激光干涉光刻工艺开发与应用研究*

于 航，陆冰睿，陈国平，刘 冉

（复旦大学微电子系专用集成电路与系统国家重点实验室，上海 200433）

0 引言

近年来，微纳科学的飞速发展对微加工技术提出更高的要求［1］。尽管微纳结构可以通过自下而上或者自上而下的方法进行加工，例如:化学自组装、等离子体刻蚀、化学气相沉积或者纳米压印等方法［2，3］。但这些方法在大面积地制作从亚微米到数个微米区间的周期性结构时，仍然存在工艺过程复杂或者价格昂贵等诸多缺点［4，5］。而激光干涉光刻工艺为在材料表面大面积加工周期性的微纳结构提供了一种非常有效的方法［6］。现阶段大量使用的中低端光刻机的极限加工尺度为3～5 μm，而激光干涉光刻可以很容易地加工大面积的、尺度从几百个纳米到几个微米的周期性光栅或者点阵等简单表面结构。该工艺具有不用使用掩模板，可以大面积快速地加工表面纳米结构等诸多优点，在大批量生产时可以极大地降低成本。而这些大面积周期性表面纳米结构，由于其在光学、表面化学、生物学领域表现出很多的优异性能［6～8］，因此，激光干涉光刻工艺对于研究这些领域具有重要意义。

本文主要介绍了以劳厄干涉仪为基础的激光干涉光刻（Lloyd’s-Mirror laser interference lithography）设备的开发研究工作，以波长为325 nm紫外激光器为光源，通过较为简单的光路系统在样品平台形成亚微米级别干涉条纹，并利用紫外波段光刻胶（i-line photoresist）记录所成图像，进而加工出表面纳米图形。通过实验对几种光刻胶在该工艺中的性能特点进行对比，为激光干涉光刻技术更广阔的应用提供了较为重要的参考。

1 激光干涉平台的搭建

激光干涉光刻的基本原理是通过2束或者多束相干光形成亚微米或者微米级别的干涉图形，并通过光刻胶对这些图形进行感光，进而加工出表面微纳结构。

1．1 基本原理

本文中主要研究的是劳厄激光干涉光刻系统，其原理如图1（a）所示，当2束波长为λ，强度同为I0的平面波分别以相同的入射角θ对称地射到同一平面，该平面的光强分布可以写为

式中k=2π/λ。因此，可在垂直于x轴方向的平面上形成光栅线条图案，其周期为p，可以写为

对于涂有光刻胶的衬底进行一次曝光后可以形成周期性的光栅结构。从公式（2）可以看出，光栅的周期由入射角和入射光波长决定，当入射光波长一定时，入射角越小，光栅周期越大;相反，则光栅周期越小，如图1（b）所示。如果将涂有光刻胶的样品进行一次曝光后，将其旋转90°可以以同样的条件进行二次曝光，在理想情况下，干涉场内的光强分布可以写为

在分别垂直于x，y轴2个方向的光栅焦点上，可以得到均匀分布的点阵列，其中，2个方向周期均为p。而在工艺过程中，如果通过对于曝光剂量的控制，以及2次曝光设置不同参数，可以得到更为丰富的表面结构［9，10］。

图1 激光干涉光刻原理图Fig 1 Principle diagram of laser interfence lithography

1．2 劳厄激光干涉光刻平台的搭建

本文中使用劳厄干涉光刻系统，如图2所示，使用325 nm波长的紫外激光器作为光源，激光从激光器出射后经过透镜（焦距:f=5．77 mm）进入小孔（直径:D=10 μm），在小孔处一些杂光将被滤掉，光通过小孔后扩束照射在样品平台上。在平台处光斑可近似为相干的平面波，一部分光直接照射在衬底上，而另外一部分照射在反射镜上，被镜面反射到衬底上，从而与直接照射在衬底上光形成干涉，形成干涉条纹。根据公式（2），可以容易地通过旋转样品台来改变激光的入射角和控制样品的曝光时间，从而改变图形的周期和所获图形的占空比。

图2 激光干涉光刻光学系统Fig 2 Optical system of laser interference lithography

2 对表面纳米结构的加工

本工作使用波长为325 nm的紫外激光器为光源，因此，在表面结构加工中使用紫外光刻胶（i-line photoresist）用来记录样品平台上的干涉条纹。根据干涉光刻理论和光刻胶在曝光中性质，可以通过在一次曝光后旋转一定角度进行2次曝光、改变入射角角度和控制工艺过程中的曝光剂量来完成不同周期（period）和不同占空比（duty-cycle）的表面纳米结构制作，这种工艺不仅可以得到简单的光栅结构，而且可以得到更为复杂的二维结构，这些结构包括圆形点阵（线阵）、方形点阵（线阵）、周期性珠帘结构等。

2．1 表面纳米结构加工

2．1．1 实验参数

本实验中，用苏州瑞红RZJ—304正性光刻胶来研究不同表面纳米结构的制作。使用半导体工艺标准清洗流程对硅片进行清洗，以确保其表面的清洁。再将光刻胶旋涂在清洗好的硅片上（8000rpm，40s）得到厚度约700nm的光刻胶薄膜。之后，将硅片放置在热板上进行前烘以使光刻胶中的溶剂挥发（90℃，15 min）。在曝光过程中，将硅片放置在干涉光刻仪中的样品平台上，通过调节旋转平台的角度来控制入射角度，进而对样品进行曝光，曝光时间会根据入射角度的变化和加工不同表面结构而进行相应的调整，例如:在制作周期为1500 nm的光栅结构时，入射角为6．2°，曝光剂量为2．7 mJ。在加工二维周期性点阵结构时，可以将每次曝光剂量减为总曝光剂量的50%，这样经过2次曝光后，可以在样品表面形成二维结构，例如:在加工周期为2 μm二维点阵样品时，单次曝光剂量约为1．3 mJ。样品曝光后使用 RZJ—3038（苏州瑞红）显影液对其显影（30～60 s），之后再用去离子水冲洗干净后，将样品放在热板上进行坚膜（110℃，15 min）。这样，就可以得到相应的表面纳米结构。

2．1．2 实验结果讨论

在激光干涉光刻工艺中，曝光过程是决定样品形貌与质量的关键。对于正性光刻胶来讲，在曝光剂量达到阈值后，占空比随着曝光剂量的增加而减小，因此，可以通过对曝光剂量的控制达到加工不同占空比的结构。图3为使用激光干涉光刻工艺加工的表面纳米结构的光镜照片，图3（a）所示的光栅结构可以通过控制曝光剂量获得不同粗细的线条宽度。而通过控制二次曝光工艺的曝光剂量，这可以加工丰富的二维阵列表面纳米结构，如图3（b），（c），（d）所示。图3（b）所示的二维点阵纳米图形使用的曝光剂量较大，而图3（c）二维方形格子结构则是通过减少2次曝光时间得到的，图3（d）显示的二维珠帘结构则是通过使用2次不同的曝光剂量得到的。

通过对曝光剂量的控制，不仅可以得到丰富的二维表面结构，而且可以得到许多不同的结构形貌，如图4所示。在二维结构的加工中，较大的曝光剂量可以得到针尖形的表面形貌，如图4（b），（c）所示;而较小的曝光剂量可以得到二位波浪形的表面形貌，如图4（d）所示。这些特殊结构具有很多新颖的界面和光学特性，具有很高的科研和应用价值，因此，激光干涉光刻由于其简单的操作方法和无掩模特征，在表面纳米结构加工领域具有无可比拟的优势。

2．2 干涉光刻工艺中对4种光刻胶性能对比

2．2．1 实验参数

激光干涉光刻对于光刻胶的要求较为严格。首先，光刻胶薄膜要较薄（＜500 nm），有较高的分辨率（＜500 nm）以及较短的感光时间，并且在曝光过程中有着较大的曝光剂量允许度（即工艺窗口），最后，要有较好的物理化学稳定性。因此，为了更好地进行纳米结构加工，本文对4种紫外光刻胶进行了研究，分别是SU—8 2000．5和 Futurex NR71—250P负性光刻胶以及Futurex PR1—500A和苏州瑞红RZJ—304正性光刻胶。实验参数如表1所示。

表1 4种光刻胶在干涉光刻工艺中的实验参数Tab 1 Experimental parameters of four kinds of photoresists in interference lithography process

2．2．2 实验结果讨论

通过对于4种光刻胶在干涉光刻工艺中的性能表现，如图5所示，在不同尺度不同结构的表面纳米图形的加工中表现出不同的特点，总结出这4种光刻胶的特点如下:

SU—8 2000．5+thinner（1∶3）:SU—8 具有较高的光学敏感性和光学分辨率，在工艺过程中使用稀释液（thinner）可以将光刻胶层厚度降低到100 nm左右，这非常有利于表面纳米结构的加工质量，因此，在小周期表面结构（300～500 nm）加工中表现出较高的精度。但由于该光刻胶的光学敏感性太强，致使在加工中工艺窗口较小，对于曝光剂量控制要求较为严格，对于工艺参数要求过于精准，因此，在加工过程中成品率较低。

Futurex NR71—250P:这种光刻胶由于其较低的粘度可以在衬底表面制作低于100 nm厚度的光刻胶层，并且由于其在保证较高的光学分辨率的前提下有着较大的工艺窗口，因此，可以使用较广范围的曝光剂量，从而更加有利于加工复杂结构。该光刻胶在300 nm～3 μm区间的纳米结构加工中均表现出较高的分辨率，具有成品率高，样品质量较好的特点。

图5 干涉光刻工艺使用4种光刻胶加工光栅结构的结果对比Fig 5 Comparison of results of grating structure fabricated by inteference lithography process with four kinds of different photoresist

Futurex PR1—500A:这种光刻胶粘度较低，可以在衬底上制作较小厚度的光刻胶层（～200 nm）。但是由于其光学敏感性较低，感光时间较长，在工艺过程中，需要较大的曝光时间（5～10 min），这对于加工数百纳米尺度表面结构会有较大不利影响。在实验过程中使用，尽管这种光刻胶在小尺度（＜500 nm）纳米结构加工中表现出较好的分辨率，但由于其较长的曝光时间，并不适合大批量加工样品。

RZJ—304:此光刻胶由于其较高的粘度，从而在旋涂时获得的光刻胶层较厚（＞700 nm）。在工艺过程中，在小尺度（＜500 nm）周期样品加工时精度较低，但在较大尺度（500 nm～3 μm）表面结构加工中表现良好，并且该光刻胶具有感光时间短和工艺窗口较大的特点。因此，尽管这种光刻胶稳定性较差，图形结构无法长时间保存，但是由于这种国产RZJ—304较为低廉的价格和相对稳定的性能，比较适合大批量加工样品。

通过对于4种光刻胶在干涉光刻工艺中性能的对比，可以总结出:在小尺度表面纳米结构加工中Futurex NR71—250P作为一种性能优异的负性光刻胶，以其较高的分辨率和较好的加工质量，可以满足激光干涉光刻对于光刻胶的苛刻要求。尽管SU—8光刻胶拥有较高的分辨率，但由于其过于敏感的感光性质，并不满足干涉光刻大批量加工的需求。对于正胶来讲，尽管Futurex PR1—500A过长的曝光时间使其不适合大批量加工样品，但由于其在小尺度时较高的精度，在小尺度结构加工时仍可使用。而苏州瑞红RZJ—304胶，由于其较为稳定的的性能和低廉的价格，在大批量加工时有着较大优势。因此，在使用干涉光刻平台加工表面结构时，针对不同的结构和这几种光刻胶的特点可以灵活选用。

3 结论

本文完成对激光干涉光刻设备的搭建和工艺研究，研究了激光干涉光刻工艺在表面纳米结构加工中的应用，并且通过对比4种不同性质光刻胶在工艺过程中的性能，完善了以劳厄激光干涉光刻平台的工艺过程。激光干涉光刻平台作为一种无需掩模版，操作简单的加工平台，在加工大面积、高质量、高效率加工亚微米和微米级别的表面结构时，拥有无可比拟的优势。因此，通过对激光干涉光刻平台的更加深入的研究，可以加工出更为丰富的表面结构，这些结构在材料表面处理，生物检测，自组装研究等领域有着非常重要的研究价值。该工艺为激光干涉光刻加工纳米结构的深入研究奠定了基础。

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