有机肥施用对蔬菜—土壤体系中重金属迁移累积的影响

陈红金，孙万春，林 辉，王 飞，王 斌，马军伟，*，符建荣

(1.浙江省种植业管理局，浙江 杭州 310020； 2.浙江省农业科学院 环境资源与土壤肥料研究所，浙江 杭州 310021； 3.宁波市种植业管理总站，浙江 宁波 315012； 4.鄞州区农林局，浙江 宁波 315100)



有机肥施用对蔬菜—土壤体系中重金属迁移累积的影响

陈红金1，孙万春2，林 辉2，王 飞3，王 斌4，马军伟2，*，符建荣2

(1.浙江省种植业管理局，浙江 杭州 310020； 2.浙江省农业科学院 环境资源与土壤肥料研究所，浙江 杭州 310021； 3.宁波市种植业管理总站，浙江 宁波 315012； 4.鄞州区农林局，浙江 宁波 315100)

为探讨化肥(CK)和不同用量鸡粪有机肥(T1，3.75 t·hm-2；T2，7.50 t·hm-2；T3，15.00 t·hm-2)处理后，有机肥中主要重金属铜(Cu)，锌(Zn)，铅(Pb)，铬(Cr) ，砷(As)，汞(Hg)，镉(Cd)等在蔬菜可食部分的累积及在土壤剖面的迁移行为，特开展西兰花—刀豆连作下的有机肥定位试验。结果表明，与CK相比，有机肥处理未显著影响第1茬西兰花中Pb，Cr，As，Hg，Cd含量，但T3处理导致第2茬刀豆中As和Pb显著增加。有机肥长期施用所带来的Cu，Zn，Pb，Cr，As累积主要集中在0—20 cm土层，第2茬刀豆收获时，土壤中重金属含量普遍高于第1茬西兰花收获时，其中，以Cu的积累量最大，Zn和Pb次之，Cr和As最小。有机肥处理主要影响0—20 cm土层Cu，Zn，Pb含量，但也可在一定程度上增加20—40 cm土层中Zn和40—60 cm土层中Cu含量；As和Cr没有明显的表层富集效应，有机肥施用仅提高0—20 cm土层中As含量，但可同时增加0—20 cm和40—60 cm土层中Cr含量。综上，高用量有机肥的连续施用增加了菜田土壤环境重金属污染风险。

有机肥；土壤；重金属；蔬菜连作

有机肥料具有很好的培肥效果，可以改良土壤，协调土壤中空气与水分的比例，增加土壤生物活性，提高土壤质量[1]。我国是传统的有机肥料使用大国，“九五”以来，加大有机肥料投入已不仅成为我国农业科研和生产部门大力提倡的技术措施，而且被各级政府作为一项支农惠农的政策措施和推动生态建设的重要手段而大力支持[2]。

由于人们对有机肥资源不当利用所可能造成的环境污染和生态风险问题认识不足，目前，在农业生产中过量施用有机肥料的现象非常普遍。特别是在蔬菜生产上，蔬菜种植户为了追求产量，往往在种植过程中施用过量的有机肥，施用量甚至可以达到数十吨每公顷。然而，随着现代养殖技术的发展，饲料添加剂大量使用，大规模集约化养殖场的畜禽粪便与传统分散养殖的畜禽粪便在成分、性质等方面都发生较大的变化，甚至导致一些有机肥料质量发生根本性的转变，其中，有机肥重金属污染就是一项迫切需要解决的问题[3-4]。

据统计，我国每年使用的微量元素添加剂约为15～18万t，大约有10万t左右未被动物利用而随畜禽粪便排出。这些残留在畜禽粪便中的重金属使得以其为原料的有机肥料产品中重金属含量提高，并会伴随有机肥施用进入土壤[5]。目前，我国菜地土壤中重金属超标问题已较为严重，据估计，全国约有24.1%的菜地Cd含量超标，9.2%的菜地As含量超标[6]。然而，目前对蔬菜—土壤系统中重金属累积、迁移和环境风险相关的研究还不系统，尤其是在大田条件下，不同用量有机肥对重金属累积迁移行为的影响还不明确[7]。为此，本研究以田间小区试验为基础，分析蔬菜连作系统下不同用量有机肥对主要重金属在作物中累积的影响，以及有机肥中高残留金属元素铜(Cu)，锌(Zn)，铅(Pb)，铬(Cr) ，砷(As)，汞(Hg)，镉(Cd)等在土壤剖面上的迁移行为，以期揭示有机肥料不同用量对蔬菜—土壤体系中重金属迁移转化的影响，为合理施用有机肥，保障土壤环境与农产品安全提供参考。

1 材料与方法

1.1 试验地点与材料

试验设在余姚市，属于亚热带季风性气候，试验地土壤为潮土。土壤基本理化性状及重金属含量为：pH 7.6，土壤有机质含量12.3 g·kg-1，全氮含量1.28 g·kg-1，有效磷含量33.5 mg·kg-1，速效钾含量123.0 mg·kg-1，全镉含量0.14 mg·kg-1，全铬含量27.8 mg·kg-1，全铅含量13.2 mg·kg-1，全汞含量0.22 mg·kg-1，全砷含量4.5 mg·kg-1，全铜含量16.4 mg·kg-1，全锌含量58.3 mg·kg-1。供试商品有机肥主要原料为鸡粪，重金属含量：Pb 9.2 mg· kg-1，Cr 52.3 mg·kg-1，Cd 0.09 mg·kg-1，Hg 0.07 mg·kg-1，As 3.3 mg·kg-1，Cu 183.6 mg·kg-1，Zn 321.2 mg·kg-1。供试化肥为复合肥(N-P2O5-K2O 15-15-15)，重金属含量：Pb 1.8 mg·kg-1，Cr 51.3 mg·kg-1，Cd 0.11 mg·kg-1，As 1.0 mg·kg-1，Cu 8.1 mg·kg-1，Zn 19.4 mg·kg-1，Hg未检出。栽培蔬菜分别为西兰花和刀豆。

1.2 试验处理

试验起始于2011年，设4个处理：(1)CK，施0.75 t·hm-2复合肥(N-P2O5-K2O 15-15-15)；(2)T1，施有机肥3.75 t·hm-2；(3)T2，施有机肥7.50 t·hm-2；(4)T3，施有机肥15.00 t·hm-2。各处理小区面积12 m2，随机排列，每处理3个重复。各处理有机肥和化肥均作基肥施用。蔬菜连作，2011年10月—2012年3月种植西兰花，2012年4月—6月种植刀豆。每季蔬菜种植前施入肥料，各处理每季施肥量相同。

1.3 样品采集

在每季作物收获期，在各试验小区随机采集长势均匀的植株5～10株，采集其食用部分，于烘箱105 ℃杀青30 min后，60～80 ℃烘干去除水分，然后用不锈钢剪刀切细，用研钵磨碎后过0.5 mm筛。同时在作物收获后，按照土壤重金属采样规则，在每试验小区按照S形多点分别采集0—20，20—40，40—60 cm土层样品，每个土样1 kg。土壤样品风干后，采用四分法取压碎样的方式获得粗磨样品，随后过孔径20目尼龙筛，将过筛后的样品进一步磨细，过100目筛网后即可用于土壤元素全量分析。

1.4 作物及土壤中重金属测定

土壤样品严格按照NY/T 1613—2008中规定方法进行测试，利用王水回流消解法进行消解。植株样品采用微波消解法消解。采用石墨炉—原子吸收分光光度法测定Zn，Cu，Pb，Cd，Cr全量。参照GB/T 22105.2—2008，采用原子荧光法测定Hg和As总量。

1.5 数据处理

采用Microsoft Excel 2003进行数据处理和作图，采用SPSS 15.0进行方差分析。

2 结果与分析

2.1 对蔬菜可食部分重金属含量的影响

由表1可知，不同处理的西兰花可食部分中As，Hg，Cr，Cd，Pb含量均没有显著差异，且从重金属含量平均值来看，也未发现西兰花可食部分中重金属含量有随有机肥用量增加而增加的潜在趋势。类似地，各施肥处理对刀豆可食部分中大部分重金属含量也无显著影响。值得注意的是，从重金属含量平均值上来看，随着有机肥用量的升高，刀豆中As，Cr，Pb含量有增加的趋势。T3处理下，刀豆可食部分中As和Pb的含量均显著高于CK和T1处理。由此可以推测，随着有机肥施用次数的增加，长期施用高水平的有机肥可能会导致土壤中重金属水平持续增加，从而增加作物对重金属的吸收。施肥次数的增加可能是刀豆可食部分As，Pb含量显著增加的原因之一。当然，由于不同作物品种对重金属的富集和选择性吸收能力不同，也可能会导致作物中重金属累积情况对不同有机肥用量的响应有所差异。

2.2 对菜地土壤中Cu和Zn累积和迁移的影响

从图1可看出，不同施肥处理对本试验土壤中Cu和Zn累积的影响基本一致。第1茬作物西兰花收获后，表层土壤中Cu和Zn含量仅有T3处理显著高于其他处理，但T1，T2处理与CK差异不显著。第2茬作物刀豆收获后，各有机肥处理的表层土壤Cu和Zn含量均显著高于CK，并随着有机肥用量的增加，表层土壤中Cu和Zn含量呈明显的递增趋势。由此可知，高用量有机肥的连续施用使得菜地耕作层土壤中Cu和Zn累积明显。

为了明确经过1年2茬作物后，金属元素在

表1 不同处理对蔬菜作物可食部分(鲜样)中重金属残留量的影响(单位：mg·kg-1)

Table 1 Effect of different treatments on residual content of heavy metals in edible parts of vegetables (Unit: mg·kg-1)

作物处理AsHgCrCdPb西兰花CK0.021a0.005a0.036a0.010a0.026aT10.022a0.005a0.034a0.010a0.031aT20.023a0.004a0.034a0.010a0.031aT30.022a0.005a0.033a0.010a0.032a刀豆CK0.014b0.001a0.071a0.005a0.030bT10.013b0.002a0.069a0.005a0.030bT20.014b0.001a0.073a0.006a0.040abT30.016a0.001a0.074a0.005a0.050a

注：同一作物同列数据后无相同小写字母的表示差异显著(P<0.05)。

图1 西兰花和刀豆收获后不同处理表层土壤(0—20 cm)中Cu，Zn含量Fig.1 Contents of Cu and Zn in topsoil (0-20 cm) under different treatments at the harvest time of broccoli and sword bean， respectively

土壤剖面的迁移情况，特测定第2茬作物刀豆收获后不同土层的Cu，Zn含量(图2)。由图2可知，Cu和Zn含量的垂直分布随土壤剖面深度增加总体呈降低趋势，表现出表层富集效应。不同施肥处理对土壤中Cu和Zn累积的影响随着土壤深度的变化而变化。在土壤表层(0—20 cm)，施用有机肥显著增加了土壤中Cu的含量，并随着有机肥用量的增加而增加；在20—40 cm土层，T2处理的土壤Cu含量最高，显著高于T3处理和CK，但与T1处理无显著差别；在40—60 cm土层，有机肥处理的土壤Cu含量显著高于对照，但不同用量的有机肥处理间差异不显著。对土壤Zn含量而言，第2茬作物刀豆收获后，在土壤表层(0—20 cm)，有机肥处理的Zn含量显著高于CK，并随着有机肥用量的增加而增加；在20—40 cm土层，有机肥处理的Zn含量均显著高于CK；但在40—60 cm土层，各处理间Zn含量差异不显著。

2.3 对菜地土壤中Pb累积和迁移的影响

从图3可看出，第1茬作物西兰花收获后，土壤中Pb含量随着有机肥用量的增加而增加，T3处理的土壤Pb含量显著高于其他处理。种植第2茬作物刀豆后，各有机肥处理的土壤Pb含量均显著高于CK，土壤Pb含量也有随有机肥用量增加而增加的趋势，T1处理下土壤Pb含量显著低于T2和T3处理，但T2与T3处理间差异不显著。

图2 刀豆收获后不同土层Cu，Zn含量Fig.2 Contents of Cu and Zn in different soil layers at the harvest time of sword bean

图3 蔬菜收获后不同处理土壤中Pb的累积和迁移情况Fig.3 Accumulation and transfer of Pb in soil samples under different treatments at the vegetable harvest time

此外，土壤表层(0—20 cm)的Pb含量明显高于其他土层，Pb在土壤表层富集明显，向下迁移的趋势不明显。在土壤表层(0—20 cm)，各有机肥处理的Pb含量均显著高于CK，但在20—40 cm和40—60 cm土层，各处理间Pb含量差异不显著。由此可知，有机肥施用会显著增加0—20 cm土层的Pb含量。

2.4 对菜地土壤中Cr累积和迁移的影响

从图4可以看出，第1茬作物西兰花种植后，与CK相比，有机肥处理的土壤Cr含量没有显著差异；第2茬作物刀豆收获后，有机肥处理的土壤Cr含量显著高于CK，但不同有机肥用量间差异不显著。对第2茬刀豆收获后土壤中重金属在土壤剖面的迁移进行分析发现，不同土层中Cr含量没有明显随深度增加而降低的趋势，表明Cr的表层富集效应不强。0—20 cm和40—60 cm土层中有机肥处理的Cr含量均显著高于CK，但不同有机肥用量间差异不显著；在20—40 cm土层，各处理的Cr含量差异不显著。

图4 蔬菜收获后不同处理土壤中Cr的累积和迁移情况Fig.4 Accumulation and transfer of Cr in soil samples under different treatments at the vegetable harvest time

2.5 对菜地土壤中As累积和迁移的影响

第1茬作物西兰花收获后，各处理之间土壤表层(0—20 cm)As含量无显著差异(图5)。第2茬作物刀豆收获后，土壤表层(0—20 cm)As含量相比第1茬西兰花收获后有明显提高，特别是施用有机肥的各处理，其土壤As含量均显著高于CK，但不同有机肥用量间差异不显著。从图5还可以看出，不同土层As含量差异较小，无明显表层富集趋势。与CK相比，仅0—20 cm土层As含量因有机肥施用而显著增加，其他土层各处理间土壤As含量无显著差异，表明有机肥处理更易导致土壤表层(0—20 cm)As含量的增加。

图5 蔬菜收获后不同处理土壤中As的累积和迁移情况Fig.5 Accumulation and transfer of As in soil samples under different treatments at the vegetable harvest time

3 结论与讨论

重金属元素在土壤—蔬菜体系中的累积和迁移行为较为复杂，不仅受到蔬菜品种和土壤生物化学性质的影响，还与重金属元素本身的特性及其在土壤中的状态有关[5,8]。在通常情况下，土壤中的重金属含量保持在一定浓度范围内，并不表现出对环境或者作物的明显影响，但是当土壤中重金属含量超过其承载能力时，就会表现出一系列的危害，包括在作物中累积、抑制土壤微生物活性、污染地下水等[9-11]。

参照我国农业部发布的有机肥行业标准NY 525—2012中重金属限量指标，本试验供试有机肥重金属残留均在限量范围之内，属于达标有机肥。有机肥行业标准中涉及的5种重金属As，Pb，Cr，Cd，Hg，均具有较强的生物毒性和化学活性，对植物生长和人体健康都有直接危害。在本试验中，当有机肥施用水平在15 t·hm-2以内，一年连续2次的有机肥施用并没有引起西兰花和刀豆中As，Pb，Cr，Cd和Hg含量明显增加。尽管如此，第2茬刀豆中As，Cr，Pb含量仍表现出随用量增加而增加的趋势，尤其是As和Pb。有研究指出，对叶菜类蔬菜而言，Pb为低量富集元素，As，Hg，Cr为中量富集元素，Cd为高量富集元素[12]，这与本试验结果有所不同。这一方面可能是由于有机肥行业标准中，对不同重金属的限量标准是不同的，例如标准中对高富集元素Cd的限量值就大大低于Pb和As；另一方面，豆类蔬菜重金属富集能力与叶菜类的差异也可能是其中一个原因，尤其是对于Pb而言。此外，叶菜类蔬菜的重金属吸收能力往往大于豆类[5,13-14]，这表明本试验中刀豆中较高的重金属含量很可能主要是由土壤中重金属累积增加引起的，而非蔬菜品种本身的富集特性差异。因此，长期施用高用量的有机肥可能会增加重金属进入农产品可食部分的风险，由此对农产品安全带来的挑战值得关注。

蔬菜对重金属的富集与土壤中重金属含量密切相关[15]。除了有机肥行业标准中明确规定的5种重金属外，事实上，有机肥中Cu和Zn对土壤的污染也不容忽视。Zn和Cu是植物生长必需的微量元素，但当它们在土壤中的含量超过一定限度时，也会影响作物的正常生长和品质。在现代集约化畜禽养殖业中，超剂量使用Cu，Zn等微量元素添加剂的现象非常普遍。李书田等[16]研究报道指出，与20世纪90年代相比，现在猪鸡粪中的Cu，Zn含量增加了将近12倍。Nicholson等[17]认为畜禽粪便已成为土壤中Cu，Zn的主要来源之一，其对Cu，Zn在土壤中累积的年贡献率可以达到40%和17%。这表明，关注土壤中重金属Cu，Zn的累积迁移同样重要。在本试验中，有机肥长期施用所带来的Cu，Zn，Pb，Cr，As累积主要集中在土壤表层(0—20 cm)，其中，Cu的积累量最大，Zn和Pb次之，Cr和As最小。这种表层土壤重金属累积差异一方面跟进入土壤的重金属总量有关，另一方面也跟重金属的向下迁移能力有关。总体来看，第2茬刀豆收获时，土壤中重金属的含量普遍高于第1茬西兰花收获时。T3处理不同土层的重金属含量也普遍高于其他处理，说明长期连续过量施用有机肥料容易导致土壤中重金属的累积。该结果与以往报道相一致[18]。

已有许多研究指出，进入土壤的重金属元素往往滞留在表层，很少向下迁移[11,19]。本试验中，土壤中Cu，Zn，Pb倾向于在土壤表层(0—20 cm)累积富集，有机肥施用也主要导致表层土壤中Cu，Zn，Pb含量高于CK。当然，金属元素的迁移能力也与元素自身性质及土壤基本理化性质等有关。吴燕玉等[19]研究报道指出，Pb的迁移能力大于Cu；酸性越强，Pb，Cu，Zn的淋洗率越大，As则随着pH值的变动而不断变化。本试验中，As和Cr均没有明显的表层富集效应，但亦表现出向下迁移的趋势。相比CK，有机肥处理也会在一定程度上增加20—40 cm和40—60 cm土层中重金属的含量，其中，施用有机肥的各处理，其40—60 cm土层中的Cr含量就显著高于CK。与Cr不同，施用有机肥的各处理土壤As含量仅在0—20 cm土层中显著高于CK，表明施用有机肥后，As更易在土壤表层(0—20 cm)积累。显然，化肥和有机肥处理土壤的重金属迁移行为存在一定差异，其中，有机肥和化肥处理下土壤pH、有机质含量等性质的差异[19-21]可能是影响重金属在各土层迁移能力的关键因子。

总体来讲，在积极推广应用有机肥料的同时，必须加强土壤质量长期监测预警工作，减少重金属离子在作物和土壤中的累积。通过对土壤—蔬菜系统中重金属累积、迁移规律的研究，可以有针对性地提出有机肥料的分类施用方案，为保障养殖废弃物资源化利用的安全性和科学性提供依据，尽量减轻有机肥源重金属对环境和作物的影响。

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(责任编辑 高 峻)

Influence of organic fertilizer application on accumulation and transfer of heavy metals in vegetable-soil system

CHEN Hong-jin1， SUN Wan-chun2， LIN Hui2， WANG Fei3， WANG Bin4， MA Jun-wei2，*， FU Jian-rong2

(1.PlantManagementBureauofZhejiangProvince，Hangzhou310020，China; 2.InstituteofEnvironment，Resources，SoilandFertilizers，ZhejiangAcademyofAgriculturalSciences，Hangzhou310021，China;3.PlantManagementBureauofNingbo，Ningbo315012，China; 4.AgricultureandForestryBureauofYinzhouDistrict，Ningbo315100，China)

In order to assess the accumulation of major heavy metals in edible parts of vegetable and their transfer in soils at different depths， the present study was carried out in a broccoli-sword bean continue cropping system by application of chemical fertilizer (CK) and different amounts of chicken manure based organic fertilizer (T1， 3.75 t·hm-2; T2， 7.50 t·hm-2; T3， 15.00 t·hm-2). It was shown that the application of organic fertilizer had no significant effect on the content of Pb， Cr， As， Hg， Cd in the edible parts of broccoli. However， the content of As and Pb in sword bean was significantly increased under T3 treatment. After long-term application of organic fertilizers， the accumulated Cu， Zn， Pb， Cr and As were mainly distributed in the 0-20 cm soil layer. On the whole， the soil samples collected at the harvest time of sword exhibited a higher content of heavy metals than those collected at the harvest time of broccoli. Cu showed the highest content in the samples， and was followed by Zn， Pb and then Cr and As. Organic fertilizer application mainly affected the content of Cu， Zn and Pb in topsoil (0-20 cm)， but also resulted in an increase of Zn in 20-40 cm soil layer as well as an increase of Cu in 40-60 cm soil layer. There was no obvious increase of As and Cr content in topsoil (0-20 cm). Organic fertilizer application not only increased As content in topsoil (0-20 cm)， but also increased Cr content both in 0-20 cm and 40-60 cm soil layers. Overall， continuous application of organic fertilizer at a high level elevated the risk of heavy metal pollution in vegetable lands.

organic fertilizer; soil; heavy metal; vegetable continuous cropping

10.3969/j.issn.1004-1524.2016.06.22

2016-03-28

国家自然科学基金(41401542)；公益性行业(农业)科研专项(201303091)；宁波市科技计划项目(2013C11024)；2013年鄞州区省农科院合作项目

陈红金(1968—)，男，浙江义乌人，学士，高级农艺师，从事土壤肥料研究。E-mail：chjin@aliyun.com

*通信作者，马军伟，E-mail：majuwe111@163.com

S147.2

A

1004-1524(2016)06-1041-07

陈红金，孙万春，林辉，等. 有机肥施用对蔬菜—土壤体系中重金属迁移累积的影响[J]. 浙江农业学报，2016，28(6)： 1041-1047.