径流溶解性有机物对生物滞留介质去除Cu2+和Pb2+的影响

杜晓丽,尹子杰,陈梦瑶,于振亚

径流溶解性有机物对生物滞留介质去除Cu2+和Pb2+的影响

杜晓丽1,2*,尹子杰1,陈梦瑶1,于振亚1

(1.北京建筑大学环境与能源工程学院,城市雨水系统与水环境教育部重点实验室,北京 100044；2.北京建筑大学,未来城市设计高精尖创新中心,北京 100044)

分别以惰性介质(土、砂)和强化介质(给水厂污泥、铁锰复合氧化物)为研究对象,考察道路径流溶解性有机物(DOM)存在对生物滞留介质吸附去除Cu2+和Pb2+过程的影响,并揭示其主要响应组分及作用机制.结果表明,径流DOM、DOM各分子量组分和各化学组分均可抑制惰性生物滞留介质对Cu2+和Pb2+的吸附去除,促进强化生物滞留介质对两者的吸附去除; 其中,径流DOM中<1kDa分子量组分和亲水性组分对惰性介质吸附去除Cu2+和Pb2+的抑制作用最明显、对强化介质吸附去除Cu2+和Pb2+的促进作用也最明显, 是影响生物滞留介质对Cu2+和Pb2+吸附过程的关键DOM组分.<1kDa分子量组分存在使砂介质对Cu2+和Pb2+的吸附量减少了62.96%和83.70%,使铁锰复合氧化物介质对Cu2+和Pb2+吸附量增加了81.16%和4.67%;亲水性组分存在使土介质对Cu2+和Pb2+的吸附量最高减少了41.43%和69.12%,使给水厂污泥介质对Cu2+和Pb2+的吸附量最高增加了32.35%和39.06%.

溶解性有机物；重金属；生物滞留介质；雨水径流

生物滞留系统是常设置于路边绿化隔离带用于收集处理道路雨水径流的低影响开发技术之一,近年来对其径流重金属截留功能最大化的研究渐成为国内外研究热点.由于介质吸附是生物滞留系统中雨水径流溶解态重金属被去除的主要途径[1],因此各种介质的探索应用也日益增多.研究表明,常规生物滞留介质砂、沸石、土壤对Cu2+、Zn2+、Cd2+、Pb2+的吸附去除效果可达90 %以上[2],污泥、堆肥和椰壳等新型介质吸附去除效果也可达到70 %以上[3].但是,目前的研究多集中于不同生物滞留介质应用时对径流重金属的净化效果,忽视了雨水径流中溶解性有机物(DOM)对生物滞留介质吸附重金属过程的影响,难以为不同生物滞留介质应用时的潜在生态风险提供有效的理论支持.

研究表明,道路径流DOM含有大量羟基、羧基等活性基团[4],是一种活性极高的复杂有机物,能作为配位体与溶解态重金属结合[5-7],影响重金属离子在生物滞留介质界面的吸附解吸,进而改变生物滞留系统对重金属的去除效果.截至目前,关于雨水径流DOM对不同类型生物滞留介质吸附重金属过程的影响还鲜有报道,多数研究集中于其他来源DOM与重金属络合后对重金属迁移、生物有效性等造成的影响.研究表明,河流和土壤中DOM均可与重金属络合,形成DOM-重金属络合物,降低重金属生物有效性,提高重金属迁移能力[8-10].此外,DOM还会与重金属离子竞争土壤介质中吸附位点,从而降低土壤对重金属的吸附效果,进一步导致土壤重金属活性增加[11].因此,针对道路径流DOM和重金属协同存在特性,开展径流DOM对不同生物滞留介质吸附去除重金属过程的影响研究是非常必要的.

本文前期研究已对城市地表雨水径流DOM污染及其与重金属的结合作用进行了系统研究[5, 12],发现道路雨水径流DOM污染较为严重,且可与Cu2+、Pb2+和Cd2+发生络合作用,产生协同污染.在前期研究的基础上,筛选径流污染较严重的重金属Cu2+和Pb2+作为目标污染物[13],深入考察径流DOM协同作用对不同生物滞留介质吸附Cu2+和Pb2+过程的影响,并探讨其响应机制,以期为不同类型生物滞留介质的筛选应用及正确评估生物滞留系统对径流重金属的控制效果提供支撑.

1 材料与方法

1.1 雨水径流DOM采集与提取

2019年3月20日于北京市西城区展览馆路与车公庄大街交汇十字路口附近雨水篦处用棕色玻璃瓶采集雨水径流5L.随后将采集样品运至实验室,并用经过450℃灼烧后的0.45μm玻璃纤维滤膜进行过滤,过滤后样品置于棕色样品瓶中于4℃保存备用.

1.1.1 DOM超滤分级 在浓缩模式下,通过Amicon Stirred Cell Model 8200型搅拌式超滤装置(Merck Millipore,德国)对过0.45 µm滤膜预处理后的水样进行多级超滤分离,使其先后通过分子量为30kDa(3nm)、10kDa(2.5nm)和1kDa(1nm)的再生纤维膜.过滤时,超滤装置充入不同压力的高纯氮气(0.4～2.7kgf/cm2),并在滤膜上方持续搅拌,以减少膜上的浓度效应[14],直到滤前水量和未过膜水量体积比为6:1时,超滤停止.采用multi N/C 3100型总有机碳分析仪(Jena,德国)测定DOM不同分子量组分溶解性有机碳浓度(DOC).

1.1.2 DOM树脂分级 参考DOM树脂分级方法[15],采用XAD-8树脂、强酸性大孔阳离子交换树脂MSC-H和阴离子交换树脂IRA-958串联过滤过0.45µm滤膜后水样,将DOM分为亲水酸性组分(HiA)、亲水碱性组分(HiB)、亲水中性组分(HiN)、疏水酸性组分(HoA)、疏水碱性组分(HoB)和疏水中性组分(HoN).同样,采用multi N/C 3100型总有机碳分析仪(Jena,德国)测定得到的DOM不同化学组分DOC浓度.

1.2 生物滞留介质采集及制备

于北京建筑大学校园内采集常用的惰性生物滞留介质:土(过2mm筛)和砂(1～2mm)清洗干净,在恒温鼓风干燥箱于60℃烘干2h后,放入马弗炉中于600℃灼烧2h,冷却后保存备用.于北京市水源三厂采集混凝沉淀环节产生的沉淀物——给水厂污泥,于105℃烘箱中烘干至恒重,研磨、过筛(筛网规格: 100μm)后置于坩埚中放入马弗炉,400℃预热30min, 600℃灼烧2h,冷却后保存备用;采用共还原沉淀法制备铁锰复合氧化物[16],制备结束后在60℃恒温鼓风干燥箱烘干后备用.

1.3 径流DOM及各组分对生物滞留介质吸附去除Cu2+和Pb2+过程的影响

分别称取预处理后的土(0.5g)、砂(0.5g)、铁锰复合氧化物(0.1g)、给水厂污泥(0.1g)加入100mL锥形瓶中,加入40mL浓度为2mg/L Cu2+溶液或3mg/L的Pb2+溶液,随后均加入2mL经旋转蒸发仪浓缩后DOC浓度为300mg/L的径流DOM、不同分子量组分及不同化学组分样品,使溶液中DOC浓度为15mg/L左右,并调节溶液pH为6.另取相同质量的各生物滞留介质若干份于100mL锥形瓶中,分别加入40mL浓度为2mg/L Cu2+溶液、3mg/L Pb2+溶液、稀释至DOC浓度为15mg/L的径流DOM、DOM分级后各组分样品,随后各锥形瓶中均加入2mL去离子水,并调节溶液pH为6,同时进行吸附反应作为对照.在避光条件下,将密封后的锥形瓶放入恒温振荡器(25℃,120r/min)振荡反应24h后,取上清液使用0.45μm滤膜过滤,再通过Z-2010型原子吸收分光光度计(日立,日本)来测定溶液中剩余的Cu2+和Pb2+浓度,用multi N/C 3100型总有机碳分析仪(Jena,德国)测定溶液中剩余DOC浓度.

1.4 数据分析

DOC分析测试过程中,每测试5个样品采用标准溶液对仪器进行校正,相对误差控制在85% ～115%,每个样品测试3次,采用Origin2016完成数据的分析与数据图的绘制.

2 结果与讨论

2.1 径流DOM对生物滞留介质吸附Cu2+和Pb2+过程的影响

图1 径流DOM对生物滞留介质吸附重金属的影响

由图1可见,给水厂污泥和铁锰复合氧化物两种介质对Cu2+和Pb2+的吸附量远大于土和砂介质.雨水径流DOM与重金属离子结合对介质吸附重金属具有一定的影响;DOM与重金属结合可抑制惰性介质(土和砂)对Cu2+和Pb2+的吸附,Cu2+和Pb2+的吸附量分别衰减7.14%～10.00%和5.88%～66.67%,促进强化介质(给水厂污泥和铁锰复合氧化物)对Cu2+和Pb2+的吸附,Cu2+和Pb2+的吸附量分别增加7.35%～ 39.29%和2.56%～12.50%.

据报道,当DOM、重金属和吸附介质共存时, DOM不仅可与某些重金属发生络合,还可被介质优先吸附去除;因此DOM可作为介质与重金属之间的桥梁,增加介质对重金属的吸附量[17-18].当采用强化介质(给水厂污泥和铁锰复合氧化物)吸附Cu2+和Pb2+时,由于DOM-Cu和DOM-Pb的络合常数较大[5],强化介质在优先吸附径流DOM的同时,还可通过DOM的络合架桥作用同步去除溶液中的Cu2+和Pb2+,致使径流DOM介入促进了给水厂污泥和铁锰复合氧化物对Cu2+和Pb2+的吸附.反之,当惰性介质(土和砂)吸附Cu2+和Pb2+时,惰性介质对径流DOM和重金属的吸附效果都很差、吸附力不足,且径流DOM与重金属的络合力大于惰性介质对重金属的吸附力,导致Cu2+和Pb2+会优先与DOM络合,从而使得其被惰性介质的吸附量减少,表现为径流DOM存在抑制了惰性介质对Cu2+和Pb2+的吸附去除.

2.2 径流DOM物理组分对生物滞留介质吸附去除Cu2+和Pb2+过程的影响

由图2可见,雨水径流DOM不同分子量组分均抑制了惰性介质(土、砂)对Cu2+和Pb2+的吸附,且惰性介质对径流DOM各物理组分的吸附去除效果很差.由于径流DOM各分子量组分与Cu2+、Pb2+的络合力均大于惰性介质对重金属的吸附力,使得DOM各分子量组分介入时Cu2+、Pb2+被惰性介质的吸附量减少.径流DOM中<1kDa组分对惰性介质吸附Cu2+、Pb2+的抑制作用最明显,该DOM组分使得土介质对Cu2+和Pb2+吸附量减少25.98%和18.79%,砂介质对Cu2+和Pb2+吸附量减少62.96%和83.70%;这是由于<1kDa DOM组分和Cu2+、Pb2+络合作用高于其他分子量组分所致[5].

图2 径流DOM不同分子量组分对生物滞留介质吸附重金属的影响

反之,径流DOM不同分子量组分均会促进强化介质对Cu2+和Pb2+的吸附去除,其中<1kDa组分的促进作用最明显,该DOM组分存在使给水厂污泥介质对Cu2+和Pb2+吸附量增加了17.19%和12.27%,铁锰复合氧化物介质对Cu2+和Pb2+吸附量增加了81.16%和4.67%;其次为1～10kDa和30kDa～0.45μm组分,10～30kDa组分促进作用最差.前期研究表明,分子量越小,径流DOM组分与重金属的络合常数越大;径流DOM组分与Cu2+和Pb2+之间的络合作用由强到弱依次为:<1kDa、1～10kDa、10～30kDa和30kDa～0.45μm,其中10～30kDa和30kDa～0.45μm组分与重金属的络合系数相差不大[5].且由图2可见,强化介质对<1kDa、1～10kDa和30kDa～0.45μm 3种DOM组分吸附能力相差不大且吸附量不高,各组分并未被优先吸附完全占据吸附位点,不仅为Cu2+和Pb2+的吸附提供了吸附位点,还可通过被吸附的DOM组分形成架桥作用携带同步去除重金属,致使对Cu2+、Pb2+促进吸附能力增加[19];且DOM组分与Cu2+、Pd2+的络合常数越大,其通过架桥作用携带去除的量越多,因此<1kDa组分对强化介质吸附Cu2+、Pd2+的促进作用最明显.此外,由于强化介质对10～ 30kDa组分吸附效果最好,DOC去除率可达40%以上,说明该组分优先占据吸附位点减少了强化介质对Cu2+、Pb2+的吸附,最终导致10～30kDa组分介入时强化介质对Cu2+、Pb2+的吸附促进作用较弱.

2.3 径流DOM化学组分对生物滞留介质吸附去除Cu2+和Pb2+的影响

由图3可见,雨水径流DOM各化学组分均抑制了惰性介质(土、砂)对Cu2+和Pb2+的吸附,且惰性介质对径流DOM各化学组分的吸附去除效果很差.其中亲水性组分抑制作用更明显,亲水性组分存在使得土介质对Cu2+和Pb2+吸附量减少31.43%～41.43%和45.59%～69.12%、砂介质对Cu2+和Pb2+吸附量减少40.00%～55.00%和36.67%～56.67%;抑制作用最弱的为疏水性组分HoN和HoA.由于径流DOM各化学组分与Cu2+和Pb2+的络合力大于介质对重金属的吸附力,导致DOM各化学组分介入时惰性介质吸附重金属量减少.同时,由于DOM亲水性组分更易于重金属结合,而疏水性组分与重金属的络合能力较差,特别是HoN和HoA组分[20-22],因此DOM亲水性组分对惰性介质吸附Cu2+和Pb2+的抑制作用较明显,而HoN和HoA疏水性组分抑制作用较弱.

反之,径流DOM各化学组分均促进了强化生物滞留介质(给水厂污泥和铁锰复合氧化物)对Cu2+和Pb2+的吸附;亲水性组分的促进作用更强,亲水性组分存在使得给水厂污泥介质对Cu2+和Pb2+吸附量增加了20.59%～32.35%和25.00%～39.06%、铁锰复合氧化物介质对Cu2+和Pb2+吸附量增加37.86%～61.79%和3.33%～12.00%. DOM疏水性组分促进作用较弱,其中HoA促进作用最弱.由图3可见,强化介质对DOM亲水性组分吸附能力相差不大且吸附量不高,亲水性组分未被优先吸附完全占据吸附位点,为Cu2+和Pb2+的吸附提供了吸附位点;同时,由于亲水性组分与Cu2+、Pb2+间较强的络合使得其形成架桥作用携带同步去除更多的重金属,致使DOM亲水性组分对强化介质吸附Cu2+、Pb2+能力促进作用较强;同理,由于强化介质对HoA组分吸附效果最好,DOC去除率可达40%～50%,该组分优先占据强化介质表面的吸附位点的同时,与重金属络合能力较差,减少了强化介质对Cu2+、Pb2+的吸附,最终导致HoA组分对强化介质吸附Cu2+、Pb2+的促进作用较弱.

图3 径流DOM化学组分对生物滞留介质吸附重金属的影响

2.4 径流DOM对生物滞留介质吸附Cu2+、Pb2+过程的影响机制

结合径流DOM及其与重金属结合特性研究结论[5,12],根据径流DOM、不同分子量组分和不同化学组分对惰性介质和强化介质吸附Cu2+、Pb2+的影响结果,得知雨水径流DOM对不同类型生物滞留介质吸附Cu2+和Pb2+影响机理如图4所示.由图4可见,径流DOM及其各组分对不同类型生物滞留介质吸附去除Cu2+和Pb2+的影响并不一致.当生物滞留系统采用惰性介质时,由于径流DOM与Cu2+、Pb2+等重金属的络合力大于介质对重金属的吸附力,且径流DOM与重金属在介质表面活性位点发生竞争吸附,使得径流DOM存在削弱了惰性介质对重金属的吸附去除.当生物滞留系统采用强化介质时,强化介质不仅能吸附去除重金属,还在吸附径流DOM的同时利用DOM的络合架桥作用进一步提高径流重金属的去除,在吸附力和络合力的共同作用下,实现了生物滞留系统对径流重金属的控制.因此,生物滞留系统中仅使用常见土、砂、砾石等惰性介质不仅难以实现径流重金属控制,还可能因径流DOM存在使得出流中重金属污染风险增加;故在交通密度较大的道路两侧和停车场等径流重金属含量较高区域的生物滞留设施中应增加强化生物滞留介质,以更好地实现径流重金属的控制.

前期对径流DOM不同分子量组分和化学组分特性研究可知,径流DOM可分为高分子量疏水组分和低分子量亲水组分[23-24].与DOM其他组分相比,<1kDa组分和亲水性组分,即低分子量亲水组分,在抑制惰性介质吸附Cu2+和Pb2+和促进强化介质吸附Cu2+和Pb2+过程中均发挥主要作用.这是由于低分子量亲水组分易于与Cu2+、Pb2+发生络合,在介质表面吸附位点较少时和Cu2+、Pb2+形成络合物致不易被惰性介质吸附,而在介质表面吸附位点较多时可作为桥梁分别与介质和Cu2+、Pb2+结合增加了强化介质对重金属的吸附量.

图4 雨水径流DOM对不同类型生物滞留介质吸附Cu2+和Pb2+影响机理

图5 雨水径流DOM与Cu2+、Pb2+共存时强化介质表面的反应

因此,当径流DOM与重金属共存时,强化介质表面同时发生着介质对重金属的吸附、介质对DOM的吸附及DOM对重金属的架桥作用.具体来说,强化介质(给水厂污泥、铁锰复合氧化物)可通过表面络合、静电吸引和羟基取代反应吸附雨水径流中Cu2+和Pb2+[25-26];强化介质又可通过羟基取代和静电吸引去除雨水径流DOM[27-28];而径流DOM组分可通过羧基取代和羟基取代作用与游离Cu2+和Pb2+形成络合物进而起到搭桥作用[5],如图5所示.

3 结论

3.1 强化生物滞留介质(给水厂污泥、铁锰复合氧化物)对雨水径流DOM、Cu2+和Pb2+的吸附去除效果远高于惰性介质(土、砂).其中,强化生物滞留介质对径流DOM中10～30kDa组分及疏水性组分的吸附去除效果最好,特别是HoA组分.

3.2 径流DOM不同分子量组分和不同化学组分均可抑制惰性介质对Cu2+和Pb2+的吸附、促进强化介质对Cu2+和Pb2+的吸附,其中<1kDa组分和亲水性组分对惰性介质吸附Cu2+和Pb2+的抑制作用最明显、对强化介质吸附Cu2+和Pb2+的促进作用最强.

3.3 径流DOM与Cu2+、Pb2+络合作用使径流DOM与重金属间络合力大于惰性介质对重金属的吸附力,造成径流DOM存在时惰性介质对Cu2+、Pb2+吸附量减少;而径流DOM与Cu2+、Pb2+络合力和强化介质对DOM、Cu2+和Pb2+的吸附力共作用造成径流DOM存在时强化介质对Cu2+、Pb2+吸附量增加.且径流DOM中低分子量亲水组分在抑制惰性介质吸附Cu2+和Pb2+及促进强化介质吸附Cu2+和Pb2+过程中均发挥主要作用.

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Effect of dissolved organic matter in runoff on the removal of Cu2+and Pb2+by bioretention medium.

DU Xiao-li1,2*, YIN Zi-jie1, CHEN Meng-yao1, YU Zhen-ya1

(1.Key Laboratory of Urban Stormwater System and Water Environment, Beijing University of Civil Engineering and Architecture, Beijing 100044, China；2.Beijing Advanced Innovation Center for Future Urban Design, Beijing University of Civil Engineering and Architecture, Beijing 100044, China)., 2021,41(9)：4142～4148

The effect of dissolved organic matter (DOM) in the road runoff on the removal of Cu2+and Pb2+by inert medium (soil and sand) and enhanced medium (sludge from drink water purification plant, iron-manganese binary oxides) were investigated respectively, and the major response DOM fractions and mechanisms were also detected. The results showed that runoff DOM, different DOM molecular weight fractions and chemical fractions could inhibit the removal of Cu2+and Pb2+by inert medium and promote the adsorption of them by enhanced medium. The DOM fractions with <1kDa molecular weight and hydrophilic fractions had the most obvious inhibitory effect or promotion effect on the adsorption of Cu2+and Pb2+by inert medium or enhanced medium, respectively, indicating these two DOM fractions were the key componentsaffecting the adsorption of Cu2+and Pb2+by bioretention medium. The existence of DOM fractions with <1kDa molecular weight reduced the adsorption capacity of Cu2+and Pb2+by sand medium by 62.96% and 83.70%, and increased the adsorption capacity of Cu2+and Pb2+by iron-manganese binary oxides medium by maximum 81.16% and 4.67%, respectively. The existence of hydrophilic fractions reduced the adsorption capacity of Cu2+and Pb2+by soil medium by 41.43% and 69.12%, and increased the adsorption capacity of Cu2+and Pb2+by sludge from drink water purification plant by maximum 32.35% and 39.06%, respectively.

dissolved organic matter；heavy metal；bioretention medium；runoff

X52

A

1000-6923(2021)09-4142-07

杜晓丽(1980-),女,山东高密人,教授,博士,主要从事城市雨洪控制利用理论与技术、水污染控制与水质转化技术等研究.发表论文40余篇.

2021-01-29

国家自然科学基金资助项目(51878024);北京市优秀人才培养资助-青年拔尖人才资助项目;北京建筑大学金字塔人才培养工程(JDJQ20200302);北京建筑大学科学研究基金资助项目(X20148)

* 责任作者, 教授, duxiaoli@bucea.edu.cn