的.凹凸棒的含量根据以前的研究结果计算,具体参见Yin等. (2015)Phoslock材料中含有5%的镧化物(/),其中镧离子可与磷酸根以1:1的比例形成难溶性的磷酸镧沉淀[19].根据厂商推荐固定沉积物中的每克磷需要投加230g Phoslock得到所需的Phoslock总量后,将其溶解于适量去离子水中.然后,把悬浊液用玻璃棒引流缓慢加入到弃去上覆水的柱状沉积物表层上.为了考察材料覆盖方式的不同对沉积物抗风浪扰动能力的影响,将材料以表层原位覆盖和与表层5cm沉积物混合均匀两种方式分别投加到柱状沉积物中.将投加材料之后的柱样静置备用,并设置一组未添加任何材料的对照实验.

1.3 模拟风浪扰动实验条件及方法

1.3.1 模拟条件的确定 根据尤本胜等[20]对太湖不同风速特征的研究,测试选用1.7m/s作为太湖的背景风速;考虑到小风对沉积物再悬浮的作用不明显,主要选用中风和大风两种情况对添加材料后的沉积物抗风浪扰动能力的大小进行了研究.根据尤本胜等[20-21]对模拟水柱再悬浮垂向分布的研究结果,确定了本实验模拟风速在中风5.1m/s和大风8.7m/s时所分别对应的下部电机扰动频率分别为7.1Hz和8.4Hz,上部电机扰动频率均为10Hz.依照太湖风速不同所呈现的历时规律,并为增强差异风速之间的可比性,明确了各典型风速的时长均为3h.在某一完整的风速模拟过程中应包括风速过程(再悬浮阶段)和沉降过程,时长分别设置为5h和8h;风速过程又包括起风阶段和落风阶段,时长均为1h.

陈绍良等[22]对1956~2005年太湖平均水温随时间的改变进行了监测分析,结果表明50年中平均水温最小温度为4.8℃,最大为29.2℃,年平均温度17.3℃.考虑到太湖温度的分布特征以及后续通量计算所接受的温度范围,本实验选择测试温度为20℃.

1.3.2 Y型装置中柱样的制备 将制备好的柱状沉积物缓慢移入Y型管,然后从Y型管上方缓慢注入现场采集并过滤后的上覆水,使柱状底泥和上覆水柱高度分别.为20cm和160cm,上部螺纹旋杆置于底泥正上距其表面120cm处.在每种风速条件下,分别设置热处理富钙凹土原位覆盖在沉积物表面的柱样､热处理富钙凹土和沉积物表层5cm混合的柱样､在沉积物表层添加Phoslock材料的柱样和未添加任何材料的对照柱样.为保证上覆水中的悬浮物充分沉降,将移入Y型装置的柱样静置2d左右,然后再开始扰动试验.

1.4 样品的获取及分析

1.4.1 取样实验 模拟水深为1.6m,取样口设置在距沉积物表面高度(从上至下)分别为140cm,100cm,和25cm,计算时代表水层厚度分别为0.5m､0.7m和0.5m,共1.6m.取样时间分别设置为0､1､3､5､7､10､13h.水样用0.45 μm醋酸纤维过滤后低温4℃下保存直至分析.在每次取样后向水柱中填补同体积已知悬浮物浓度和磷浓度的湖水,以期减少浓度稀释的误差.实验中每次取3个平行样品,分析结果取其平均值.

1.4.2 水样分析方法及计算

(1)上覆水体中悬浮物浓度的测定及计算

悬浮物(SS)浓度的测定采用过滤法[23].将瓶装水样摇匀后,使用预先烘干称重的Whatman GF/F过滤膜和真空抽滤器过滤,在105℃条件下烘4h至恒重,摆放在干燥器中冷却2h以上至室温,用万分之一电子天平精确称量滤膜过滤前､后的质量,计算质量差,求得悬浮物(SS)的浓度.已知时间内单位面积水柱悬浮物增量(SS,g/m2)可通过下式进行计算:

式中:SS,t为风浪过程中时刻的SS,g/m2;SS,0为风浪过程起始时的SS,g/m2.

其中:

式中:SS为单位面积内水柱总悬浮物量,g/m2;SS,i为第水层悬浮物浓度,mg/L;Δh为第水层的厚度,m.

(2)上覆水体中PO43--P浓度的测定及计算

在水样经GF/F膜过滤后,PO43--P(SRP)的浓度利用钼锑抗分光光度法,通过岛津UV-2550分光光度计进行测定[24].单位面积水柱PO43--P总增量p(mg/m2)可通过下式进行计算:

式中:P,为风浪过程中时刻的P,mg/m2;P,为风浪过程中时刻的P,mg/m2;P,0为风浪过程起始时的P,mg/m2.其中:

式中:p为单位面积内水柱PO43--P总量, mg/m2;P,i为第水层PO43--P浓度,μg/L;Δh为第水层的厚度,m.

(3)风浪侵蚀深度的测定及计算

在本模拟风浪扰动实验中,水柱中的悬浮物都来自同一底面上的沉积物,因此4种处理方式下风浪对沉积物的最大侵蚀深度可通过水柱中的悬浮物总量的堆积密度计算获得.其计算公式如式(6)所示:

式中:为水柱中悬浮物量,g/m2;为表层沉积物的含水率,%;为表层沉积物的湿密度,g/cm3;为风浪的侵蚀深度,mm.

1.4.3 沉积物样品的分析 风浪扰动结束后,在实验室将4种不同处理的沉积物柱样依据深度0~1cm､1~2cm､2~5cm用切环丈量､切刀分层切割,得到3种深度沉积物样品,并将样品置于保鲜袋中混合匀称.将沉积物样品风干或冷冻干燥,研磨过筛以备后续研究使用.

采用化学连续提取方法[18]对磷形态进行分析,该提取方法可以将沉积物中的磷形态区分为(a)NH4Cl–P(弱结合态磷),(b)BD-P(氧化还原敏感态磷),(c)NaOH-rP(铝磷),(d)NaOH-nrP (Organic-P),(e)HCl-P(钙结合态磷)和(f)Res-P(残渣态磷).精确称取研磨过100目筛后的 0.5g 沉积物样品于50mL离心管中,依照以下步骤对底泥中的磷形态进行化学连续提取:(1)加入25mL 1mol/L NH4Cl于50mL离心管中,在pH=7下振荡2h;(2)加入25mL 0.11mol/L NaHCO3和 0.11mol/L Na2S2O4于第一步倒去上清液的离心管中,振荡 2h;(3)加入 25mL 1mol/L NaOH 于第二步倒去上清液的离心管中振荡 16h;(4)加入25mL 0.5mol/L HCl于第三步倒去上清液离心管中振荡 24h.在每一步骤之后都将样品在7500r/min下离心10min,0.45µm滤膜过滤,并用钼蓝比色法测定磷的含量.将本实验设置一组平行试验,然后求其平均值.

2 结果与讨论

2.1 沉积物的理化性质

太湖马山水域水体pH值为7.13,程弱碱性,而总氮的含量达到3542mg/kg,总磷的含量达到859mg/kg,可以看出马山区域水体污染较严重.沉积物的Mobile-P含量为336mg/kg,据此计算得到固定柱样表层5cm干泥中的Mobile-P所需700℃热改性凹土理论投加量为48.4g,所需Phoslock的理论投加量为34.8g.

2.2 风浪扰动对钝化底泥的侵蚀作用

在风浪扰动过程中,当水体对沉积物表面的剪切力大于沉积物的临界剪切力时,沉积物会产生再悬浮征象[25-27].如图1所示,在不同风速条件下,4种不同处理的水柱悬浮物量SS随扰动时间均呈增加趋势,其增长量与风浪强度存在明显依赖关系,水体悬浮物量SS均是随着风浪强度的增强而增长.这是因为风浪强度的增强引起剪切力增大,导致越多的大颗粒沉积物发生悬浮[20].大风条件下,对照､凹土覆盖､凹土混合以及Phoslock覆盖的水柱中,悬浮物最大增量分别为973,385,487,422g/m2,分别是中风的2.5､3.8､3.2以及3.3倍.由上分析可见,凹土覆盖的水柱悬浮物量对风浪强度变化的响应最为明显,但就其悬浮物增量而言却是最小的.凹土混合和Phoslock覆盖两种处理后水柱中的悬浮物增量次之,对照水柱悬浮物增量最大.因此,在沉积物表面添加材料可以增强沉积物抗风浪扰动的能力,并且覆盖热改性凹土的效果最好.

由图1可见,在中风作用下,第3h的悬浮物增量与最大增量只存在较小差别,最大的差值为对照水柱的65.5g/m2,最小的差值为Phoslock覆盖的44.8g/m2.而在大风作用下,第3h的悬浮物增量与最大增量之间的差别较大,均在100g/m2以上.可见,大风较之中风会导致更多的悬浮物发生悬浮,其再稳定时间也相对较长,并且不同处理的水柱悬浮物增量差异比较明显.此外,由图1可以发现,在沉降阶段的最初2h(5~7h),水柱中悬浮物量均表现出大幅度下降.在这一过程中,中风下4种处理的水柱悬浮物量分别降低了237.5,71.2, 91.0,78.5g/m2,分别占各自最大悬浮物增量的62%、70%、59%和62%;大风下4种处理的水柱悬浮量分别降低了585.7,282.4,251.6,258.8g/m2,分别占各自最大悬浮物增量的60%、73%、52%和61%.悬浮物的较大浓度以及悬浮物之间的絮凝作用都会使得较大颗粒产生沉降作用,因而会对悬浮物浓度的减少做出重要贡献.所以,风浪平息后的最初2h是悬浮物浓度大幅度降低,透明度升高极为重要的阶段.而小颗粒的沉降速度较慢,经过沉降8h(即第13h)后,水柱悬浮物含量与风浪前的初始含量已基本相同.

由表1可知,4种处理方式的表层沉积物在大风条件下的侵蚀深度要明显高于中风条件的侵蚀深度,并且材料的添加均可显著降低风浪的侵蚀深度.根据不同处理方式下风浪侵蚀深度的大小可判断出覆盖热改性凹土的沉积物抗风浪扰动能力最强,凹土混合和Phoslock覆盖两种处理方式的沉积物抗风浪扰动能力则次之.由此可知,在大型浅水湖泊的表层沉积物上覆盖热改性凹土可以使风浪扰动引起的再悬浮作用得到有效减弱.

表1 4种处理方式的水柱在不同风浪条件下的最大侵蚀深度

2.3 风浪扰动对上覆水体SRP浓度变化的影响

图2为水柱P值随风浪强度变化所呈现的不同状态.其中,添加材料处理的三个水柱P变化大致如下:在风浪由弱变强的风速过程(0~5h)阶段,水柱SRP含量一开始均出现下降,随后又出现显著上升;进入沉降(5~13h)阶段后,水柱P均呈下降趋势.由此可知,水动力作用对SRP含量有显著的影响.风浪过程是对湖泊水体复氧的过程,随着水动力强度增大,其复氧速度也增快.在水体复氧过程中,减少了沉积物中铁铝化合物的还原反应,从而抑制了沉积物中PO43--P的释放;风浪作用也促进了水体中游离的Fe､Mn等金属离子的氧化,这些氧化物通过离子交换和吸附等作用也加强了对磷的固定[28-29];同时在沉积物表层添加的材料对水体中的磷也有很强的吸附作用,所以在风速过程的初始阶段,3种添加材料的水柱中SRP含量出现了下降现象.而对照水柱P在风速过程阶段一直呈现增加趋势.这可能是因为对照水柱沉积物易受风浪扰动的影响,随着风浪扰动强度的增大,水柱中的悬浮物含量也逐步增大,而沉积物对水体中的磷又有一定的补充作用,所以在风速过程中水柱的磷浓度也逐渐增大.在沉降过程中,随着水动力作用的停止,不再会有新的表层沉积物发生悬浮,同时水体悬浮物SRP在重力作用下也不断发生沉降,这些作用共同造成了磷浓度降低[30-32].同时,水体的氧化条件也在促进水体中金属氧化物吸附SRP的化学反应不断进行,对水体中SRP浓度的降低也有重要贡献[33].

由图2可以发现,在中风条件下,4种处理方式的水柱SRP含量在5h均获得最大值,分别为19.2,4.9,9.6,6.1mg/m2;在大风条件下,4种处理方式的水柱SRP最大增量分别为30.4,10.4,16.1, 17.6mg/m2.由此可见,大风下各处理方式的水柱SRP含量均高于中风条件下各水柱的磷含量,并且在同种风速条件下,4种处理方式的水柱中SRP增量最小者均为热改性凹土覆盖的水柱,热改性凹土混合和Phoslock覆盖的水柱SRP增量则次之,对照的水柱SRP增量最大.这表明了水动力强度的大小对水柱中的磷含量有着重要影响.同时也说明了在沉积物表面添加热改性凹土覆盖层的水柱不仅抗风浪扰动能力最强,而且对于抑制沉积物中磷的释放效果最好.

2.4 不同风浪扰动作用下的底泥磷形态变化

在实验风速过程中,4种不同处理后表层5cm沉积物磷形态垂向变化如图3所示.由图3可知,在中风扰动条件下,随着深度的增加,对照组的沉积物活性磷和Al-P含量随之降低,而Ca-P含量却略有增高,同时活性磷､Al-P和Ca-P含量在垂直方向上的分布差异性变小;3组添加材料后的沉积物活性磷和Al-P含量随之升高,Ca-P含量随之降低,而且随深度的进一步增加,活性磷和Al-P含量在垂直方向上分布差异性变大, Ca-P含量差异性减小.这主要是因为材料在沉积物表面对活性磷具有较强的吸附能力,并且将这些活性磷和Al-P转化成惰性的Ca-P或Residual-P.在大风条件下,3种磷形态的分布情况基本与中风条件下一致,但磷形态含量的大小却存在显著差异.在沉积物的同一深度上,与中风条件下各磷形态的含量相比,大风条件下4组实验的Mobile-P､Al-P和Ca-P含量都有所升高.这说明了沉积物中的Mobile-P､Al-P和Ca-P含量的大小与风浪强度存在正相关关系.这也间接地证明了风浪扰动是造成沉积物磷形态分布的重要影响因子.

由图3可以发现,中风条件下,与对照组相比凹土覆盖､凹土混合和Phoslock覆盖3组实验的Mobile-P含量分别降低了17%~50%、16%~ 35%、15%~89%,Al-P也分别降低了6%~47%、14%~47%、12%~83%,而Ca-P则分别增加了30%~108%、9%~121%、22%~139%.大风条件下,与对照组相比凹土覆盖､凹土混合和Phoslock覆盖3组实验的Mobile-P含量分别降低了30%~ 58%、53%~60%、13%~75%,Al-P也分别降低了3%~49%､8%~35%､10%~72%,Ca-P则分别增加了18%~133%､27%~139%､29%~159%.这证明了在同一种风速条件下,材料的添加可以明显地降低沉积物中Mobile-P和Al-P的含量,使这些减少的Mobile-P和Al-P转化成惰性的Ca-P,并且Phoslock固磷效果最好,热改性凹土的固磷效果则次之.但从经济角度考虑,廉价的热改性凹土在控制湖泊内污染源上应具有更好的应用前景.

3 结论

3.1 添加热改性凹土和锁磷剂(Phoslock)两种钝化剂均可以显著降低上覆水悬浮物､侵蚀深度和SRP含量,且都随着风浪强度的增大,两种钝化剂的钝化效果下降

3.2 即使再风浪的影响下,添加钝化剂的底泥中的可移动磷仍被有效削减,且底泥中钙磷明显增加.比较而言,大风扰动条件下的底泥活性磷削减以及底泥钙磷的增加比例均要小于中风扰动.

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[31] 陈 俊,李大鹏,李 勇,等.底泥扰动下藻类对不同形态磷在水体中分布的影响[J]. 中国环境科学, 2015,35(9):2787-2793.

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[33] 秦伯强,朱广伟,张 路,等.大型浅水湖泊沉积物内源营养盐释放模式及其估算方法——以太湖为例[J]. 中国科学:D辑, 2005,35(Ⅱ):33-44.

Effect of wind and wave disturbance on passivation of internal phosphorus in sediment.

LIU Xin1, WANG Xiu1,2, ZHAO Zhen1, QIAO Wei-chuan1, YU Lei1, YIN Hong-bin2*

(1.College of Biology and Environment, Nanjing Forestry University, Nanjing 210000, China；2.State Key Laboratory of Lake Science and Environment, Nanjing Institute of Geography and Limnology, Chinese Academy of Sciences, Nanjing 210008, China)., 2017,37(8)：3064~3071

Wind effects on P control by two P inactivation agents (thermally-treated calcium-rich attapulgite and lanthanum modified bentonite (Phoslock) ) using Y-shaped sediment resuspension generation apparatus was studied. The results indicated that addition of P inactivation agents could solidify the surface sediment and reduce the erosion depth accordingly when suffer from frequent wind disturbance. Furthermore, the suspended particulate matter (SPM) and soluble reactive phosphorus (SRP) also could be reduced compared with control treatment. The forms of calcium bounded P and inert P were also increased with the addition of P inactivation agents. Strong wind increased sediment erosion depth, concentrations of SPM and SRP in overlying water and sediment mobile P content when compared with moderate wind disturbance. The percentage of calcium bounded P and inert P in sediment under the influence of strong wind was also reduced in comparison to moderate wind. This results indicated that even wind can exert great influence on sediment P inactivation while which still could be used in shallow eutrophic lake restoration.

wind disturbance；thermally-treated calcium-rich attapulgite；lanthanum modified bentonite；internal phosphorus；shallow lakes

X524

A

1000-6923(2017)08-3064-08

刘 新(1968-),男,江苏南京人,副教授,主要从事水污染控制与修复技术工艺等方面的研究工作.发表论文50余篇.

2017-01-13

江苏省社会发展项目(BE2016811);2014南京市科委科技计划项目“城镇小河川湿地森林氮磷拦截生态工程技术研究与应用”;江苏省高校优势学科建设工程资助项目(PAPD)

* 责任作者, 副研究员, hbyin@niglas.ac.cn