氩气等离子体羽从实心到空心的放电特性

尹增谦，武丽姣

(华北电力大学 数理系，河北 保定 071003)

大气压等离子体射流装置能够生成传播到周围大气中的等离子体羽，因此等离子体中的大量活性物质可以被输送到与等离子体产生区分开的位置. 这一优势使得等离子体的应用更广，如表面改性[1]、水净化[2]、污染物降解[3]、材料生长[4]等. 羽的长度有着十分重要的研究意义[5-7]，能够产生大尺度等离子体羽的大气压等离子体射流在过去十几年中受到了广泛的关注. 目前在惰性气体中普遍羽长可达到几厘米[8-9]， Lu等[10]在氩气中生成的等离子体羽长度可达11 cm. Li等[11]通过有着直流偏置电压的第三电极提高了放电的长度性.

活性粒子的分布除了受羽长度的影响，还受到羽形状的影响. 在不同的实验参数下已经做过相关研究[12-14]. 均匀球形羽已经在射频电压激励的氦射流中产生[15]. 随着驱动频率的增加，沿氦流方向球形羽变成均匀柱形羽[16]. 通常柱形羽呈现锥形头[17]， 正弦电压激励生成不同的锥形头，而通过脉冲电压驱动生成了有着“V”型头的柱形羽[7]. 普遍认为，均匀柱形羽源自定向子弹的时间叠加[17-19]. 传播过程从定向流光转变到分叉流光，可以使得在正弦电压激励下产生杯形羽[11]. 对于氩气射流，Li等[20]在较低正弦频率激励下发现等离子体羽呈现规律性的肿胀, 而在高频率下他们发现等离子体羽的中心是一个亮丝，周围是弥散的晕，也就是等离子体羽呈现丝加晕的结构[21]. 总之，不同类型的施加电压影响流光行为，流光行为又决定羽形状. 以上提及的由对称正弦电压激励产生的所有弥散羽都是实心的.

本文用偏置正弦电压激励大气压氩气等离子体射流，随着偏置值的增加，所产生的羽从实心过渡到空心. 通过快速摄影结合电学、光学测量，研究了2种羽的放电特性.

1 实验装置

图1是实验装置示意. 中间部位是内外直径分别为4.91 mm和8.22 mm的石英管，在其中央有一根长14.0 cm、直径1.0 mm的钨棒同轴固定. 钨棒一端为半径500 μm的尖端，其与石英管口平齐，钨棒另一端与提供正弦电压电源(TREK-20/20C)的高压输出端连接，且偏置正弦电压Ub是可以调节的. 将玻璃板涂有氧化铟锡(ITO)的那面与尖端相距8.0 cm相对放置并接地. 实验中通入氩气(体积分数99.999%)的流速为3.0 L/min. 2个电极间的施加电压由高压探头(Tektronix P6015A)测得，放电总电流由电流探头(Tektronix TCPA300)测得，等离子体羽的发光用石英透镜聚焦后由光电倍增管(PMT) (ET 9130/100B)收集，三者一同记录在示波器(Tektronix DPO4054)上. 此外，用数码相机(Canon EOS7D)拍摄放电图像. 用增强电荷耦合器件(ICCD) (Andor DH334T)研究放电的时间演化. 用配备了CCD (PI PIXIS 400B)的光谱仪(ACTON SP2750)收集光谱.

图1 实验装置示意Fig.1 Schematic diagram of the experimental setup

2 结果和讨论

当振幅和频率为3.0 kV、1.8 kHz的正弦电压施加在棒电极上时，在管口和板电极间就产生了等离子体羽. 如图2a所示，Ub是-6.3 kV时，产生白色实心的羽. 如图2a-d所示，实心羽的长度随着Ub的增加而减小. 当Ub达到约3.0 kV时，羽的颜色由白色变为蓝色，形貌由实心变为空心，如图2e所示. 还可以看出，在棒电极端空心羽为狭窄的喇叭形，其后是空腔. 到管口的距离越远，空腔的直径越小，并且尾部的等离子体羽是均匀的. 如图2f和2h所示，空心羽的长度随着Ub的增加而伸长，一直到接触到平板电极. 图2的右栏是管口下游1.0 cm处的侧面照片. 正视图与侧视图的结合能更清晰地说明实心羽到空心羽的过渡过程. 需要注意的是，侧视图与正视图的比例存在差异，图2e-h右栏的中心亮点是由于靠近棒电极的中心而产生的.

a.-6.3 kV;b.-4.5 kV;c.-1.5 kV;d.2.7 kV;e.3 kV;f.3.9 kV;g.5.4 kV;h.6.3 kV; texp=0.1 s.图2 羽的正视图(左侧)和侧视图(右侧)Fig.2 Front view (the left column) and side view (the right column) of the plume

图3是不同偏置电压下的外加电压、放电电流和总发光信号的典型波形. 很明显，图3中展示的是电压为一个周期的波形，在这个周期中只有单个放电脉冲，如图3a放电脉冲出现在电压的负半周期，对应的是实心羽，如图3b放电脉冲出现在电压的正半周期，对应的是空心羽. 换言之，实心羽和空心羽不是同时产生的. 还可以看到电流脉冲几乎与发光脉冲同步，此外发光脉冲的宽度比电流脉冲大得多，这是流光放电熄灭后，在钨棒电极末端持续较长时间放电造成的.

a.Ub = -6.3 kV;b. Ub = 6.3 kV.图3 外加电压、放电电流、总发光信号的波形Fig.3 Waveforms of the applied voltage, the discharge current, and the light emission from the plume

为研究形成实心羽的机理，对其进行了快速摄影，如图4所示. 0 μs时在棒电极尖端最先开始放电，从0 μs到0.7 μs放电体积快速增大. 在0.7 μs之后，放电逐渐沿着下游传播，表现为负流光. 负流光是沿着气流从喷口向着平板电极定向运动，所以是一种定向流光(子弹). 定向子弹在其传播过程中留下了一条传播轨迹. 在2.8 μs时，子弹传播轨迹中出现暗区，只有正在传播的子弹才发光. 随后，其直径随着“胖”定向子弹的传播而略微减小. 在5.6 μs时，子弹到达羽尾部然后熄灭. 除了氦射流中子弹传播轨迹保持较短时间外，上面提到的所有现象都与脉冲电压激励氦射流的现象类似[22]. 流光熄灭后，在棒电极端附近(此处未显示)放电持续较长时间， 这是因为棒电极端附近存在的强电场使得子弹传播过程残留的正离子加速，朝着阴极迁移并且撞击阴极. 氦气射流中未发现长时间放电，是由于射流装置使得强电场区域消失[23-25]， 而且对于实心羽，负流光的平均传播速度大约是4.6 km/s，这与文献[26]报道的流光传播速度具有相同的数量级.

Ub=-6.3 kV; texp=500 ns.图4 实心羽的ICCD图像Fig.4 ICCD images of the solid plume

与实心羽的开端相似，对于空心羽，在棒电极端最先产生正流光机制的定向流光. 如图5所示，从0 μs到3 μs，正流光沿着气流中心向板电极移动，并且在其后留下了一条传播轨迹，类似于氦射流中定向流光的早期阶段[25]. 在氦流中，子弹传播轨迹只存在一段时间，然后变暗. 然而，流光头保持较长时间的发光，这可能是不同的射流装置引起的. 6.0 μs时，在气流外围有一些随机分叉在发展，这意味着定向流光朝着分叉流光演变. 在24.0 μs时分叉流光移动到板阴极， 随后熄灭但在棒电极端有着长时间放电，这个现象和实心羽的相似. 正流光的平均传播速度经计算为3.3 km /s，略比实心羽的小，这与之前的文献报道一致[27]. 至此推出，正流光移动生成空心羽分为3个阶段，刚开始是沿着气流从喷口向着平板电极运动的定向流光，接着定向流光过渡到易于在气流和空气混合层移动的分叉流光，最后这种倾向逐渐消失，分叉流光在径向随机出现.

Ub=6.3 kV; texp=50 ns图5 空心羽的ICCD图像Fig.5 ICCD images of the hollow plume

文献[19]中提到，正流光前的种子电子产生二次雪崩，连续的雪崩实现了流光的传播. 起初，正流光倾向于沿气流的中心移动，因为那里的电场最强. 由于环境中的空气会渗入到工作气体中，使得气流外围的空气占比大于中心的. 环境空气渗入氩气中导致的潘宁电离使得惰性气体电离的电场阈值降低[28-29]. 另一方面由于双极性扩散，放电生成的电子向气流外围迁移，同时被电负性粒子(如氧气)附着，在外围形成负离子，从而为后续的放电提供种子电子[29]. 因此，残余负离子使得外围气体电离的电场阈值降低， 但是如果空气含量太高，电场阈值将增加[30]. 由于外围的空气占比大，潘宁电离和残余负离子的作用使得电场阈值降低，二次雪崩往往在外围发生. 因此，正流光从管口向下游移动一段距离后，易于在外围传播. 同时，正流光由于施加的电场和空气含量的空间分布的变化而分叉[11]. 当周围的场阈值减小剧烈时，分叉流光在径向方向上随机分布. 因而离管口越远空气占比越大，沿气流中心移动的定向流光过渡成在气流外围移动的分叉流光，最终成为随机分布的流光.

由二次雪崩产生的自由电子在负流光形成的电场的作用下从流光尖端移动到板端， 但是正流光中的电场将自由电子往回拉，使其聚集. 所以，图4中的负流光看起来胖，图5中的正流光看起来较瘦. 不同的放电机制使得正流光要想传播必须在流光前面存在种子电子，而对于负流光却不是必须的. 换言之，种子电子在正流光的传播中扮演重要角色. 因此，负流光不像正流光那样传播， 即负流光易于沿气流中心传播，而因为潘宁电离和残余负离子的作用，在气流外围有更多的种子电子，使得正流光在沿气流中心行进短距离后开始在外围传播.

图6表示300 ～800 nm的发射光谱. 除了观察到N2(C3Πμ—B3Πg)发射线外，还可以观察到与4p→4s跃迁相对应的各种Ar I线[31]. 在图7中研究了谱线强度比的分布(763～772 nm). 谱线的强度比和电子温度有关[32-34]，电子温度由电场确定.

从图7a中可以发现，实心羽各个部位的电场值与到棒电极端的距离有关，在离棒电极端近的位置电场急剧增加，在较长的一段距离范围内电场几乎保持恒定，最后减小，这与定向流光的发射阶段，传播阶段和结束阶段相符合[35]. 如图7b所示，空心羽强度比的分布与实心羽的相似，棒电极端附近出现正斜率对应启动阶段，羽尾部出现负斜率对应结束阶段. 然而在传播阶段谱线强度比不恒定，其首先减小，减小到最小值后增大. 这种现象是由于随着距离的增加空气含量增加. 当远离棒电极端时，电场由于场阈值的减小而减小，并且在临界空气含量之后增大.

a.Ub= -6.3 kV;b.Ub=6.3 kV.图7 沿氩羽不同位置763/772 nm强度比的分布Fig.7 Distributions of the intensity ratio (763/772 nm) along the argon flow

3 结论

改变Ub的值，产生了实心羽和空心羽2种等离子体羽.研究发现，随着Ub值的增加实心羽长度减小.当Ub大于3.0 kV，实心羽向着空心羽转变，并随着Ub值的增加羽伸长. 利用电学测量和光学测量手段，分别观测了实心羽和空心羽每个放电电压周期的放电脉冲. 利用快速摄影，观察到一个“胖”定向子弹沿着氩流移动，这表明负流光与实心羽有关. 然而空心羽中的正流光先是朝着板电极定向移动，随后过渡到易于在氩流的外围移动的分叉流光，最终分叉流光随机出现. 通过发射光谱，发现实心羽的谱线强度比在棒电极端附近增加剧烈，在一段距离内几乎不变，最后降低，而空心羽的传播阶段谱线强度比不恒定. 基于潘宁电离和残余负离子的作用，分析了所有的现象.