龙泉青瓷研究现状与发展趋势

施 群,叶晓平

(浙江丽水学院，丽水 323000)



龙泉青瓷研究现状与发展趋势

施 群,叶晓平

(浙江丽水学院，丽水 323000)

龙泉青瓷的制瓷工艺在我国陶瓷发展史具有重要的地位，为进一步对龙泉青瓷的传承与发展，利用现代化技术手段研究龙泉青瓷，从而提升青瓷工艺。本文概述了龙泉青瓷坯釉料的化学组成特点，分析了传统龙泉青瓷的研究现状，并对今后的研究方向提出了一些展望。

龙泉青瓷； 青釉； 研究现状

1 引 言

在我国陶瓷史上，青瓷历史悠久、釉色多姿、瓷种丰富，具有“青如玉、明如镜、薄如纸、声如磬”的美誉[1,2]，得到国内人士的广泛关注和研究。在三世纪到六世纪我国青瓷发展形成南北独立体系：北方青瓷主要分布在山东和河南等地；南方青瓷主要分布在浙江和安徽等地[3]。在较长的一段时间内，我国古代陶瓷业烧制青瓷是主流方向[4,5]。

龙泉市有着得天独厚的地理自然条件，依山傍水、树木茂盛，蕴藏着丰富的矿产资源，具备了青瓷生产所需的各种矿产原料，为龙泉青瓷的制备提供了有利的条件[6]。烧制青瓷龙泉窑开始出现在晚唐五代，到北宋早、中期创烧一种仿制越窑、瓯窑风格的青瓷[7,8]。南宋时期，龙泉窑逐渐形成自己的风格，到了元代有较大发展，明代中期以后逐渐衰败，至清初康熙时已停烧[9]。龙泉窑烧制青瓷的鼎盛时期在南宋，无论从造型、釉色、瓷种等方面都达到了顶峰，代表龙泉青瓷制瓷工艺的最高水平[10]。南宋中期以后，龙泉青瓷“厚如凝脂，雅如美玉”的釉色色泽被众人追捧，釉色主要有豆青、青灰、蟹壳青等，具有一种儒雅和柔和的艺术效果(如图1所示)。其中青瓷中最高境界釉色为梅子青和粉青釉[11]。

图1 龙泉青瓷博物馆(丽水学院) (a)《本心说》·钵;(b)《山外青山》·盘 (作者：张建平)Fig.1 Longquan celadon museum (Lishui University)

在国家倡导“一带一路”战略和海上丝绸之路的背景下，以依靠现代化科技手段与发展龙泉青瓷成为一种需求。本文主要概述了传统龙泉青瓷的科研成果和研究现状，以及传统龙泉青瓷坯釉料的化学组成，并展望了今后龙泉青瓷的研究方向。

2 国内外对传统龙泉青瓷研究现状

二十世纪四十年代，日本人小山富士在《支那青瓷史稿》书中，较为详尽的阐述了中国南方青瓷发展历程，高度赞誉我国青瓷制瓷历史；Vandiver等[12]亦曾先后对我国的青瓷技术与传统技艺的潜在的相互作用进行了探讨研究。这为今后人们研究传统龙泉青瓷发展史提供更为详实的资料。

国内学界对传统龙泉青瓷发展史做了大量的考古研究工作[13-16]。如周仁等[8]通过对历代青瓷坯釉的化学组成成分分析，重点研究了釉料和烧成工艺，以及通过文史资料研究龙泉青瓷制备工艺加以论证和探讨；李家治[13]著写《简论官哥二窑》和《浙江青瓷釉的形成和发展》书中对官、哥等窑的考古发掘以及釉的化学成分进行综合研究分析，对今后研究哥窑和官窑之间的争议有了更深层次的认识；著名学者陈万里[14]通过对国内青瓷产区进行实地调查研究，对近年来出土文物以及古代窑址发现进行科学性的论述，对中国的青瓷发展史进行了详细的阐述，丰富中国青瓷的研究材料；于清华[15]研究分析了传统龙泉青瓷香炉的造物艺术特征，采用多种方法(如设计学、美学和文化学等)进行梳理，使龙泉青瓷香炉造型具有一脉相承的延续性；吴越滨等[16]认为龙泉窑烧制青瓷的成功具有划时代的意义，为今后进一步研究龙泉窑青瓷的特征提供了十分有益的论证；叶宏明等[17]对制备龙泉青瓷的原料、釉料、成型、施釉和烧成工艺等方面进行了详述，为研究龙泉青瓷提供了基础资料；张建平等[18]概括和总结了龙泉青瓷装饰技艺方法，并对龙泉青瓷进行传承和创新性研究，将书画和青瓷完美结合得到了充分的发挥。

以上是国内外专家学者对龙泉青瓷的部分代表性的研究成果。这为今后研究浙江龙泉青瓷提供了新的课题，促进了龙泉青瓷的科学发展。

3 传统龙泉青瓷的原料

3.1 传统龙泉青瓷坯釉用主要原料

龙泉青瓷坯用主要原料有瓷土、粘土、瓷石和紫金土[3-5]。根据有关文献记载[6-8]，龙泉青瓷所用原料主要分布在溪头、八都、源底、周村、梧桐口等四十多处。龙泉瓷土原料呈灰白或灰青色，其化学组成富含石英(SiO2)，钾钠含量较高，可能也属于瓷石一类。瓷石颜色呈一种淡白色，风化后为灰、黄等色，但可塑性和粘结力不好，化学组成为：SiO2含量约61%～75%，是成瓷的主要成分，主要以“半安定方石英”、“残余石英颗粒”、溶解在玻璃相中的“熔融石英”等状态存在，直接影响瓷的强度和机械性能；Al2O3含量约13.5%～22%，主要提高瓷的物理化学性能(如热稳定性和机械性等)；碱金属氧化物(K2O+Na2O)含量较少，主要起到助溶剂作用，存在于玻璃相中提高陶瓷透明度[6,7]。龙泉的紫金土是一种含铁量高的粘土，Fe2O3含量约3%～5%。与一般瓷土比较，SiO2含量较少，Al2O3含量较高，在高温下热处理，坯体不易产生变形等缺陷。同时含有一定量的碱性氧化物，与紫金土中Fe元素等起着助溶剂和矿化剂的作用，降低了龙泉青瓷的热处理温度。

龙泉青瓷釉用原料主要粘土、瓷石、瓷土、紫金土、石灰石和植物灰[5-8]。龙泉的粘土为原生硬质粘土类，含有一定量的高岭土矿物和大量石英，主要成分为SiO2、Al2O3和结晶水，同时含有少量碱金属、碱土金属氧化物和着色氧化物等；瓷石外观呈白色和黄白等颜色，主要成分为石英和绢云母组成，含有一定量的长石和高岭土等矿物；瓷土主要成分为SiO2、Al2O3，以及少量的Fe2O3、TiO2、CaO、MgO、K2O和Na2O，由高岭土、长石、石英等组成；龙泉的紫金土为釉用原料时，主要的着色剂Fe元素，青瓷釉的色调是由釉料内的Fe元素在还原气氛下形成的。石灰石主要成分为碳酸钙(CaCO3)，用来龙泉配制石灰釉的石灰石来源于福建浦城富岭(所含杂质较少)和庆元龙宫(所含杂质较多)[4]。植物灰多由谷壳灰、凤尾草灰或竹灰制备(明代陆容的《菽园杂记》)，主要成分为K2CO3，为制釉原料之一，与金属氧化物形成玻璃相。

3.2 传统龙泉青瓷坯的化学组成

我国青瓷因使用原料和制备工艺的不同，以及第二次氧化作用，使得青瓷产品出现“紫口铁足”或“朱砂底”现象[7-9]。如郭演仪等[3]从传统青瓷坯体化学组成分析发现，北方青瓷坯的成分为质量较差的粘土原料，而南方青瓷坯化学成分为当地所产瓷石，主要是因南方粘土中Al2O3含量高，SiO2含量低(即高铝低硅)，而北方相反。南、北青瓷中所含Fe2O3量相近，而北方青瓷坯中着色较深主要是含TiO2量较高。

为研究传统龙泉青瓷坯的化学组成，人们对传统龙泉青瓷坯的化学组成进行了研究。如何文权等[19]采用能量色散X荧光光谱(energy dispersive X-ray fluorescence spectroscopy, EDXRF)和运用多元统计的方法，对南宋官窑青瓷样品进行测试研究，可区分不同窑口青瓷和样品真假；吴隽等[20]采用EDXRF光谱仪对龙泉青瓷、南宋官窑青瓷和越窑青瓷进行测试分析，研究探讨这三种不同年代传统青瓷的相互关系和工艺演变过程；李国桢等[21]采用X射线荧光光谱仪(X-Ray fluorescence spectrometer, XRF)测试了南宋龙泉青瓷坯、釉的化学组成。表明南宋龙泉青釉助溶剂氧化钙(CaO)的含量为9%～12%左右，而碱金属氧化物(K2O+Na2O)的含量为5%左右(如表1和表2所示)。为今后人们研究传统龙泉青瓷坯的化学配方组成有更深层次的认识，以及提供传统龙泉青瓷坯用原料配方的发展演变历程。

表1 南宋龙泉青瓷坯的化学成分[21]Tab.1 Chemical compositions of bodies in imitated the Song dynasty Longquan celadon[21] /wt %

在我国古代青瓷釉的配方种类中，北宋青瓷釉配方主要是石灰釉，南宋青瓷釉为石灰碱釉，从石灰釉到石灰碱釉发生在两宋之间[28,29]。历代青瓷釉都属高钙石灰釉(CaO含量为15%～20%)[18-21]。到北宋后CaO含量都减少了，主要是因在釉料中引入高钾成分长石类原料，从而降低了热处理温度[23-25]。

龙泉青瓷的梅子青和粉青釉釉色，主要着色氧化物为F2O3和FeO，而釉色呈青、黄色调深浅的主要由F2O3/ FeO的比例和F2O3的浓度决定[16-19]。在青瓷釉中，Fe3+/ Fe2+比例主要受浓度和烧成气氛的影响，以及助溶剂的种类、釉层厚度等都有十分密切的关系[20-23]。明代的青瓷釉色偏黄，主要是因还原气氛不足使Fe3+/ Fe2+比值较高[24-27]。釉的光泽度和玻璃质感是通过在草木灰中加入了部分钙质原料(如动物骨头)，从而提高了釉中P2O5的含量。

表2 南宋龙泉青瓷釉的化学成分[21]Tab.2 Chemical compositions of glaze in imitated the Song dynasty Longquan celadon[21] /wt %

3.3 传统龙泉青瓷釉的化学组成

龙泉青瓷形成多种釉色，最主要是Fe2O3浓度、F2O3/ FeO比、烧成气氛和烧成温度，以及釉层厚度等因素的影响[23-26]。传统龙泉青瓷釉的基本化学组成(摩尔比)[27,28]：粉青釉Si/ Al比为7.4～7.8，CaO为0.71～0.82；梅子青釉Si/ Al比为7.7～8.7，CaO为0.66～0.84。釉色呈半光亮主要是因提高釉中Al2O3的含量和降低CaO的含量，从而降低了釉的粘度。

为研究传统龙泉青瓷釉的化学组成，国内外已开展了这方面的研究工作，如Yang等[22]采用光学相干断层扫描(optical coherence tomography, OCT)无损技术对中国七个不同时期的窑本样品进行研究，表明不同样品中采用特定相位组合模式，可用来识别其朝代和制备技术等信息；Prinsloo等[23]采用拉曼光谱，XRF和XRD对在南非出土的十三世纪中国龙泉青瓷进行测试，研究表明这种富钙龙泉青瓷釉在南宋烧成温度较高；Yan等[24]采用EDXRF法对出土的龙泉青瓷黑坯进行了研究，发现龙泉青瓷釉中的不同呈色的浓度，以及在已建数据库中，通过一些特定的元素来确定青瓷产地；He等[25]采用EDXRF对龙泉青瓷(大窑)和景德镇瓷进行测试分析，结果表明龙泉青瓷和景德镇瓷样品中含有Na2O，Fe2O3，TiO2，SiO2和CaO化学成分不相同，反而在明代的化学成分却十分相似，这表明景德镇窑与龙泉窑两者之间存在继承关系。Li等[26]采用EDXRF对传统龙泉青瓷片进行了测试，通过主成分分析(principal component analysis, PCA)表明瓷片中含有CaO，TiO2，K2O和Fe2O3的含量是不同的，表明这与当时使用原料和釉料配方有关；熊樱菲等[27]对不同年代龙泉青瓷样品化学组成成分进行系统研究，宋早期青瓷釉主要为石灰釉，到南宋以后龙泉青瓷釉逐渐成为石灰碱釉。浙江地区出土的青瓷釉中碱金属氧化物RO的含量较高(12%～22%)，R2O的含量一般在1.0%～5.0%。青釉配方石灰碱釉是用长石替代部分石灰石(CaO的含量小于8%)，提高碱金属氧化物(K2O+Na2O)含量[6-8]。南宋官窑青瓷的釉色主要是青中泛黄，主要是因Fe2O3的含量比宋代有所降低，而K2O和Na2O的含量有较大幅度增加，其中K2O可提高釉的熔融粘度和降低釉的熔融温度，使得釉层具有良好的透明度和光泽度[20,21]。

彭勃等[29]采用EDXRF对龙泉大窑枫洞岩出土的明代青瓷进行了测试，结果如下图2和图3所示。

从图2和图3可知，南宋龙泉窑瓷片中CaO的含量在8.3%～16.8%。明代青瓷釉层CaO含量仅为4.9%～8.5%，下降极为明显。南宋龙泉青瓷釉中K2O+Na2O含量为3.5%～6.2%，到明代K2O+Na2O含量为6.0%～7.1%，有较大幅度提升。南宋时期龙泉青瓷CaO在12.6%～16.5%，为高钙釉，但仍不是属于“石灰碱釉”[17-19]。从不同时期青瓷釉中化学成分来看(如表3)，明代龙泉青瓷碱金属氧化物总量平均提高1.51%。在一定的烧成温度下，在降低CaO和SiO2的含量，提高釉中K2O和Al2O3的含量，可提高釉的熔融粘度，使釉内生成钙长石新相，未熔的SiO2和细小气泡，使釉面达到一种玉质感和成色悦目的色泽[20-22]。

图2 南宋和明代龙泉窑青瓷釉CaO含量[29]Fig.2 CaO content range in mass of Ming Dynasty and Southern Song Dynasty shards from Longquan kiln[29]

图3 南宋和明代龙泉窑青瓷釉K2O+Na2O含量[29]Fig.3 K2O and Na2O content range of Ming Dynasty and Southern Song Dynasty shards from Longquan kiln[29]

RO/R2OmolarGlazepropertiesRO/R2OmolarGlazeproperties5.6流釉1.85平滑、光亮、有乳浊感4流釉1.5有裂纹3平滑、光亮1有裂纹2.3平滑、光亮、有乳浊感

4 现代龙泉青瓷研究进展

明代开始景德镇窑就有较高的仿龙泉青瓷水平。目前国内也有相关学者专注对仿龙泉青釉进行研究。如李其江等[30]采用现代景德镇制瓷工艺，进行仿制龙泉青瓷粉青釉，研究探讨了配方样品的微观结构，以及龙泉粉青釉的呈色原理和机制。研究发现，在相同的热处理温度等工艺条件下，釉面呈色随Fe2O3的含量在0.8%～1.2%，呈现粉青色调(如表4所示)。龙泉粉青釉呈色是因釉中过渡金属Fe3+配位体对光的选择性吸收，在各层的次亚层轨道间，Fe3+在3d层上未充满的3d电子易受激发，发生跃迁；纳米级分相结构对入射可见光的瑞利散射作用及微米级晶体、气泡等对入射光线产生的反射和折射的综合结果。这对今后研究青瓷粉青釉配方提供了一定的科学方法。

表4 铁含量与釉面呈色的关系[30]Tab.4 The relationship between glaze colour and the concentration of Fe iron[30]

当青釉内存在不同白边明暗，分布层叠在釉层中的斜开片裂纹称为青瓷冰裂纹釉。因时代年久，传统的青瓷冰裂纹釉制备工艺已失传近千年。国内不少学者做了一定的探索和研究。如周健儿等[31]测试了南宋龙泉青瓷的坯釉化学组成成分，并研发一种在氧化气氛下具有类似晶花形貌的冰裂纹青釉(如表5和6所示)。通过对釉的化学组成计算分析，因坯釉中间层存在较大应力导致釉内开裂，当釉层中气泡发生方向偏折，形成了类似晶花态的冰裂纹形貌。因坯体与釉层之间热膨胀系数不同，就会形成较差的坯釉中间层，釉层中气泡是冰裂纹形成的直接原因，这就是古代冰裂纹的成因所在[16-19]。

表5 南宋龙泉冰裂纹青瓷残片化学组成[31]Tab.5 Chemical compositions of the Song dynasty Longquan ware[31]

表6 冰裂纹青瓷坯釉化学组成[31]Tab.6 Chemical compositions of body and glaze[31]

近期，周少华等[32,33]采用将龙泉青瓷载体与Ag+配合成纳米型复合陶瓷技术，制备出抗菌青瓷釉，具有显著的抗菌效果。这为将来研究龙泉青瓷用于特种陶瓷材料和功能材料提供了科学方向。

5 展 望

根据实地走访调研发现，目前，现代龙泉青瓷产业的发展遇到了一定困难和瓶颈，主要原因是：第一，没有稳定的标准原料供应基地，造成了难以实现大规模工业化生产；第二，当地大都处在家庭式作坊，较大规模企业数量不多，且烧成的窑炉几乎为梭式气窑，生产成本比隧道窑高且达不到节能环保要求，这对今后龙泉青瓷产业升级发展不利。

为此，在此基础上，特提出如下建议：

(1)务必掌握现代龙泉青瓷烧制还原过程中釉色的形成机理，有效控制还原过程中变形和收缩的问题；(2)建立青瓷原料测试分析中心，对龙泉及周边县城的瓷土矿产资源进行普查和测试分析，建立瓷用标本库和数据库，为今后大规模工业化生产奠定基础；(3)在传统技艺中工艺不断改进创新，在继承和发扬世界“非遗”龙泉青瓷文化同时，进一步研究其成瓷强度工艺配方，提高龙泉青瓷使用寿命；(4)拓宽龙泉青瓷的使用范围和功能，朝特种功能陶瓷材料方向研究和生产附加值高的龙泉青瓷产品，从而提高其在国际上的影响地位；基于以上分析，龙泉青瓷的研究方向更为明朗。

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Research Status and Development Trend of Longquan Celadon

SHIQun,YEXiao-ping

(School of Engineering and Design Institute Lishui University,Lishui 323000,China)

Produced process of Longquan celadon has occupied an important position in the history of China's ceramic development. Modern analytical technologies were used to study Longquan celadon, which enhanced its development speed. In the present work, the effect of the chemical composition of the traditional Longquan celadon body and glaze on the performance is reviewed. The traditional Longquan celadon and the research status are also considered. The further researches on Longquan celadon are proposed.

Longquan celadon;bluish glaze;research status

国家科技支撑课题资助(2013BAC16B02)

施 群(1981-)，男，博士，讲师.主要从事新型无机材料方面的研究.

TQ177

A

1001-1625(2016)08-2460-06