脉冲激光起爆光敏炸药特性

2023-05-31王等旺徐海斌马泽龙徐畅刘小东张云峰赵奇峰

兵工学报 2023年5期

王等旺, 徐海斌, 马泽龙, 徐畅, 刘小东, 张云峰, 赵奇峰

(西北核技术研究所强脉冲辐射环境模拟与效应全国重点实验室, 陕西西安 710024)

0 引言

光敏炸药(LIHE)是一种可行的高逼真模拟强脉冲X射线结构响应的实验模拟技术[1],可有效解决壳体异性复杂结构、小比冲量模拟和大面阵同时加载等问题,而且这种模拟技术不仅可模拟X射线作用结构的结构响应,也可以模拟X射线作用材料的材料响应。

1966年,Brish等[2]利用Q开关式钕玻璃激光器起爆了叠氮化铅和泰安(PETN)两种炸药。在激光起爆机理研究方面,Ewich[3]、Oestmark等[4]和孙承纬[5]建立了激光起爆模型。冯长根等[6]认为激光起爆炸药的过程是由于其吸收激光能量后,炸药发生温升超过了起爆临界起爆温度,是一种连续的热点起爆过程。Liau[7]认为存在热积累的热化学过程到自持化学反应的二次燃烧或爆炸现象。

Ali等[8]利用二氧化碳红外激光器开展了奥克托今(HMX)和1,3,5-三氨基-2,4,6-三硝基苯炸药的实验研究,获得了激光功率与炸药起爆延迟时间、激光能量与炸药起爆温度阈值的关系。Östmark等[9]开展了激光波长对炸药起爆延迟时间、爆速等参数的影响规律研究,选用的激光器是红外连续激光器。Aleksandrov等[10]开展了改变激光脉冲宽度(7.5～100 ns)起爆PETN的实验研究,发现激光起爆能量密度随激光脉宽的增大呈1.4倍正比增大。Aduev等[11]和Tarzhanov等[12]研究了不同浓度的Al、Ni-C和Al-C颗粒(100～220 nm)对PETN激光起爆特性的影响。Aluker等[13]和Aduev等[14-15]对激光起爆炸药机理进行了探索研究,选用钕玻璃激光器和PETN炸药,发现PETN炸药起爆过程先是PETN分子发生光激发,再是激光作用加热使得PETN分子发生能级跃迁。Khokhlov等[16]开展了LIHE装药激光起爆的实验,对直径40 mm、厚度5 mm的平装药进行了爆轰转化的研究,研究了由细粒黑索今(RDX)和铝制成的低密度(ρ≈0.9 g/cm3)LIHE激光起爆特性。张陆等[17]通过分析链状含氮化合物以及三唑、四唑、四嗪类化合物为配体的含能配合物的合成和激光起爆性能方面的发展现状,分析了各类药剂的优点以及存在的问题,总结了部分激光起爆机理。冯长根等[18]通过在光敏物质中掺杂荧光粉降低了火工品的激光起爆阈值。项仕标等[19]开展了粒度对激光感度的影响分析。刘建等[20-21]采用飞行时间质谱技术和Bruccton升降法,测试了波长分别为1 064 nm和532 nm两种激光对PETN的解离谱图和起爆阈值,分析了波长对起爆机理的影响。冯长根等[6]从激光点火的热作用机理出发,分析了激光强度对Zr/KClO4炸药点火的影响,得出激光二极管点火时间与激光功率密度的关系。赵嘉琳等[22]利用含时密度泛函理论和分子动力学计算方法,研究了典型硝基类炸药的激光激发解离过程,观察了含能分子瞬时的结构变化和分子能级随时间的演化过程。章固丹[23]对激光起爆多氮含能配合物的光化学机理进行了理论分析和实验研究,得到了该炸药的激光起爆特性参数。

本文针对一种应用于模拟强脉冲X射线结构响应的LIHE,开展激光起爆机理初步探索,以及不同波长条件下起爆阈值和光谱特性研究,所得成果可为大面积激光起爆同步加载提供技术支持。

1 激光与炸药相互作用

通常当激光作用到炸药上时,激光与炸药相互作用可分为热、冲击、光化学和电离4种情况,其起爆机理也大体可分为热点起爆、冲击机械起爆或者光化学反应起爆等。这3种激光起爆机理可利用孙承纬[5]建立的激光起爆模型来表述,将上述3种热起爆、冲击机构起爆和光化学反应起爆很好地结合在一起,其激光起爆可表示为

(1)

式中:ρ为炸药密度;C为炸药热容;T为起爆温度;t为起爆时间;K为炸药热传导系数;x为激光作用厚度;a为样品对激光的吸收系数;I0为激光强度;Q为炸药化学反应热;A时为频率因子;E为炸药活化能;R为摩尔气体常数。激光起爆热机理示意图如图1所示。

图1 激光起爆热机理示意图Fig.1 Schematic diagram of thermal mechanism of laser initiation

下面针对LIHE的光吸收特性,分析其光化学作用。当激光作用到乙炔银-硝酸银(SASN)分子时,SASN在吸收一定频率的激光光子后发生离解反应,产生的活性能较高的SASN分子将进一步引发化学链反应,达到了起爆效果。以上所述就是激光起爆炸药光化学反应过程。Ag2C2·AgNO3的爆炸反应式为

Ag2C2·AgNO3→3Ag+CO2+CO+N2

(2)

例如当SASN受到波长为190 nm的激光照射时,有以下反应发生:

Ag2C2+hv(波长为190 nm)→2Ag+2C

(3)

(4)

CO+O→CO2

(5)

N+N→N2

(6)

式中:h、v分别为普朗克常数和光子速度。波长为190 nm最终的结果为

Ag2C2·AgNO3+hv→3Ag+CO2+CO+N2

(7)

上述反应过程是光化学引发的,并且包含链锁机理。在激光作用SASN的过程中,存在SASN分子同时或不同时受到多个激光光子作用,引起多光子作用导致SASN分子离解的现象。式(8)给出了第n个光子的跃迁概率:

(8)

(9)

从式(9)中可知,第n个光子的跃迁概率与激光强度呈正比,也符合激光强度越大、越容易发生多光子吸收和离解过程、炸药越容易起爆的一般规律。综上,SASN可以发生光化学起爆的条件如下:

1)SASN的高吸收率光的波长要与激光波长相一致,有利于SASN受到激光作用发生共振引起光分解;

2)激光起爆能量需要达到一定程度。

2 脉冲激光起爆平台

激光起爆平台实验系统由激光器、光路通道、SASN样品、能量计、光谱仪、光电探头、高速相机、实验保护装置组成,系统组成示意图和实物如图2、图3所示。

图2 平台系统组成示意图Fig.2 Schematic diagram of platform system composition

图3 不同激光器起爆平台系统Fig.3 Different laser initiation platform systems

根据不同实验需求,搭建两套激光起爆平台,激光器包括ArF准分子激光器和Q-smat450脉冲激光,激光器基本参数如表1所示。其中ArF准分子激光器的主要波长是193 nm紫外光,ArF激光器出口输出能量为114 mJ±4 mJ,经约1 m输运距离和全反射滤光片,能量衰减到3.8 mJ±0.3 mJ,表明该激光器在空气中衰减严重,虽然LIHE对紫外光吸收率高,不利于该激光器在本文系统的实际应用。

表1 选用激光器参数

图4给出了Qsmart-450激光器不同波长能量二维、三维分布情况。从图4中可以看出,在束斑范围内,激光的能量平台明显,对于提高激光起爆LIHE的同步性加载是有利的。

图4 Q-smart450激光器波长2D/3D能量分布(上为2D能量分布,下为3D能量分布)Fig.4 2D/3D energy distribution of Q-Smart450 laser at wavelength(The upper is two-dimensional energy distrubution, and the lower is three-dimensional energy distrubution)

3 LIHE SASN性质

本文中LIHE是一种乙炔银和硝酸银的络合物,分子式为Ag2C2·AgNO3。在强脉冲辐射环境模拟与效应全国重点实验室内自行制备SASN材料,采用方式是将乙炔气体通入硝酸银的水溶液中,经过一段反应时间,生成一种白色絮状沉淀物,该物质就是实验所需炸药SASN,其化学反应过程如下:

C2H2+3AgNO3→Ag2C2·AgNO3↓+2HNO3

(10)

SASN是一种不稳定的物质,在强光照射下会分解、生成大量的气体,并释放热量,其分解反应式为

Ag2C2·AgNO3→3Ag+CO2+CO+N2+773 kJ

(11)

利用扫描电镜(SEM)表征不同分辨率下样品的表面形貌,如图5所示,样品由球形纳米颗粒组成,颗粒直径约为90 nm,晶型工整、表面光滑、大小分布规律均匀,这些都有利于同步起爆加载。

图5 不同分辨率下样品的SEM图Fig.5 SEM of sample in different resolution ratios

利用X射线衍射(XRD)表征测试(扫描范围5°～90°),测试结果如图6所示,表明样品衍射峰的出现位置与SASN的XRD衍射峰位置基本保持一致,验证了该LIHE的组成成分。

图6 样品1的XRD图谱Fig.6 XRD pattern of sample 1

图7 样品的FT-ER图谱Fig.7 FT-ER pattern of samples

图8为SASN全波段吸收光谱曲线,可知对波长190～300 nm的紫外光具有很好的吸收率,300～450 nm之间SASN的吸收率快速下降,大于450 nm SASN吸收不明显。

图8 SASN全波段吸收光谱曲线Fig.8 SASN full-band absorption spectrum curve

4 激光起爆实验研究

LIHE试样如图9所示,试样参数如表2所示,在铝制平板中心处滴制mg级SASN,最中心处安置Dynasen压力探针,表征压力和到达时间。该探针是一个小型同轴探针,当置于电离面或冲击面时将会产生电信号,响应时间10 ns,作用范围0～300 kbar。SASN面密度10～70 mg/cm2,对应不同的加载载荷。

图9 SASN试样Fig.9 SASN specimen

表2 SASN试样参数

4.1 起爆阈值

表3给出了不同激光器起爆实验参数,图10给出了激光起爆SASN的实验阈值。

图10 激光起爆SASN实验阈值Fig.10 Threshold of laser initiated SASN from experiments

表3 不同激光器起爆实验参数

从实验结果来看,不同波长脉冲激光均能够可靠起爆SASN,193 nm能量密度大于5.07 mJ/mm2就可完全起爆,266 nm能量密度大于6.77 mJ/mm2就可完全起爆,532 nm能量密度大于7.21 mJ/mm2就可完全起爆,1 064 nm能量密度大于10.61 mJ/mm2就可完全起爆,也验证了SASN光吸收率随着波长而降低的特性(见图10)。但355 nm能量密度需大于29.04 mJ/mm2才可完全起爆,与其他波长相比355 nm具有更高的起爆阈值,与SASN光吸收率的特性规律惯性认知不符。

由于SASN是一种硝基类炸药,硝基的π反键轨道是一个未被占据的低能轨道,低能分子在受到激光激发时电子主要被激发到该轨道上,因此硝基会显著影响含能分子的光致解离过程。由图6、图7所示X射线衍射和红外光谱结果看,硝酸银分子在光热等外界条件诱惑下引发爆炸的链式反应第1步是C—N共价键断裂,并形成含有不成对电子的硝基自由基中间态。从图8全波段吸收光谱来看,SASN对紫外波长吸收率更高,对应硝基谱带强度降低以及硝酸根离子(NO3)的形成,紫外激光更易诱导N—NO2键断裂作为主要解离途径。

经分析,认为可能是SASN起爆方式发生改变,193 nm、266 nm和355 nm紫外激光起爆方式以光化学点火为主,绿光532 nm激光以热点点火为主,上述结论需要后续进一步开展相应的理化微观分析和过程光谱分析进行验证。

4.2 激光起爆爆速测量

为判断激光起爆SASN是否完全起爆,而不是燃烧起爆,对其爆速进行测量,由多次结果来看,爆速在1.32～1.46 km/s之间,与美国Sandia实验室数据[24]提到的1.2 km/s相似。爆速结果见表4,测量系统及波形如图11所示。

图11 测量系统及实测波形Fig.11 Measurement system and measurement waveform

表4 爆速测量结果

4.3 起爆过程光谱分析

采用光纤光谱仪测量激光起爆LIHE爆轰过程的辐射光谱,其中图12为ArF激光(193 nm)激发炸药爆炸所产生的辐射光谱,图13为Q-smart激光三倍频(355 nm)激发炸药爆炸所产生的辐射光谱。所测光谱主要包括连续谱和特征线谱,连续光谱主要由爆炸的高温灰体辐射产生,特征线谱主要由爆炸场中的某种元素或分子在高温条件下或化学反应产生的辐射光谱。所测谱线对应的元素初步判断主要包括Ag、Na、K等。对应的波长位置分别为Ag:520.9 nm和546.5 nm;Na:589 nm;K:766.5 nm和769.3 nm。另外,部分实验测量得到了499 nm附近的特征辐射谱,但该光谱对应哪种元素或分子尚不明确。光谱强度大小并不代表实验中该元素的含量多少,仅代表该光谱仪对该元素有更高的吸收率,如果定标元素含量与强度的关系,则需要后续对该光谱仪进行更严格的标定。