焦煤比对烧结烟气中挥发性有机物排放特性的影响

罗云飞,王毅璠,李俊杰,余正伟,魏进超,龙红明,2*

焦煤比对烧结烟气中挥发性有机物排放特性的影响

罗云飞1,王毅璠1,李俊杰3,余正伟1,魏进超3,龙红明1,2*

(1.安徽工业大学冶金工程学院,安徽 马鞍山 243032；2.冶金工程与资源综合利用安徽省重点实验室(安徽工业大学),安徽 马鞍山 243002；3.中冶长天国际工程有限责任公司,湖南 长沙 410205)

采用PF-300便携式甲烷､总烃､非甲烷总烃测试仪对烧结杯实验产生的烟气进行挥发性有机物含量分析,研究了烧结燃料焦煤比对烟气挥发性有机物排放特性的影响,结果表明:挥发性有机物在烧结过程中持续释放,其排放趋势与NOx相一致;TVOCs和MHC的生成与煤粉和焦粉的挥发分有显著的相关性,以煤粉为主要燃料时,适当配加焦粉不仅对TVOCs和MHC具有物理减排效应,还存在煤焦混合协同减排的效应.同时对国内某钢铁烧结机进行TVOCs排放浓度及分样组成检测,表明:该钢铁烧结机烟气中挥发性有机物排放浓度较高,其结果与烧结杯实验所得曲线一致;烧结工序VOCs分样检测主要化合物为乳酸乙酯､丙酮､苯､甲苯､正己烷等.

烧结；焦煤比；挥发性有机物；排放特征；工业检测

作为二次有机气溶胶(SOA)和臭氧生成的重要前驱体[1-3],挥发性有机物(VOCs)通常指常温常压下饱和蒸汽压大于70Pa､沸点小于260℃,或在20℃条件下,蒸汽压大于10Pa且具有挥发性的全部有机化合物[4-6],主要包括脂肪族和芳香族的各种烷烃、烯烃､含氧烃和卤代烃等[7-9].大多数VOCs具有令人不适的特殊气味[10-12],少量具有毒性、刺激性、致畸性和致癌作用,其挥发不利于空气环境和人体健康,主要来源于煤化工､石油化工､燃料涂料制造､溶剂制造与使用等[13-16].

欧美等发达国家对VOCs研究起步较早,制订了严格的排放标准,并取得了较为可观的治理效果[17-19].国内学者对燃煤过程VOCs排放做了大量研究,徐静颖等[20]研究了煤的粒径、燃烧方式、过量空气系数等对燃煤过程挥发性有机物排放的影响,认为煤的成分和燃煤工艺,导致燃煤过程产生的挥发性有机物种类复杂的主要原因.程杰等[21]研究了不同气氛和升温速率对煤热解过程中挥发性有机物排放的影响,认为不同气氛下,逸出气中的酚类有机物最容易和氧气反应,其次是烯烃类.范志威等[22]采用顶空固相微萃取与色质联用的方法研究了燃煤过程挥发性有机物的分布,表明煤种与有机物赋存形态密切相关.

我国是钢铁生产大国,2019年的粗钢产量达到了99541.89万t,消耗烧结矿154289.83万t[23].由于烧结矿在配料过程中需要加入3%～5%的燃料(煤､焦粉),全年燃料消耗量超过6000万t.在烧结过程中,这部分燃料(主要是煤粉)是VOCs的潜在源头,因此烧结工序也是工业源VOCs排放中不可忽视的来源[24-26].与燃煤工艺相比,烧结工序很大程度受限于原料种类、工控,且对燃料种类、粒径等的选择性较强.王海风[27]等人总结了国内外钢铁工业烧结过程VOCs排放现状及标准,分析了烧结过程VOCs的生成机理.Li等[28]通过微型烧结实验研究烧结过程挥发性有机物排放特征,认为挥发性有机物排放的种类及浓度与烧结料层温度紧密相关.苗沛然[29]通过检出烧结过程9类65种VOCs,分析了烧结过程挥发性有机物排放特征.上述学者针对烧结过程挥发性有机物的排放特性进行了研究,但鲜有提及焦煤比等因素对其排放的影响,同时对烧结现场挥发性有机物排放规律及组分的检测鲜有报道.本文根据烧结工序工艺条件,通过烧结杯试验,采用PF-300便携式甲烷、总烃、非甲烷总烃测试仪对烧结烟气进行挥发性有机物含量分析,研究了烧结燃料焦煤比对烟气挥发性有机物排放的影响,同时对国内某钢铁烧结机进行TVOCs排放浓度及分样组成检测,为后续降低减少烧结过程挥发性有机物排放提供参考.

1 材料与方法

1.1 实验原料

以国内某钢铁公司实际烧结生产中使用的烧结原料,包括:铁矿粉、返矿、熔剂,其化学成分如表1所示,根据ASTM D2234/D2234M-2010获取样品,采样过程进行缩分取样,取500g样品进行分析.本研究选取两种烧结固体燃料,其中A为无烟煤,B为焦粉,其工业分析结果如表2所示.

1.2 实验设备

采用直径200mm,高度800mm的烧结杯,点火负压7kPa,点火温度[(1150±50)℃],点火时间90s并保温30s,烧结负压14KPa.烧结平台及VOCs检测系统示意图如图1所示.

表1 原料化学成分(wt.%)

表2 固体燃料工业分析(%)

图1 烧结杯实验平台及采样系统

1.3 实验方法

1.3.1 烧结实验 将各种烧结原料按照特定的配比进行了配料,总料重60kg,将配好的原料在混合机中进行一次混合,由压缩空气加压后经喷水器将雾化水喷入进行混合,混合时间为6min,一次混合完毕后继续圆筒混料机中进行二次混合,二次混合不加水,混匀时间3min.混合料水分控制在7.0%,然后将混合料装入烧结杯进行烧结实验,烧结实验在直径为200mm的烧结杯中进行,先在烧结杯炉篦上加入2kg铺底料.启动风机,控制进气和放散,采用液化天然气点火,控制空气量和燃料量,点火温度升至1150℃,准备计时,将点火罩转到烧结杯上,点火负压7kPa,烧结计时开始,点火2min关闭点火罩,将负压调至14kPa,废气温度和抽风负压由计算机自动采集.废气温度达到最高值并开始下降的那一刻,即为烧结结束时刻,记录时间为一次完整的烧结时间.烧结终了,将抽风负压调至7kPa,待冷却至废气温度为250℃时,关闭风机.烧结矿经单辊破碎机破碎,然后进行落下实验,振动筛分分级,转鼓强度检测等实验.

1.3.2 分析检测 试验过程中,采用Titan Dry fast eco抗化学腐蚀隔膜泵(上海泰坦科技股份有限公司)从烟气管道中抽取烧结烟气进行采样,该真空泵的隔膜和连接管道气路均为对挥发性有机物没有吸附作用的聚四氟乙烯材质.采用PF-300便携式甲烷、总烃、非甲烷总烃测试仪(意大利Pollution公司)对采样气体进行挥发性有机物含量测定,总烃测试仪气路管道材质为AlSl316不锈钢,采样系统及检测器温度为200℃,采样流量为1L/min,数据检测量程范围为0～500mgC/m3且精度为1%F.S.

1.3.3 数据处理 定义焦煤比为烧结过程中配加焦粉的质量与煤粉质量的比值,计算公式为:

=1/2(1)

式中:为焦煤比;1为烧结过程中焦粉加入的质量, kg;2为烧结过程中焦粉加入的质量,kg.

对烧结烟气中TVOCs､MHC､NMHC数据进行积分处理,计算不同水分条件下烧结过程TVOCs､MHC和NMHC平均排放浓度,再通过烧结烟气平均流量计算排放总量,计算公式为:

=××(2)

式中:为排放总量,´103mg;为烧结烟气平均流量, m3/h;为烧结时间(去掉前4min),min;为平均排放浓度,mg/m3.

2 结果与讨论

2.1 焦煤比对烟气中VOCs排放特性的影响

T1-T5组烧结杯以A#煤粉和B#焦粉混合作为固体燃料,配比为4.5%,水分为7.0%,焦煤比分别为0:1、1:3、1:1、3:1、1:0,在烧结烟气管道内抽取烟气,测量烧结烟气中TVOCs、MHC、NMHC排放特征及产生量,选取了焦煤比为0:1时结果VOCs排放特征,如图2所示.发现TVOCs在烧结过程中持续释放,烧结点火阶段,由于实验室烧结杯点火采用的是以丙烷为主的天然气,在点火的瞬间,由于烧结抽风的作用,烟气管道会产生大量的TVOCs;点火结束之后,由于烧结点火气体的不断消耗,导致TVOCs的排放有小幅度的降低,此时的TVOCs是由固体燃料所产生;随着烧结过程的持续进行,烧结料层透气性变好,燃料燃烧的速度加快,TVOCs排放浓度逐渐增加,但由于烧结过程的复杂性和各烧结带的交替变化,导致TVOCs的排放特征在小范围内的规律性并不明显;随着烟气温度的增加,烧结临近终点,过湿层逐渐消失,TVOCs的排放浓度降低.当烧结过程开始升温时,TVOCs排放出现浓度峰值,为248.14mg/m3.随着烧结温度的不断上升,烟气中TVOCs含量逐步下降,从整体来看,TVOCs在烧结过程中的排放趋势与NO一致,见图3.

图2 烧结烟气中TVOCs排放特征

同时,随着混合燃料中焦粉用量的提高,烧结烟气中TVOCs､MHC呈显著下降趋势,表明TVOCs和MHC的生成与煤粉和焦粉的挥发分有显著的相关性.在焦煤比为0:1(即100%煤粉)时排放总量分别达到了10893.55mg和10502.32mg,平均浓度分别为161.9mg/m3和156.1mg/m3;当焦煤比为1:3时, TVOCs的排放总量降低到3577.33mg,降低了67.16%;继续降低烧结煤粉比例至50%(焦煤比1:1),TVOCs的排放总量降低到1772.55mg,降低了83.73%;继续降低烧结煤粉比例至25%(焦煤比3:1),TVOCs的排放总量降低到945.47mg,降低了91.32%;在焦煤比为1:0(即100%焦粉)时,TVOCs的排放总量降低了94.46%,如图4､5.分析认为可能使用煤作为燃料时,随着烧结过程的进行,煤粉的燃烧和热解释放了大量的VOCs,同时由于烧结抽风负压和燃烧的作用,煤粉分子内部的空隙变大,同时内部的压力升高,加快了其燃烧和热解的速率,促进了VOCs的释放.当固体燃料为焦粉时,分析认为可能由于焦粉生产时经过干馏等工序的处理,对其分子内部结构进行了填充,导致其分子间隙较小,在一定程度抑制或延迟了其热解,同时由于挥发分含量较低,热解反应产生VOCs的量较少.

图3 烧结烟气中NOx排放特征

图4 不同焦煤比条件下TVOCs和MHC排放总量变化

以煤粉为烧结燃料时,烧结TVOCs和MHC平均排放浓度和总量较高,TVOCs和MHC平均排放浓度和总量随着混合燃料中焦粉比例的提高显著降低,但减排幅度大于混合燃料中焦粉比例的提高,而不是线性或近似线性的降低,说明以煤粉为主要燃料时,适当配加焦粉不仅对TVOCs和MHC减排具有物理减排效应,还存在煤焦混合协同减排的效应,具体原因有待进一步研究.

图5 不同焦煤比条件下TVOCs和MHC排放平均值

图6 不同焦煤比条件下NMHC总量变化

不同焦煤比条件下,烧结烟气中NMHC的平均排放浓度和排放总量波动较大,如图6､7,与焦煤比无明显的相关关系.在焦煤比为3:1时NMHC达到最大值,为12.5mg/m3,在焦煤比为1:3时平均排放浓度仅为3.2mg/m3,说明燃料种类及燃料挥发分含量不是决定NMHC产生主要因素,其产生机理,有待进一步研究和揭示.

图7 不同焦煤比条件下NMHC平均值变化

2.2 烧结烟气中挥发性有机物工业检测

采用JFID便携式总烃/非甲烷总烃分析仪对国内某钢铁企业烧结机各风箱支管及南北侧大烟道进行TVOCs排放浓度检测.烧结生产现场燃料用量3.35%,煤粉占燃料比例为20%～25%,总管负压14.2～14.8kPa,16号以后风箱开度控制,17号控制50%,后续风箱依次递减5%.

2.2.1 烧结机风箱支管挥发性有机物释放特性 不同风箱支管挥发性有机物排放浓度如图8､9和10所示,可知,该钢铁企业烧结机烟气中挥发性有机物排放浓度较高,通过对图8中TVOCs和MHC排放进行积分,其中TVOCs排放总量为4281.50mg,MHC排放总量为3390.50mg,超过79%为MHC.烧结点火(1-3#支管)结束后,烧结烟气中TVOCs排放浓度较为稳定,4-17#风箱支管TVOCs平均排放浓度为164.86mg/m3,其中MHC平均排放浓度为117.29mg/ m3.在接近烧结终点时,烟气温度升高,TVOCs排放浓度在18#支管出现下降,降为38mg/m3,此时NMHC排放浓度为24mg/m3,上述结果与烧结杯实验结果一致.

2.2.2 烧结机南北侧大烟道挥发性有机物释放特性 对烧结机南北侧大烟道挥发性有机物进行30min持续检测,结果如图11所示,大烟道中TVOCs浓度较为稳定,30min南侧TVOCs平均排放浓度为209.47mg/m3,北侧TVOCs平均浓度为93.51mg/m3.南侧比北侧高的原因主要是烧结机将前端风箱支管通入南侧烟道,后半段风箱支管通入北侧烟道,而烧结过程TVOCs排放浓度前端高于后端,因此南侧挥发性有机物排放总量高于北侧.

图8 烧结机风箱支管TVOCs和MHC排放特性

图9 烧结机风箱支管NMHC排放特性

图13 VOCs分样化合物检测浓度(mg/m3)

图10 烧结机风箱支管挥发性有机物含量分布

图11 烧结机南北侧大烟道挥发性有机物排放特性

图12 24种挥发性有机物的参考标准总离子图

2.2.3 现场工业分样检测结果分析 依据中华人民共和国国家环境保护标准HJ734-2014《固定污染源废气挥发性有机物的测定固相吸附-热脱附/气相色谱-质谱法》[30],对烧结烟气中24种挥发性有机物进行测定.将所得到的峰面积进行定量,VOCs的测量浓度均位于93.4ng～102.7ng之间,其中有21种VOCs的误差在5%之内,故认为此方法可以较为准确的测定目标的24种VOCs,如图12､13.总体分析检测结果而言,烧结工序VOCs分样检测主要化合物为乳酸乙酯､丙酮､苯､甲苯､正己烷等.

3 结论

3.1 挥发性有机物在烧结过程中持续释放,点火结束后,挥发性有机物浓度小幅降低后趋于稳定,随着烧结过程的进行,其排放浓度逐渐升高,烧结过程开始升温时,挥发性有机物逐步降低,直到烧结结束.

3.2 TVOCs和MHC的生成与燃料的挥发分及焦煤比有显著的相关性,以煤粉为主要燃料时,适当配加焦粉不仅对TVOCs和MHC具有物理减排效应,还可能存在煤焦混合协同减排的效应.NMHC的平均排放浓度和排放总量波动较大,与焦煤比无明显的相关关系,表明燃料挥发分及焦煤比不是决定NMHC产生主要因素.

3.3 对国内某钢铁烧结机进行VOCs排放浓度及分样组成检测,表明该钢铁烧结机烟气中挥发性有机物排放浓度较高,其结果与烧结杯实验结果一致;烧结工序VOCs分样检测主要化合物为乳酸乙酯､丙酮、苯、甲苯、正己烷等.

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Influence of coking coal ratio on emission characteristics of volatile organic compounds in sintering flue gas.

LUO Yun-fei1, WANG Yi-fan1, LI Jun-jie3, YU Zheng-wei1, WEI Jin-chao3, LONG Hong-ming1,2*

(1.School of Metallurgical Engineering, Anhui University of Technology, Maanshan, Anhui 243032, China；2.Anhui Province Key Laboratory of Metallurgical Engineering & Resources Recycling (Anhui University of Technology), 243002 Maanshan, PR China；3.MCC Changtian International Engineering Co., Ltd., Changsha 410205, Hunan)., 2021,41(9)：4077～4084

The PF-300 portable methane, total hydrocarbon, and non-methane total hydrocarbon tester was used to analyze the volatile organic compound content of the flue gas generated in the sintering cup experiment, and the effect of the sintering fuel coke-to-coal ratio on the emission characteristics of flue gas volatile organic compounds was studied.: Volatile organic compounds are continuously released during the sintering process, and their emission trends are consistent with NO; the generation of TVOCs and MHC is significantly related to the volatile content of pulverized coal and coke powder. When pulverized coal is used as the main fuel, appropriate mixing Coke powder not only has a physical emission reduction effect on TVOCs and MHC, but also has the effect of coal coke mixing and synergistic emission reduction. At the same time, a domestic steel sintering machine was tested for TVOCs emission concentration and sub-sample composition, which showed that the volatile organic compound emission concentration in the flue gas of the steel sintering machine was higher, and the result was consistent with the curve obtained from the sintering cup experiment; the sintering process VOCs was tested separately. The main compounds are ethyl lactate, acetone, benzene, toluene, n-hexane and so on.

sintering；coking coal ratio；volatile organic compounds；emission characteristics；industrial testing

X511,TQ132.32

A

1000-6923(2021)09-4077-08

罗云飞(1993-),男,甘肃定西人,安徽工业大学硕士研究生,主要从事烧结烟气污染物减排技术研究.发表论文3篇.

2021-01-28

国家自然科学基金重点资助项目(U1660206);国家自然科学基金面上资助项目(51674002)

* 责任作者, 教授, yaflhm@126.com