煤粒瓦斯扩散行为的气压依赖性研究*

臧　杰，徐　辉

(1. 中国矿业大学(北京) 资源与安全工程学院，北京 100083;2. 中国矿业大学(北京) 煤炭资源与安全开采国家重点实验室，北京 100083; 3. 中国矿业大学(北京) 共伴生能源精准开采北京市重点实验室，北京 100083)

数字出版日期： 2017-04-21

0　引言

煤层中的瓦斯是在成煤过程中产生的伴生气体[1-2]。由于瓦斯具有爆炸性，在煤矿开采过程中涌出的瓦斯是导致瓦斯爆炸、煤与瓦斯突出等煤矿灾害事故的主要原因之一[1-3]，所以世界各国通常将煤层瓦斯作为危险源对待，并采取各种治理措施以降低瓦斯的灾害特性，保障煤矿的安全生产[1-3]。

瓦斯抽采是煤矿瓦斯灾害治理的关键技术手段。在抽采过程中，瓦斯经解吸、扩散和渗流3个阶段运移至抽采钻孔[4]。扩散作为3个流动阶段的中间环节，对瓦斯抽采有重要影响。扩散系数是瓦斯扩散过程的关键影响参数。国内外诸多学者研究了各种因素，如粒度[5-7]、含水率[8-9]、气压[10]、气体类型[10]和温度[11]等因素对瓦斯扩散系数的影响规律。

但是，目前对扩散系数—气压的关系缺乏统一的认识。例如，Charriere等[12]的研究结果表明扩散系数与气压呈正比例关系，而Cui等[9，13]和Staib等[14]的研究结果则表明两者呈反比例关系。Clarkson和Bustin[10]的拟合结果是在低压阶段扩散系数与气压呈正比例关系，在高压阶段两者呈反比例关系。

本文首先利用自主搭建的煤岩吸附瓦斯实验系统进行不同气压条件下的煤粒瓦斯扩散实验，再分别应用单孔和双孔扩散模型拟合实验数据，得到不同气压条件下的扩散系数，分析扩散系数对气压的依赖性，并尝试解释其他文献中扩散系数—气压关系的非一致性。

1　煤粒瓦斯扩散实验

1.1　实验煤样

实验煤样取自山西长治余吾煤业2#煤层，煤质为无烟煤。将块煤装入球磨机研磨，筛选出粒径为60～80目的粉煤，将约300 g粉煤装入广口瓶密封供煤粒瓦斯扩散实验使用。从剩余的60～80目粉煤中取一部分进行煤样基础参数测试，结果如表1所示。

表1　煤样基础参数

1.2　实验系统

实验采用自主搭建的煤岩吸附瓦斯实验系统，如图1所示。整套实验系统主要由充气单元、瓦斯吸附单元、数据采集单元、控温单元和脱气单元5个子单元组成。充气单元由高压气瓶组成，其作用是为实验过程提供气源。吸附单元由缓冲罐和样品罐组成，是整个实验系统的核心，其作用是为吸附和扩散过程提供场所。数据采集单元由质量流量计(SevenStar D07)、缓冲罐和样品罐内的气压传感器(UNIK5000)、数据采集器(DataTaker DT800)和电脑组成，其作用是自动记录实验过程中的参数变化。控温单元由恒温水浴箱组成，其作用是在实验过程中使缓冲罐和样品罐内的温度保持恒定。脱气单元由真空泵、负压真空计和真空规管组成，其作用是系统死空间标定和瓦斯吸附实验前的煤样真空脱气，以及检查系统气密性。上述5个子单元由管路连接在一起，并安设阀门控制系统内的气体流动。

图1　实验系统示意Fig.1　Schematic of the experimental apparatus

1.3　实验步骤

整个实验过程分为如下几个步骤：

1)系统气密性检查。先将整个系统抽真空，再给系统充入一定压力的氦气(约1.0 MPa)，观测2个气压传感器的读数。若48 h后读数不变，则整个系统密闭性良好，可以开始后续实验；若读数变化(下降)，则系统未完全密封，检查所有接头和阀门，并重复上述抽真空—充气过程，直至系统密封性达到要求。

2)填装煤样前的死空间测定。关闭缓冲罐与样品罐之间的阀门，打开缓冲罐与气瓶之间的阀门，打开气瓶，为缓冲罐充入一定量的氦气，关闭缓冲罐与气瓶之间的阀门，记录平衡后缓冲罐内的气压和质量流量计的累积质量，根据真实气体状态方程计算缓冲罐的死空间。打开缓冲罐与样品罐之间的阀门，记录平衡后样品罐内的气压，根据真实气体状态方程计算填装煤样前样品罐的死空间。

3)填装煤样后的死空间测定。打开出气阀放空系统内的氦气，将煤样装入样品罐。按照步骤(1)重新检查系统的气密性，再按照步骤(2)测定填装煤样后样品罐的死空间。

4)煤粒瓦斯扩散实验。将系统抽真空后关闭出气阀和缓冲罐与样品罐之间的阀门，打开缓冲罐与气瓶之间的阀门，为缓冲罐充入瓦斯气体(甲烷)至1.0 MPa，关闭缓冲罐与气瓶之间的阀门。打开缓冲罐与样品罐之间的阀门，为煤样充气，记录缓冲罐和样品罐内气压传感器的读数。待吸附平衡后，关闭缓冲罐与样品罐之间的阀门，打开缓冲罐与气瓶之间的阀门，继续为缓冲罐充入瓦斯气体至1.0 MPa，并为样品罐内的煤样充气，如此重复充气4次。4次充气过程中样品罐内的最大气压与平衡气压如表2所示。

5)数据处理。实验记录的是样品罐内的气压变化，需要将气压转换成吸附量才能表征煤吸附瓦斯的动力学过程。数据处理方法见文献[10]，这里不再赘述。经过数据处理，得到每次充气过程中吸附率随时间的变化曲线。

表2　4次充气过程中样品罐内的最大气压与平衡气压

1.4　实验结果

图2描述了4次充气过程中吸附率曲线的对比情况。从图中可以看出，随着充气逐次进行，同一时刻的吸附率逐渐增大，吸附达到平衡的时间逐渐缩短。由表2可知，随着充气次数的增加，样品罐内的初始气压和平衡气压也在不断增大，因此图2间接说明吸附率与气压呈正比例关系，而吸附平衡时间与气压呈反比例关系。

图2　4次充气过程的吸附率曲线对比Fig.2　Comparison of fractional sorption curve between the four times of injection

2　单孔和双孔扩散模型与煤粒瓦斯扩散数据拟合分析

2.1　单孔和双孔扩散模型简介

单孔扩散模型假设煤粒是半径相同的均质圆球，且扩散系数为常数，其表达式如式(1)所示[15]：

(1)

双孔扩散模型假设煤粒是由大球构成，而大球内部又包含小球，因此煤粒内部有大孔和小孔2种类型的孔隙，瓦斯在大孔内的扩散系数大于在小孔内的扩散系数。双孔扩散模型的表达式如式(2)～(5)所示[16]：

(2)

(3)

(4)

(5)

2.2　拟合结果与分析

模拟拟合由OriginLab软件包完成，该软件包的拟合算法是Levenberg-Marquardt法。由于单孔和双孔扩散模型包含无穷级数，进行拟合时需应用OriginLab软件包的C语言接口通过迭代算法将模型中的技术编译成计算机语言。2个模型与4组吸附率曲线的拟合情况如图3所示，拟合参数如表3所示。

从图3中可以看出，双孔扩散模型曲线与实验数据十分吻合，而单孔扩散模型曲线则与实验数据出现显著偏差，说明双孔扩散模型的拟合效果好于单孔扩散模型。从表3中可以看出双孔扩散模型的拟合度明显高于单孔扩散模型，表现为双孔扩散模型的拟合度均高于99.0%，而单孔扩散模型的拟合度则低于80.0%。单孔扩散模型和双孔扩散模型拟合结果的差异说明实验所用煤样具有双重孔隙结构，即煤粒内包含比重相当的大孔和小孔。

从表3中还可以看出，随着平衡气压的升高，单孔和双孔扩散模型的表观扩散率都逐渐增大。由于煤粒直径可视为常数，此结果说明表观扩散系数与气压呈正比例关系，而经典扩散理论则认为扩散系数与气压呈反比例关系。表面上，表3中反映的扩散系数—气压关系与经典的扩散系数—气压关系相矛盾，但这种矛盾实际上反映了表观扩散系数和真实扩散系数的不同物理意义。

图3　单孔和双孔扩散模型与吸附率曲线的拟合情况Fig.3　Fit curves of the unipore model and bidisperse model to the fractional sorption curves

平衡气压/MPa单孔扩散模型拟合De/R2/s拟合度/%α双孔扩散模型拟合Dae/R2/sDie/R2/s拟合度/%0．307．55×10-563．460．536．85×10-42．35×10-599．250．621．16×10-475．650．547．41×10-44．20×10-599．740．805．47×10-439．620．576．02×10-31．63×10-499．040．869．88×10-479．090．381．15×10-25．55×10-499．85

在低压阶段，煤粒瓦斯扩散状态由努森扩散主导。随着气压升高，煤粒瓦斯扩散状态由努森扩散转为分子扩散。努森扩散系数可由式(6)表示，分子扩散系数可由式(7)表示。努森扩散系数与气压无关，而分子扩散系数与气压呈反比例关系。

(6)

式中:Dk为努森扩散系数；dp为孔隙直径；R为普适气体常数；T为气体温度；Mg为气体的摩尔质量。

(7)

(8)

式中：Dm为分子扩散系数；λ为分子平均自由程；kb为玻尔兹曼常数；p为气压；dm为气体分子直径。

由于甲烷在煤中具有吸附性，表3中的扩散系数实际上是表观扩散系数，其与真实扩散系数的关系可由式(9)表示。对于同一组煤样，式(9)中孔隙度φ和孔隙表面积S是常数。由于煤粒瓦斯等温吸附线具有非线性，式(9)中的等温吸附线的斜率H则随气压的升高而减小。由式(9)[10]可知，表观扩散系数反应了真实扩散系数和煤粒瓦斯等温吸附线斜率的共同变化。

(9)

式中：D为真实扩散系数；φ为煤粒的孔隙度；S为煤粒中孔隙的表面积；H为煤粒甲烷等温吸附线的斜率。

由于本文实验气压较低(<1.0 MPa)，此时煤粒内的扩散以努森扩散为主，即真实扩散系数与气压无关。且低压阶段等温吸附线的非线性较强，斜率随气压升高下降较快，因此表观扩散系数随气压的升高而增大。

在高压阶段，煤粒瓦斯等温吸附线趋于线性化，即等温吸附线的斜率H近似于常数，此时表观扩散系数只与真实扩散系数有关。高压阶段，扩散状态由努森扩散转为分子扩散，真实扩散系数随气压升高而减小(式(7))，表观扩散系数与气压呈反比例关系。

3　结论

1)对同一组煤粒瓦斯扩散实验数据，双孔扩散模型的拟合结果优于单孔扩散模型。这说明实验煤样的孔隙结构较复杂，具有双重孔隙结构，即煤粒内包含比重相当的大孔和小孔。

2)由于煤粒对瓦斯具有吸附性，导致模型拟合得到的扩散系数是表观扩散系数而不是真实扩散系数。表观扩散系数反应了真实扩散系数和煤粒瓦斯等温吸附线斜率的非线性。表观扩散系数与真实扩散系数呈正比例关系，与等温吸附线斜率呈反比例关系。

3)在低压阶段，煤粒瓦斯扩散由努森扩散主导，此时真实扩散系数与气压无关，而等温吸附线斜率随气压升高而减小。因此在低压阶段表观扩散系数与气压呈正比例关系。

4)在高压阶段，煤粒瓦斯扩散由分子扩散主导，此时真实扩散系数与气压呈反比例关系，而等温吸附线斜率趋于常数。因此在高压阶段表观扩散系数与气压呈反比例关系。

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