不同粒径与压力下煤粒瓦斯吸附数学模型研究

高 宇，刘 佳，秦跃平

（1.晋能控股煤业集团 马道头煤业公司，山西 大同 037000；2.太原理工大学 安全与应急管理工程学院，山西 太原 030000；3.中国矿业大学（北京）应急管理与安全工程学院，北京 100083）

明确煤层瓦斯流动机理，建立科学完善的理论模型是提高矿井瓦斯抽采效率，充分开发煤层气资源的根本途径[1-3]。近年来，学者们对煤粒瓦斯流动规律做出大量的研究，但一直存在分歧[4-6]。一些学者认为煤粒瓦斯流动机理遵循菲克定律并建立非稳态瓦斯流动数学模型[7-8]，但在后续研究中发现，菲克定律并不能准确地描述煤粒瓦斯流动行为，在瓦斯扩散的初期或后期，其实验结果和模拟结果未能匹配[9-11]。一些学者将理论和实验研究相结合，基于菲克定律建立动态扩散系数瓦斯流动模型[11-13]。动态扩散系数模型的建立解决了结果不匹配的问题，确保计算结果的准确性，但其物理意义不明确，与菲克定律的初始假设相悖，且模型计算较为复杂。因此，学者们使用新的理论建立煤粒瓦斯流动模型。文献［10，14-16］以达西定理和菲克定律建立2种瓦斯流动模型，对比分析模型解算结果与实验数据，认为煤粒中瓦斯流动规律服从达西定律，并通过不同的实验条件与煤样进行验证。然而，LIU 等[17]反演渗透系数时发现，系数随压力的增加成倍减小，该结果与文献［18］的实验结果相差甚大，即基于达西定律建立的煤基质瓦斯流动模型也存在一定问题；QIN 等[19]、LIU 等[20]基于游离瓦斯密度梯度扩散理论建立新的瓦斯流动模型，该模型的关键常数微孔道扩散系数摆脱压力、时间因素的影响，能够准确描述煤粒瓦斯流动过程，但仍需改变实验条件得到瓦斯流动的普适性规律。煤粒形状在煤层瓦斯流动机理和数值模拟研究中至关重要[21]，现如今，大多煤粒瓦斯流动模型都将煤粒形状简化为球形[22-24]。然而，在煤层地质条件、煤体本身的性质和开采行为等因素影响下，煤粒形状会发生变化。因此，有必要对不同形状煤粒瓦斯吸附过程进行研究。

基于上述问题，分别建立圆柱形和球形煤粒瓦斯流动模型，并开展恒压条件下，不同粒径与吸附压力的煤粒瓦斯吸附实验，对比分析2 种模型的模拟结果与实验结果，进一步完善和验证游离瓦斯密度梯度扩散机理的适用性，研究煤粒形状对煤粒瓦斯流动行为的影响。

1 煤粒瓦斯定压动态吸附实验

1.1 煤样制备

实验煤样取自晋能煤业集团某矿，密封后运至实验室。将煤样人工粉碎，筛网按照所需粒径由高到低堆放，倒入破碎的煤样，进行筛分。得到4 种煤样，各取50 g 分别放置试样袋中备用。煤样的粒径与吸附常数（MT/T 752—1997）见表1。

表1 煤样粒径与吸附常数Table 1 The particle size and adsorption constants

1.2 实验过程

实验仪器为H-Sorb 2006 高温高压吸附分析仪，实验仪器由7 个部分构成，实验装置示意图如图1。取6.5 g 煤样，装入样品管后接入样品预处理区，保证密封严密，在电脑界面设置样品预处理参数：温度105 ℃，真空干燥5 h。预处理完毕后，将样品管接入试验区，在电脑界面设置实验参数，进行不同粒径、不同初始压力（0.5、1、2、4 MPa）下的煤粒瓦斯吸附实验。

图1 实验装置示意图Fig.1 The schematic of the experimental system

实验流程：保持V3～V7 处于关闭状态，当样品实验区装置稳定时，打开针阀V2～V4 使得瓦斯注入参考罐，使参考罐内气体压力达到2p2；待参考罐中压力稳定在2p2后再关闭V2，打开V5，将参考罐与样品罐连通，使得参考罐压力由2p2降至p2，样品罐压力由0 至p2，随即关闭V5；给参考罐充气至给定的压力p3，样品罐中随着吸附的进行，压力逐渐降低，待样品罐压力由p2降至p1时，打开V5，连通参考罐与样品罐，使得参考罐压力由p3降至p2，样品罐压力由p1升至p2，随即关闭V5，继续给参考罐补气至给定压力p3,样品罐中随着吸附的进行，压力逐渐降低；重复以上步骤直至吸附达到平衡。整个吸附实验过程中保持压力恒定，p1、p2、p3差值控制在1%以内。吸附过程中压力随时间变化曲线如图2。

图2 吸附过程中压力随时间变化曲线Fig.2 Curves of pressure with time during adsorption

4种煤样的曲线类似，由于篇幅所限，以JN-4 煤样为例，JN-4 煤样累积瓦斯吸附量变化曲线如图3。可知，压力越大累计吸附量越大，吸附速率也越大。

图3 JN-4 煤样累积瓦斯吸附量变化曲线Fig.3 Curves of gas accumulative adsorption amount variation in JN-4 coal sample

2 煤粒瓦斯定压吸附数学模型

2.1 圆柱形煤粒数学模型

2.1.1 模型的建立

基于文献［20-21］提出的煤粒内瓦斯运移规律服从游离瓦斯密度梯度扩散理论，建立圆柱形煤粒瓦斯数学模型，假设圆柱形煤粒为各方向物性均匀变化的多孔介质，压力变化对煤粒结构无影响；圆柱形煤粒内瓦斯流动符合朗格缪尔方程，其温度保持不变，并将瓦斯视为理想气体。

在煤粒中，瓦斯流的质量通量与游离瓦斯密度梯度成正比，即圆柱形煤粒中瓦斯流动的驱动力为密度梯度，因此：

式中：Jm为煤粒瓦斯流质量通量，即为单位时间内通过单位面积的瓦斯质量，kg/（m2·s）；Dm为游离瓦斯微孔道运移系数，与煤的孔隙结构和气体性质有关，m2/s；ρg为游离态瓦斯密度，kg/m3；n 为法线方向长度，m。

游离态瓦斯为理想气体，且游离态瓦斯的密度与其压力成正比。由理想气体状态方程可得：

式中：M 为瓦斯摩尔质量，取0.016 kg/mol；Rg为通用气体常数，取8.314 J/（mol·K）；T 为理想气体热力学温度，K；p 为气体压力，MPa；Km为微孔道扩散系数，kg/（MPa·m·s）；r 为瓦斯扩散距离，m。

瓦斯含量为吸附态和游离态瓦斯含量之和，计算方程如下：

式中：X 为煤粒的瓦斯含量，m3/kg；E 为游离瓦斯系数，m3/（kg·MPa）；n0为煤粒孔隙率，%。

式中：T0、p0为标况下气体的温度与压力，分别取273.15 K、0.101 325 MPa；ρc为煤的视密度，kg/m3。

圆柱形煤粒中瓦斯的吸附过程为瓦斯质量流从轴线沿径向从外表面流入。取圆柱形煤粒中厚度为dr 的圆柱壳进行分析，根据质量守恒定律：

式中：t 为瓦斯吸附时间，s；Km1为圆柱形煤粒的微孔道扩散系数，kg/（MPa·m·s）；ρs为标准状态下的瓦斯的密度，取0.717 kg/m3。

初始条件与边界条件如下：

式中：p0为煤粒内部吸附初始压力，取0 MPa；R为圆柱形煤粒半径，m；pw为煤粒外部压力，MPa。

2.1.2 模型的解算

通过有限差分法对煤粒定压瓦斯吸附数学模型进行计算，把整个圆柱体划分成以0 为中心的实心小圆柱体，节点i 对应圆柱壳，节点N 对应圆柱形煤粒外表面。圆柱形煤粒节点划分示意图如图4。

图4 圆柱形煤粒节点划分示意图Fig.4 Schematic diagrams of node division of cylindrical coal particles

以圆柱形煤粒的第i 个圆柱环为例，根据质量守恒定律，在单位时间内，瓦斯从圆柱环内侧流出的含量与圆柱环外侧流入的瓦斯量为i 圆柱环内部的瓦斯吸附量，即：

以0 节点为中心的圆柱体内，吸附过程中瓦斯变化主要为圆柱壳流入的瓦斯量，故小圆柱体的差分方程为：

式中：上标j 为时间节点编号；下标i 为节点编号；h 为圆柱的高，m；Δtj为第j 个时间步长。

式（8）～式（10）构成圆柱形煤粒瓦斯非稳态流动有限差分模型。方程中每一时刻的瓦斯含量均可由上一时刻的方程求出，因此可得出圆柱形煤粒内任意节点在任意时间点所含的瓦斯吸附量ΔQj，即：

圆柱形煤粒瓦斯累积吸附量为各个时间段吸附量之和。

2.2 球形煤粒数学模型

2.2.1 模型的建立

同样，球形煤粒瓦斯流动数学模型的假设条件与圆柱形煤粒类似，瓦斯流动服从游离瓦斯密度梯度扩散理论。根据质量守恒定律，得到球形煤粒瓦斯流动方程为：

式中：Km2为球形煤粒的微孔道扩散系数，kg/（MPa·m·s）。

球形煤粒瓦斯流动数学模型的初始条件和边界条件与圆柱形煤粒数学模型相同，即：

式中：R1为球形煤粒半径，m。

2.2.2 模型的解算

同理，球形煤粒瓦斯定压吸附数学模型为非线性偏微分方程，采用有限差分法对模型进行解算。球形煤粒的网格单元划分与圆柱形煤粒类似，把整个球体划分成1 个实心小球体和若干个球壳，球形煤粒节点划分示意图如图5。

图5 球形煤粒节点划分示意图Fig.5 Node division of spherical coal particles

球形煤粒中瓦斯流动遵循质量守恒定律，对于煤粒内部各球壳1～N-1 节点，瓦斯流动差分方程为：

以0 节点为中心的球体内，瓦斯流动的差分方程为：

对于球壳外表面N 节点：

式（15）～（17）构成球形煤粒瓦斯非稳态流动有限差分模型。方程中每一时刻的瓦斯含量均可由上一时刻的方程求出，因此可得出球形煤粒内任意节点在任意时间点所含的瓦斯吸附量。

n 时刻，煤粒瓦斯累积吸附量Qn如下：

3 程序设计

根据上述建立的圆柱形和球形煤粒瓦斯定压吸附有限差分模型及边界条件，运用C 语言编制计算机相关程序，程序结构流程如图6。

图6 程序结构流程Fig.6 Program structure flow chart

4 模拟结果与实验结果对比

数值模拟参数见表2。通过对数据整理，分别得到实验和模拟程序下瓦斯累积吸附量与时间的关系曲线。将球形和圆柱形煤粒的模拟结果和实验结果对比分析，篇幅所限，仅给出4 种粒径2 MPa 压力下的曲线对比图和JN-3 号煤样在4 种压力下的曲线对比图。为更清晰显示结果，将图中的纵坐标对数化。2 MPa 下不同粒径煤样的累积吸附量变化曲线如图7，不同压力下JN-3 煤样的累积吸附量变化曲线如图8。

图7 2 MPa 下不同粒径煤样的累积吸附量变化曲线Fig.7 Change curves of accumulative adsorption with time of different particle size under 2 MPa

图8 不同压力下JN-3 煤样的累积吸附量变化曲线Fig.8 Change curves of accumulative adsorption with time of JN-3 coal sample under different pressures

表2 数值模拟参数Table 2 Numerical simulation parameters

从图7、图8 可以看出：当煤样粒径不同或初始吸附压力不同时，随着吸附时间的增加，无论煤粒形状是圆柱形还是球形，其数值模拟结果都与实验结果保持一致，匹配度较高。由此可知，2 种模型均可用于描述定压条件下煤粒瓦斯吸附全过程，累积瓦斯吸附量随时间的变化趋势与煤粒形状基本无关。同时，模拟结果与实验结果的高度匹配进一步验证了游离瓦斯密度梯度扩散理论的准确性和可靠性。虽然圆柱形煤粒和球形煤粒的模拟结果与实验结果相吻合，但2 种模型的微孔道扩散系数存在较大差异。JN-3 煤样不同吸附压力下的微孔道扩散系数见表3。在2 MPa 吸附压力下，不同粒径煤样下的微孔道扩散系数见表4。不同煤粒形状的微孔道扩散系数对比图如图9。

图9 不同煤粒形状的微孔道扩散系数对比图Fig.9 Contrast diagrams of micro-channel diffusivity coefficient with different coal particle shapes

表3 不同吸附压力下的微孔道扩散系数Table 3 Diffusion coefficients of microchannels under different adsorption pressures

表4 不同粒径煤样下的微孔道扩散系数Table 4 Diffusion coefficients of microchannels under different particle size of coal samples

从图9（a）可以看出：当煤粒形状相同时，吸附压力变化，微孔道扩散系数的值仅发生略微的变化，由此可见，吸附初始压力对微孔道扩散系数的影响较小。对于游离瓦斯密度梯度扩散理论，其关键参数微孔道扩散系数摆脱吸附压力和吸附时间的依赖。与之前所建立的达西模型相比[10，14-16]，游离瓦斯密度梯度扩散理论可更好地描述煤粒瓦斯流动过程。当吸附压力保持不变时，不同形状煤粒的微孔道扩散系数值存在较大差异。圆柱形煤粒Km1值大于球形煤粒Km2值。这可能是因为对于不同形状的煤粒，其内部孔隙结构不同，导致瓦斯在煤粒中流动时的有效扩散截面面积不同。因此，将实际的煤粒简化为圆柱形和球形在一定程度上都是可行的，但球形煤粒模型通常可简化为一维模型，对于模型划分与数值模拟较为简便，相对于圆柱形模型更便于应用。此外，通过对比数值可发现，与球形煤粒相比，圆柱形煤粒的微孔道扩散系数值增加了近一倍，这可能与煤粒的几何形状密切相关，需进一步研究。

从图9（b）可以看出：当煤粒形状相同时，煤样粒径增加，微孔道扩散系数增加，这可能是因为当煤样粒径增加时，单位质量煤中的大孔和中孔的比例增加，微孔扩散系数增大。因此，煤粒微孔道扩散系数与煤的自身性质，孔隙结构，气体性质等因素相关。同理，当煤样粒径相同时，不同形状煤粒的微孔道扩散系数值存在较大差异，与图9（a）所述情况相同。

煤体具有复杂的孔隙结构，内部拥有大量的裂隙网络将其分割成无数个煤基质块，煤基质内又存在大量的孔隙。圆柱形煤粒可视为某一长轴方向上半径无限的椭球体，不同煤粒形状下，累积气体吸附量随时间变化的曲线基本一致，其变化趋势与实验结果基本一致。因此，游离瓦斯密度梯度扩散理论可应用于不同形状煤粒的气体运移建模中。煤粒的形状对气体运移行为没有显著影响。圆柱形煤粒的微孔道扩散系数值约为球形煤粒的2 倍，这可能是因为对于不同形状的煤粒，其有效扩散截面积不同，煤粒内表面拥有大量的微孔通道，作为煤粒吸附气体的唯一通道。煤粒进行吸附时，在气体扰动场的影响下，气体分子与煤粒外表面发生碰撞，进入煤体裂隙。在压力梯度作用下，气体分子通过裂隙渗透到煤基质中，基质中的气体分子在密度梯度作用下发生扩散，并吸附于煤基质表面的吸附位点。因此，煤粒表面的裂隙与微孔越多，裂隙和微孔的横截面积就越大，那么煤粒的微孔道扩散系数值也就越大。

5 结 语

1）圆柱形和球形煤粒数学模型的模拟结果与实验结果均高度匹配，游离瓦斯密度梯度扩散理论可用于描述不同形状煤粒瓦斯运移行为，且煤粒形状对煤粒内瓦斯的运移规律没有影响。为便于瓦斯流动建模工作，通常可将煤粒形状简化为球形。

2）煤粒微孔道扩散系数与煤的自身性质，孔隙结构，气体性质等因素相关，与吸附压力和吸附时间无关，种常数性质在实际应用中十分便利。煤样粒径与微孔道扩散系数成正相关，这主要是由于大粒径煤粒比小粒径煤样具有更大的有效扩散面积。

3）不同形状煤粒的微孔道扩散系数存在显著差异，圆柱形煤粒的微孔道扩散系数大于球形煤粒的微孔道扩散系数，约为2 倍，这可以解释为不同形状的表面积不同导致瓦斯有效扩散截面积的差异。这里推荐将煤粒简化球形状并遵循游离瓦斯密度梯度驱动理论来描述煤粒中的瓦斯吸附/解吸中的扩散行为。