四氟化碳分子电离解离过程中的异构化动力学

涂宁远,陈 磊,赵文超,单 旭,王恩亮,陈向军

(中国科学技术大学 物理学院近代物理系,合肥 230026)

1 引 言

近年来，由粒子碰撞、光吸收等导致的多原子分子的异构化引起了化学、生物化学、天体化学等领域的广泛关注.四氟化碳(CF4)是一种典型的多原子卤代烷烃类分子，其在半导体工业中被广泛地用于等离子体蚀刻.同时，CF4是一种重要的温室气体，其在大气中的寿命在5万年左右，这使得它比CO2具有更强的危害性[1，2].因此，对于CF4分子解离动力学的研究有着重要的意义.

成像技术及符合测量技术的快速发展使得测量分子异构化等小概率事件成为可能.目前由质子转移导致的异构化过程已经得到了广泛的研究[15-17]，对于质量较大的原子转移导致的异构化还很少有详细的报道.在本工作中，我们利用离子动量成像谱仪，研究了1.0 keV 电子碰撞CF4分子的电离解离动力学，对于二价离子解离过程中的异构化通道，即F2+离子的生成通道进行了研究.

2 实验装置与实验方法

本工作利用基于电子碰撞的离子动量成像谱仪开展[20].实验装置包括电子枪、分子束及离子透镜等主要部分.电子枪采用光电阴极，利用266 nm激光及钽阴极灯丝产生高质量的脉冲电子束，脉冲宽度为0.6 ns，重复频率为20 kHz.经过电子枪的加速和聚焦最终形成平行电子束，进入反应区与气体靶分子发生碰撞，未发生碰撞的电子由法拉第筒收集.法拉第筒由一个1 mm 直径的内筒和6 mm 直径的外筒组成.实验中，通过优化电子束聚焦，使得内、外筒电子束流比例最高.分子束采用毛细管供气，毛细管的内径和长度分别为0.1 mm 和 60 mm.反应区中的靶分子密度约为 1012/cm3.电子束与气体靶分子发生碰撞之后，产生的碎片离子通过脉冲电场拉入离子透镜.离子透镜采用Wiley-Mclaren时间聚焦条件[21]，加速区与漂移区的长度分别为50、100 mm.离子最终被二维位置灵敏探测器探测，该探测器由一对微通道板(Microchannel plates，MCPs)和延迟线阳极(Delay line anode，DLA)组成.实验中测量离子的飞行时间及打在探测器上的位置，通过离线数据处理重建离子的三维动量.在本实验中，电子束能量为1.0 keV，电子束的平均束流为20 pA，离子拉出电场为50 V/cm，反应腔体的背景真空为1 × 10-6Pa，通入气体时的真空为4×10-5Pa.

3 结果与讨论

图1 1.0 keV电子碰撞CF4产生的飞行质谱

图2 生成通道的第一击与第二击的TOF关联谱

(1)

(2)

图3 通道的离子动能及KER分布图

(3)

图4 通道的(a)Dalitz图，(b)Newton 图及(c)动能分布图.

4 结 论