海拉尔盆地呼和湖凹陷低阶煤孔隙分形特征研究

刘冀蓬，胡海燕，刘德勋，王 涛，刘立航，谢志涛

（1.长江大学 地球科学学院，湖北 武汉 430100；2.长江大学 资源与环境学院，湖北 武汉 430100；3.中国石油勘探开发研究院，河北 廊坊 065077；4.中国石油天然气集团有限公司 非常规油气重点实验室，河北 廊坊 065077）

美国是世界上煤层气勘探开发最早、最成功的国家，其煤层气产业起步于1970年。由于美国大约65%的煤层气可采储量都在落基山脉的粉河盆地和圣胡安盆地，所以将近80%左右的煤层气产自于这2个含煤盆地。至2012年，美国的黑勇士、圣胡安、粉河、尤因塔和拉顿等10个主要含煤盆地均已进行煤层气商业性开发[1]。近年来，我国逐步加大了中高煤阶煤层气的勘探开发力度，相应的勘探技术也日益成熟。根据第4次全国油气资源评价显示，低阶煤煤层气占我国煤层气总资源量的34.5%，资源量约为10.3×1012m3。分形几何可以更好的描述对象的不规则性与复杂性[2-4]，前人将其应用于孔隙结构方面取得了较丰富的研究成果：童宏树等（2004）以鄂尔多斯盆地煤岩样品为例，用低温液氮吸附法对样品进行测试，通过对样品的孔容及比表面积分维数进行计算，进一步明确了煤储层对甲烷的吸附能力与孔隙分维之间的关系[5]；姚艳斌等（2006）对淮南和淮北煤田中高阶煤进行研究后指出，淮南、淮北地区煤储层孔隙类型以微小孔为主，其次为大孔，中孔不发育[6]；张晓辉等（2014）发现煤中孔隙结构复杂程度可以采用分形维数来进行准确描述，并且可以对孔隙结构的变形程度进行定量表征[7]；邵龙义等（2020）以海拉尔盆地褐煤储层为例开展研究，通过分析其吸附孔孔隙结构，在较为准确的计算出煤样吸附孔分形维数后，对最大镜质组反射率及分形维数与煤岩煤质、比表面积、总孔体积等之间的关系进行了详细的讨论[8]。近年来，虽然利用分形理论定量表征煤储层孔隙特征已经取得了不少的成果，但所得出的结论是否具有普遍适用性尚有待于进一步的研究。根据前人的研究成果可知[9]，海拉尔盆地呼和湖地区低煤阶煤层气资源丰富，但目前对于该地区低阶煤吸附孔孔隙结构的研究却很少。因此，重点对海拉尔盆地呼和湖地区低煤阶煤岩样品展开研究分析，首先利用低温液氮吸附实验对孔容比表面积及孔容分布情况进行测量，其次根据FHH模型对各类煤样不同孔径段的分形维数进行计算；重点讨论了最大镜质体反射率及分形维数与煤质、孔隙特征以及煤层气开发等之间的内在关系。

1 地质概况

海拉尔盆地是典型的伸展-挤压型复合盆地，主要是由中、小规模断陷群组成。在构造上盆地基本上表现出“三坳两隆、坳隆相间”的分布格局，并进一步划分为16个凹陷和4个凸起。海拉尔盆地呼和湖凹陷构造及采样位置如图1。

图1 海拉尔盆地呼和湖凹陷构造及采样位置Fig.1 Structure and sampling location of Huhehu Sag in Hailar Basin

下白垩世是主要的成煤期，伊敏组、大磨拐河组二段以及南屯组二段是盆地的主要含煤地层。就东西方向来说，西部的扎赉诺尔坳陷比东部的贝尔湖坳陷发育时间更早；南北方向来说，扎和庙-伊敏河断裂以北断陷要比南部断陷的发育时间要早。在断陷的孕育期和强烈拉张阶段，北部的断裂活动强于南部，而早期断陷快速沉降阶段以后情况发生了巨大的反转，南部的断裂活动开始强于北部。盆地的这种差异沉降进一步影响到了煤层的发育情况，由于西部凹陷沉降幅度大，使得泥岩较为发育；东部由于初始阶段的下降幅度相对较小，但是后期的抬升幅度大，造成了该地区以煤系地层为主[10]。海拉尔盆地的含煤地层呈现出东部和北部较为发育，中部发育一般，西南部发育较差的特点。

2 样品采集及实验方法

实验12个煤岩样品均采自海拉尔盆地呼和湖地区（图1），且都是来自于下白垩统伊敏组和大磨拐河组的煤层。在实验过程中，煤岩镜质组反射率Ro测试严格执行国标GB/T 6948—2008《煤的镜质体反射率显微镜测定方法》进行，测试采用仪器型号为德国蔡司的Axioskop 40偏光显微镜系统及热台，以及MSPUV-VIS2000显微分光光度计。工业分析严格执行国标GB/T 30732—2014《煤的工业分析方法-仪器法》，测试仪器型号为长沙开元5EMAG6700。比表面积及孔径分布分析测试：依据国标GB/T 19587—2017《气体吸附BET法测定固态物质比表面积》对研究区12个煤样进行低温液氮吸附实验，测试采用仪器型为美国的Micromeritcs ASAP2020比表面积与孔径分析仪。等温吸附实验测试采用澳大利亚的大样量重量法等温吸附仪Gravimetric Isotherm Rig 3，并严格执行国标GB/T1 9560—2008《煤的高压等温吸附试验方法》，实验前对各煤岩样品进行了平衡水处理，测试压力都为15 MPa和测试温度都为30°C。以上测试均在中国石油集团非常规重点实验室完成。

3 实验结果及分析

3.1 样品基础参数

海拉尔盆地呼和湖地区煤岩基本上为半暗型和暗淡型煤[11]。煤样煤岩分析与工业分析结果见表1。

表1 煤样煤岩分析与工业分析结果Table 1 Results of coal samples coal rock analysis and industrial analysis

从表1可知，煤样的镜质组反射率Ro介于0.32%～0.52%之间，平均值为0.41%，表明该地区煤岩变质程度较低。从测试结果可以发现，煤样的镜质组含量普遍较高，平均为55.61%；而惰质组含量明显，平均为19.73%；壳质组含量在2.0%～50.0%之间，平均20.07%，矿物质含量很低，平均值为3.11%。呼和湖地区煤样的工业分析测定结果显示：该地区煤样的水分含量介于11.08%～20.06%之间，平均值为16.86%，表明该地区煤岩水分含量较高；煤样的灰分占比介于3.96%～27.60%之间，平均值为10.11%，表明灰分产率较低；煤样的挥发分占比介于24.99%～45.76%之间，平均值为34.82%，挥发分产率较高。以上分析表明，海拉尔盆地呼和湖地区的煤样具有“高水分含量、低灰分产率”等特点。

3.2 低温液氮吸附实验

孔径分类是在微观尺度下研究煤储层孔隙特征时进行对比、标定的重要基础。由于研究目的不尽相同，众多专家学者从不同的角度对煤岩的孔隙结构进行了分类[11-14]。最被广泛认可的是由国际应用化学联合会（IUPAC）于1972提出的孔径分类方案（微孔＜2 nm、中孔：2～50 nm、大孔＞50 nm）和苏联学者霍多特（1966）提出的孔径分类方案（大孔＞103nm、中孔102～103nm、过渡孔或小孔10～＜102nm、微孔＜10 nm）。研究采用霍多特（1966）提出的煤岩孔隙划分方法。

海拉尔盆地呼和湖地区样品BET比表面积（SBET）基本在2.085～93.711 m2/g之间，平均达到了22.616 m2/g；BJH总孔体积（VBJH）介于0.008～0.093 m3/g，平均为0.031 8 cm3/g，平均孔直径的范围是4.405～18.071 nm。煤岩孔容和比表面积测试结果见表2。

由表2可知，海拉尔盆地呼和湖地区煤储层孔隙系统中微孔、过渡孔发育较好，二者贡献的孔体积之和在85.8%～98.9%之间，平均为92.9%；中孔体积所占比例较小，介于1.08%～14.2%，平均为7.1%，这与邵龙义对海拉尔盆地褐煤的研究结果（微孔、过渡孔、中孔平均占比分别为19.72%、72.62%、7.66%）基本类似，该研究区孔隙发育最好是过渡孔，其次为微孔，而孔隙发育最差为中孔。由于低温液氮测试技术的局限，测得的孔径范围通常为2～300 nm，故不能完全反映所有的煤岩中孔孔隙特征。

表2 煤岩孔容和比表面积测试结果Table 2 The experimental results of pore volume distribution of coal samples

4 孔隙分形特征

4.1 分形维数的计算

孔隙分形特征是用统计学方法分析孔隙的非均匀性[15]。其应用原理就是利用FHH（Frenkel-Halsey-Hill）模型方法计算出分形维数D，然后再定量表征非均质性。应用最为广泛的FHH模型，其主要原理就是利用吸附相对压力外加吸附量的数据，进而对煤的吸附孔分形维数进行合理的计算该模型具体方程如下：

式中：V为平衡压力下所对应的吸附气体的体积，mL/g；Vm为单分子层吸附气体的体积，mL/g；C为常数；A为分形维数D相关的系数；p0为气体吸附的饱和蒸汽压，MPa；p为平衡压力，MPa。

利用低温氮吸附实验所测数据，即可对所有样品的ln（ln（p0/p））与ln V分布的散点图进行准确的绘制，然后根据其分布特征再进行不同数据段的拟合工作，以此制作出12个煤样的ln V与ln（ln（p0/p））的关系图，海拉尔盆地呼和湖地区煤岩FHH模型分形维数计算如图2。

图2 海拉尔盆地呼和湖地区煤岩FHH模型分形维数计算Fig.2 Calculation of fractal dimension of FHH model of coal and rock in Huhehu Sag area of Hailar Basin

根据低温液氮的吸/脱附曲线，发现I类曲线相对压力p0/p在0.5左右的时候，滞后环开始出现，说明这个压力段所形成的这部分孔隙在孔径大小及孔隙形态上已出现了较为明显的差异，进而导致吸附行为出现差异。所以将相对压力0.5作为计算不同压力条件下分形维数值的分界点。虽然相对压力在0.5左右时Ⅱ类曲线没有出现明显滞后环，但却产生了不太明显的拐点，并且分为2段来求分形维数比直接计算时，拟合效果更好，这也说明分为2个孔隙分形维数来表征煤的孔隙分形特征更合理[16-19]。

针对吸附过程中，吸附行为与主导作用力的不同，不同学者基于不同的吸附理论提出了2种不同的计算方法，且至今尚未达成共识[20]。一种观点认为，在吸附过程早期，以范德华力作用为主，忽略毛细管作用，此时吸附被认为一种单分子层吸附行为。此时通过A计算D的表达式为：

另一种观点认为，在吸附过程早期，以毛细管作用为主，忽略范德华力作用，此时吸附行为主要受毛细凝结作用控制，为多层吸附。此时通过A计算D的表达式为：

根据分形理论可知，多孔固体物质分形维数在2～3之间，通过式（2）计算得到的维数值偏低，失去了实际意义。因此，选用式（3）计算，计算结果多介于2～3。海拉尔盆地呼和湖地区分形维数计算结果见表3。分形维数D1的介于2.53～2.75之间，分形维数D2介于2.54～2.66之间，反应研究区低阶煤岩样品孔表面、微小孔的孔结构非均质性较强。

表3 海拉尔盆地呼和湖地区分形维数计算结果Table 3 Fractal dimension calculation results of Huhehu

4.2 煤岩类型对煤孔隙影响

陈鹏（2001）通过对不同煤级的煤孔隙进行详细的研究，结果表明不同孔径段的煤孔隙在褐煤中有着较为相似的比例，但是大孔及中孔在长焰煤中的比例出现了很大的下降，与此相反微孔所占比例上升较为明显；具体到中等变质程度的烟煤来分析的话，发现小孔和大孔所占的比例较大，但是中孔的比例迅速下降；对无烟煤来说，占比最大的孔隙是那些微小孔[21]。赵兴龙等进行研究后发现，随着煤级的不断增高，煤岩中微孔的比例也会不断的升高[22]。

FHH模型分形维数与煤岩煤质关系如图3。

图3（a）和图3（b）反映了分形维数D1、D2与煤的煤级、煤岩组分没有显著的相关关系，推测因为该地区的煤岩变质程度较低，造成煤化程度接近，进而导致了煤岩组分差别不大，使得分形维数和这些因素间没有存在明显的规律，也进一步说明了呼和湖地区煤岩吸附孔结构受煤岩成煤物质与成煤环境影响较小。由图3（c）可以看出，分形维数D1与该地区煤岩的水分含量不存在明显的关系（R2=0.46），而分形维数D2与水分含量呈现出较明显的线性负相关关系（R2=0.50），随着水分含量的增加，煤中的孔隙逐渐被水分子充填，造成煤中的孔隙趋向均一化。由图3（d）可知，分形维数D1与呼和湖地区煤岩的灰分含量呈现出较弱的相关（R2=0.59），而分形维数D2与水分含量呈现出较明显的线性负相关关系（R2=0.69），表明分形维数D2则主要与呼和湖地区煤岩的灰分和水分含量等关系密切，它代表了煤的微小孔的孔结构的分形维数。

FHH模型分形维数与煤岩吸附孔隙结构关系如图4。

图4 FHH模型分形维数与煤岩吸附孔隙结构关系Fig.4 Correlation of FHH model fractal dimension vs.adsorption pore structure in coal and rock

图4（a）反映了呼和湖地区煤样的BET比表面积和分形维数D1、D2的关系，研究表明D1与BET比表面积表现出对数负相关性（R2=0.79），即煤样的比表面积越高，那么D1值就会越小；与此相反的是D2与BET比表面积显示出明显的正相关性（R2=0.90），即煤样的比表面积越高，那么D2值就会越大。图4（b）反映了呼和湖地区煤样的平均孔直径和分形维数D1、D2的关系，研究分析表明了D1与平均孔直径呈现明显的线性正相关性（R2=0.63），而D2却与平均孔直径呈显著的负相关性（R2=0.98），具体表现为相关关系的拟合优度比较高，进一步说明了D2主要与煤的孔径结构有关，在一定程度上代表了煤的孔隙结构分维数。图4（c）反映了呼和湖地区煤样的BJH总孔体积和分形维数D1、D2的关系，研究分析表明了D1与BJH总孔体积呈现较为明显的对数负相关性（R2=0.61），推测分形维数D1可能与BJH总孔体积相关，但是跟BJH总孔体积关联性较弱；而分形维数D2与孔体积表现出明显的正相关性（R2=0.76），推测分形维数D2可能代表了煤的孔隙结构分维数。图4（d）反映了呼和湖地区煤样的微孔含量与分形维数D1、D2的关系，研究分析表明了分形维数D1与微孔含量之间的关系表现出比较明显的负相关性（R2=0.72）；而分形维数D2与微孔含量则呈现出明显的正相关性（R2=0.86）。由平均孔直径和微孔含量均与D2呈现出明显的相关性，表明D2代表了煤的孔隙结构分维数。

通过等温吸附实验测试对海拉尔盆地呼和湖地区煤样进行分析后发现，平衡水处理后煤岩的兰氏体积变化介于3.75～8.84 m3/t之间，平均6.13 m3/t。研究分析表明，该地区煤层具有较强的储气能力，在其他条件配置良好的情况下，煤层大概率会储存大量的煤层吸附气。平衡水处理后煤岩的兰氏压力值较大，其变化范围介于3.09～7.41 MPa之间，平均值为5.80 MPa。分形维数与煤岩甲烷吸附朗格缪尔参数关系如图5。图5（a）反映了呼和湖地区煤岩的兰氏体积与分形维数D1、D2之间的关系为多项式函数关系，兰氏体积和D1呈现较为明显的相关性（R2=0.66），而与D2之间的相关性则显得较弱（R2=0.56），这点表明在吸附性能方面，D1的影响力比D2的要大。图5（b）则反映出呼和湖地区煤岩兰氏压力与D1、D2不存在较为明显的相关关系。

图5 分形维数与煤岩甲烷吸附朗格缪尔参数关系Fig.5 Fractal dimension vs.CH 4 adsorption Langmuir parameters in coal and rock

5 结论

1）海拉尔盆地呼和湖地区的煤样镜质组反射率介于0.32%～0.52%，属于褐煤。显微组分以镜质组为主，同时具有“高水分含量、低灰分产率”等特点。根据低温氮吸附实验测得的不同孔径段内的孔隙具有明显的分形特征，BET比表面积介于2.085～93.711 m2/g，BJH总孔体积介于0.008～0.093 cm3/g，平均孔直径的范围是4.405～18.071 nm，微孔、过渡孔、中孔平均占比分别为26.46%、66.46%、7.08%。

2）以低温液氮吸附测试中相对压力0～0.5和0.5～1.0吸附特征各异得到分维数D1和D2，其中D1表征煤吸附孔表面粗糙程度，而D2表征吸附孔结构复杂程度。呼和湖地区的煤样的分形维数D1和D2与镜质组反射率、显微组分中的镜质组没有显著的相关关系，而分形维数D2则主要与呼和湖地区煤岩的灰分和水分含量等关系密切。

3）呼和湖地区煤岩的分形维数D2越大，则煤样的BJH总孔体积越大，微孔含量越高，平均孔直径越小，表明分形维数D2能代表吸附孔结构。

4）研究表明分维数D1和D2都可以反映低阶煤的吸附性能，呼和湖地区煤岩的兰氏体积与D1呈现比较明显的相关性，而与D2相关性较弱，故D1对吸附性能作用较大，而D2则影响不大。