郑州市市售蔬菜重金属Pb和Cd污染评价

杨海龙 张珂 武华云 李营营 白保勋 刘楠

摘    要：蔬菜質量安全直接关系到人们健康生活的需求，为了解郑州市主城区市售蔬菜重金属铅（Pb）和镉（Cd）污染程度，评估经摄食途径对人群产生的健康风险，在郑州市主城区农贸市场和大型商超采集9种蔬菜，采用原子吸收光谱法测定重金属Pb和Cd的含量，采用单因子污染指数法评价其污染特征，采用目标危害系数法、致癌风险系数法评估重金属污染的健康风险。结果表明，蔬菜中Pb和Cd的检出率分别为44.63%和82.71%，变异系数分别在29.7%～93.7%和38.6%～205.0%；蔬菜中Pb和Cd的目标危害系数（THQ）远远小于1；蔬菜中Pb的致癌风险系数（CR）范围为2.5×10-6～13.1×10-6，Cd的CR值范围为4.1×10-4～21.3×10-4，蔬菜中Cd污染具有致癌的风险，Pb污染具有致癌的潜在风险。郑州市市售9种蔬菜中Pb、Cd重金属总体污染水平较低，并且重金属含量的空间分布很不均匀，不会对人群造成明显健康危害，但是要注意潜在的致癌风险。

关键词：蔬菜；质量安全；健康风险；污染特征；重金属

中图分类号：S63 文献标志码：A 文章编号：1673-2871（2024）01-123-08

Pollution assessment of heavy metals Pb and Cd in vegetables sold in Zhengzhou

YANG Hailong1， ZHANG Ke2， WU Huayun3， LI Yingying4， BAI Baoxun1， LIU Nan2

（1. Zhengzhou Academy of Agricultural Sciences and Technoligy， Zhengzhou 450007， Henan， China; 2. College of Materials and Chemical Engineering， Zhengzhou University of Light Industry， Zhengzhou 450001， Henan， China; 3. Xinxiang County Branch of Xinxiang Ecological Environment Bureau， Xinxiang 453700， Henan， China; 4. Ecolgical Environment Geo-Service Center of Henan Geological Bureau， Zhengzhou 450003， Henan， China）

Abstract： The quality and safety of vegetables are directly related to people's demand for healthy living. In order to analyze the degree of heavy metal Pb and Cd pollution in vegetables sold in the main urban area of Zhengzhou city， and evaluate the health risks to the population through feeding routes. Nine types of vegetables were collected from the farmers' market and large-scale supermarkets in the main urban area of Zhengzhou city. The content of heavy metals Pb and Cd was determined using atomic absorption spectroscopy. The pollution characteristics were evaluated using the single factor pollution index method， and the health risks of heavy metal pollution were evaluated using the target hazard coefficient method and the cancer risk coefficient method. The detection rates of Pb and Cd in vegetables were 44.63% and 82.71%， respectively， with coefficients of variation ranging from 29.7% to 93.7% and 38.6% to 205.0%; the target hazard coefficient （THQ） of Pb and Cd in vegetables is far less than 1; The carcinogenic risk coefficient （CR） range of Pb in vegetables is 2.5 × 10-6-13.1 × 10-6， The CR value range of Cd is 4.1 × 10-4-21.3 × 10-4. Cd pollution in vegetables carries a risk of carcinogenesis， while Pb pollution has a potential risk of carcinogenesis. The overall pollution level of lead and cadmium heavy metals in 9 vegetables sold in Zhengzhou city is relatively low， and the spatial distribution of heavy metal content is very uneven， which will not cause significant health hazards to the population. However， awareness should be developed to potential carcinogenic risks.

Key words： Vegetables; Quality safety; Health risks; Pollution characteristics; Heavy metal

蔬菜在国民日常生活中占据重要地位，是人们一日三餐必备农产品，是人体维生素和矿物质的主要来源，《中国居民膳食指南（2022年）》[1]（以下简称膳食指南）建议中国居民每天蔬菜摄入量300～500 g。随着社会经济的发展和人们物质生活水平的提高，蔬菜质量安全问题逐步成为全社会关注的焦点。其中，重金属污染是影响蔬菜质量安全的重要因素之一[2-3]。蔬菜对重金属有一定的富集能力[4]，重金属污染可通过食物链进入人体，对人的中枢神经、心脑血管等产生不可逆的影响，甚至具有“三致效应”[5-7]。

重金属污染存在较高的潜在生态风险[8]，对人体健康造成很大的危害。Pb污染的主要危害是影响儿童智力发育、体格生长、记忆力提升等，Cd污染的主要危害是影响人体的骨骼、肾脏、心血管系统、呼吸系统[9-10]。因此，开展蔬菜重金属Pb、Cd的污染及膳食健康评价，对提高蔬菜质量安全、促进蔬菜生产可持续发展、保障人们膳食安全具有重要意义。针对蔬菜重金属污染评价的相关报道已有很多，不少地区蔬菜中重金属含量存在超标现象。王佳等[11]对重庆城区市售蔬菜进行重金属污染评价，发现重庆市主城区多个农贸市场蔬菜样品中Ni、Cr、Cd和Pb均存在不同程度的超标现象。杨剑洲等[12]对海南省集约化种植园中的蔬菜进行重金属污染评价，发现673件农作物Pb、Zn、Cr和Cd的超标率分别为2.67%、3.71%、2.53%和3.71%。Shaheen等[13]研究发现，孟加拉国的大多数蔬菜中As的平均含量（w，后同）达到0.24 mg·kg-1。Sun等[14]对广东韶关的蔬菜样品进行分析，发现空心菜中的As和油麦菜中的Cd含量超出国家安全标准。郑州市位于河南省中部，是河南省省会城市，常住人口1 282.8万[15]，按照膳食指南，每天最少消耗蔬菜3600 t，蔬菜质量安全的控制责任重大。笔者通过对郑州市主城区蔬菜的重金属污染程度和其对人体健康风险进行评价，旨在为郑州市的蔬菜安全生产提供参考依据和数据支撑。

1 材料与方法

1.1 样品采集

试验于2021年1－12月开展，采用随机抽样方法，每个季度抽样1次，在郑州市主城区范围内的农贸市场和大型商超随机购买芹菜、小白菜、大白菜、上海青、韭菜、姜、莲藕、菠菜、胡萝卜9种菜品，要求购买的蔬菜新鲜，无黄叶、无损伤、无病虫害，每种蔬菜不少于1 kg，装进洁净的自封袋备用，总样品135份。

1.2 仪器与试剂

火焰-石墨炉原子吸收光谱仪（德国耶拿 ZEEnit700P）；微波消解仪（德国耶拿 TOP wave）；铅标准物质GBW（E）080129；镉标准物质GBW（E）080119；硝酸（优级纯）、过氧化氢（优级纯）。

1.3 样品处理测试

样品带回后保存于冰箱冷藏，3 d内完成前处理，样品处理及测定均在环境污染治理与生态修复河南省协同创新中心完成。按照《食品安全国家标准 食品中铅的测定》（GB 5009.12－2017）和《食品安全国家标准 食品中镉的测定》（GB 5009.15－2014）中的方法[16-17]，采用原子吸收光谱法检测蔬菜样品中的铅和镉含量，每个样品设置3个平行，样品按时间分4批测定，每一批加入国家标准物质进行分析质量控制，Pb的回收率为95.0%～102.4%，Cd的回收率为89.0%～105.5%。

1.4 数据处理

利用Excel 2016对数据进行统计分析，当“未检出”数据比例＜60%时，按照检出限的一半计算，当“未检出”数据比例＞60%时，按照检出限计算[18]；利用Origin 2021对数据进行分析和制图。

1.5 评价方法

1.5.1 单因子污染指数法 采用单因子污染指数法评价Pb和Cd对蔬菜的污染程度[19]，单因子污染指数评价等级标准见表1，表达式如下：

Pi=Ci/Si。                                                     （1）

式中，Pi为单因子污染指数；Ci为蔬菜中单一重金属实测含量（mg·kg-1）；Si为重金属i的评价标准值（表2），评价标准参照《食品安全国家标准 食品中污染物限量》（GB 2762－2017）[20]。

1.5.2 健康风险评价 （1）采用目標危害系数法（THQ），假设污染物吸收剂量等于摄入剂量，以摄入剂量与参考剂量的比值来评价重金属的健康风险[21]，表达式如下：

THQ =EDI/Rf D=（EF×ED×FIR×C）/（Rf D×BW×AT）。                                                          （2）

式中，THQ为目标危害系数；EDI为重金属通过蔬菜进入人体的平均日摄入量（mg·kg-1·d-1）；Rf D为重金属参考剂量，参考 EPA 2010 环境标准，Pb和Cd分别为3.5×10-3、1×10-3 mg·kg-1·d-1[22]；EF为暴露频率，按照365 d·a-1计算；ED为暴露年限，参照膳食指南，取人均寿命77.3 a；FIR为蔬菜摄入量，参照膳食指南蔬菜类摄入量300～500 g·d-1[23-24]；C为蔬菜中重金属含量（mg·kg-1）；BW为受污染者体重，少年（3～17岁）39 kg、青壮年（18～45岁）60 kg、中老年（＞45岁）58 kg[25-27]；AT为暴露时间，AT=ED×365。

（2）采用致癌风险系数（CR）评价重金属摄入人体后的终身致癌风险[28]，根据美国环境保护局的标准，CR≥1×10-4存在终身致癌的风险，1×10-4＜CR＜1×10-6存在致癌的潜在风险[29]，表达式如下：

CR=EDI×CF。             （3）

式中，CR为致癌风险系数，CR＜10-4为可接受标准；CF为致癌转换因子，Pb和Cd的致癌转换因子分别为0.008 5和6.1[30]。

2 结果与分析

2.1 蔬菜重金属含量分析

蔬菜重金属Pb和Cd的含量如表3所示，9种蔬菜重金属Pb和Cd的平均含量分别为0.043 mg·kg-1和0.017 mg·kg-1，均未超过《食品安全国家标准 食品中污染物限量》（GB 2762－2017）中规定的标准限值。从污染程度来看，9种蔬菜中重金属Pb含量由大到小依次为菠菜＞胡萝卜＞姜＞上海青＞大白菜＞莲藕＞韭菜＞小白菜＞芹菜，菠菜Pb含量最高（0.079 mg·kg-1），芹菜Pb含量最低（0.029 mg·kg-1）；Cd含量顺序由大到小依次为菠菜＞上海青＞大白菜＞姜＞韭菜=小白菜＞莲藕＞芹菜＞胡萝卜，菠菜中Cd含量最高（0.044 mg·kg-1），胡萝卜中Cd含量最低（0.002 6 mg·kg-1）。在重金属污染排名靠前的蔬菜中，菠菜和上海青的污染程度相对较高，尤其是菠菜，Pb和Cd的污染程度均最高，说明菠菜对重金属Pb和Cd的吸收、富集能力要明显高于其他8种蔬菜，潜在风险也最高。从检出率来看，9种蔬菜重金属Pb和Cd检出率在12.3%～100%。Pb的平均检出率为44.63%，检出率高于50%的蔬菜有姜、芹菜和菠菜，姜的检出率最高，为75%；Cd的平均检出率为82.71%，除胡萝卜以外其余8种蔬菜的Cd检出率均超过50%，其中小白菜和菠菜的Cd检出率更是达到了100%，上海青、韭菜、大白菜、姜和芹菜的Cd检出率均超过80%，由此可见，9种蔬菜中Cd的污染范围更广。

变异系数可以有效地反映不同点位间重金属含量的平均变异程度，变异系数越大说明人为干扰因素越大，重金属含量的空间分布越不均匀。根据Wilding对变异系数的划分[31]，15%～36%为中等变异，＞36%为高度变异。笔者研究的9种蔬菜重金属含量变异系数，除了小白菜（Pb为29.7%，Cd为26.7%），其余8种蔬菜重金属Pb和Cd的变异系数均大于36%，说明9种蔬菜重金属含量数据离散程度较大，分布不均匀。这可能是由于农贸市场和超市的蔬菜来源千差万别，蔬菜来源分布全国各地，此结果也说明了全国不同区域之间蔬菜重金属污染程度不同，受到人为干扰的影响较大。

2.2 蔬菜重金属污染特征分析

采用单因子污染指数对9种蔬菜的Pb、Cd污染特征进行评价，结果如图1所示。9种市售蔬菜Pb、Cd的单因子污染指数均小于1，整体处于清洁等级，未受到重金属Pb和Cd的污染，蔬菜整体安全质量较好。整体来看，Pb的单因子污染指数范围为0.12～0.54，Cd的单因子污染指数范围为0.034～0.220，重金属Pb的污染程度要大于Cd。从蔬菜品种来看，Pb的污染程度大小依次为：胡萝卜＞姜＞莲藕＞芹菜＞菠菜＞大白菜＞上海青＞韭菜＞小白菜，胡萝卜和姜的Pb污染程度相对较大，单因子污染指数分别为0.54和0.48；Cd的污染程度大小依次为菠菜＞上海青＞姜＞大白菜＞莲藕＞韭菜＞小白菜＞芹菜＞胡萝卜，菠菜和上海青的Cd污染程度相对较大，单因子污染指数分别为0.220和0.145。

2.3 蔬菜重金属健康风险评价

利用健康风险评价模型的评价结果如图2和图3所示。姜作为使用调味底料，每日摄入量过少，不作健康风险评价，其余8种蔬菜Pb和Cd的平均每日摄入量（EDI）远远小于参考计量（Rf D），THQ全部远远小于1，无明显健康风险。从蔬菜品种来看，Pb的摄入量由大到小依次为菠菜＞胡萝卜＞上海青＞大白菜＞莲藕＞韭菜＞小白菜＞芹菜；Cd的摄入量由大到小依次为菠菜＞上海青＞大白菜＞小白菜=韭菜＞莲藕＞芹菜＞胡萝卜。其中，菠菜、上海青、大白菜Pb和Cd的目标危害系数均排名靠前，Pb的THQ平均值分别为0.179、0.102和0.09，Cd的THQ平均值分别为0.349、0.23和0.159，健康风险需要重点关注。从年龄层面来看，Pb对儿童、青壮年和老年的目标危害系数分别为0.136、0.088和0.091，Cd对儿童、青壮年和老年的目标危害系数分别为0.173、0.112和0.116，重金属摄入健康风险为儿童＞老年＞青壮年，尤其是儿童的健康风险，需要重点关注。

终身致癌风险评价结果如图4所示。8种蔬菜Pb的CR值范围为2.5×10-6～13.1×10-6，均小于1×10-4，每百万人口中有2.5～13.1人因食用含Pb蔬菜存在致癌的可能，按照蔬菜种类具体排序为：胡萝卜＞芹菜＞菠菜＞上海青＞大白菜＞莲藕＞韭菜＞小白菜，其中胡蘿卜和菠菜致癌风险排名靠前，与前文健康风险评价结果一致，需重点关注；而Cd的CR值范围为4.1×10-4～21.3×10-4，全部大于1×10-4，每一万人口中有4～21人因食用含Cd蔬菜存在致癌的可能，按照蔬菜种类具体排序为：菠菜＞上海青＞芹菜＞大白菜＞小白菜=韭菜＞胡萝卜＞莲藕。其中，菠菜和上海青致癌风险排名靠前，与前文健康风险评价结果一致，需要重点关注。由此说明8种蔬菜中Cd污染具有致癌的风险，而Pb污染具有致癌的潜在风险，Cd污染存在致癌风险高于Pb污染。

3 讨论与结论

重金属Pb和Cd作为主要污染物之一，已经引起众多研究者的重视。笔者以郑州市市售蔬菜为研究对象，研究结果表明，郑州市市售蔬菜的重金属污染程度相对较低，整体处于清洁等级，未受到重金属Pb和Cd的污染，蔬菜整体安全质量较好，THQ值全部远远小于1，尚不会对暴露人群形成明显的健康风险，但是长期食用有致癌的风险。在其他城市Pb和Cd检测中，山东枣庄市Pb和Cd的检出率分别为37%和29.43%，重金属总体污染水平较低[32]，甘肃省蔬菜中铅的平均含量0.060 9 mg·kg-1，检出率为64%[33]，南京市蔬菜Pb和Cd的污染THQ值均小于1，整体蔬菜环境清洁安全[34]。从一致的研究结果来看，我国市售蔬菜整体环境良好，重金属污染程度普遍较低，但是存在变异系数较大的现象，是由于我国蔬菜产地遍布全国，主要是华东、华中和华北地区，不同地区的重金属背景值及工业发展格局差异较大，形成了变异程度较高的表象。

笔者的研究也存在一定的局限性，一方面评价指标不足，除了铅和镉为主要污染物外，汞、砷、铜等也存在不同程度的污染，以铅和镉为底物研究蔬菜的健康风险，存在风险弱化的可能，此外蔬菜统计数量也有所欠缺；另一方面评价方法有待更新，健康风险采用目标危害系数法和致癌风险系数法来评价，此类方法是业界认可的权威方法，但是居民摄入量、暴露时间、致癌转换因子等指标更新相对缓慢，随着国民生活质量的提高，居民膳食监测数据库尚未建立并即时更新，评价结果实时性不强。食品安全与饮食健康问题一直是国家和社会关注的重点，建议通过长期性的跟踪监测，动态掌握市售粮食和蔬菜的安全问题，结合土壤污染背景值、污染物化学有效态以及居民膳食指标、地区生活习惯等特征，建立更加完善的安全评价指标。

综上所述，郑州市市售蔬菜的重金属污染程度相对较低，整体处于清洁等级，未受到重金属Pb和Cd的污染，蔬菜整体安全质量较好。其中，市售的9种蔬菜中Pb的整体检出率为44.63%，检出率较高的为姜和芹菜；Cd的整体检出率为82.71%，其中小白菜和菠菜的Cd检出率达100%，上海青、韭菜、大白菜、姜和芹菜的Cd检出率超过80%，菠菜和上海青对重金属Pb、Cd的富集能力明显高于其他蔬菜。胡萝卜和姜的Pb污染程度相对较大，菠菜和上海青的Cd污染程度相对较大。对蔬菜健康风险进行评价，发现9种蔬菜中Pb和Cd的THQ全部远远小于1，健康风险程度为儿童＞老年＞青壮年，无明显健康风险。在致癌风险方面，蔬菜中Cd污染具有致癌的风险，Pb污染具有致癌的潜在风险。

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