造成香港空气污染的环流聚类特征及 对细颗粒物的影响

马媛媛, 周 杨,2*, 盛立芳, 王文彩, 郁建珍

(1. 中国海洋大学 海洋与大气学院, 山东 青岛 266100; 2. 香港科技大学 环境学部, 香港 999077; 3. 香港科技大学 化学系, 香港 999077)

0 引 言

随着经济和城市化的快速发展, 空气污染问题日益突出[1-2]。空气污染不仅会降低能见度, 影响人们的生活活动、交通运输, 大气中的细颗粒物(PM2.5)还会对人体健康产生极大的危害[3-5]。研究表明, 空气污染事件主要与排放源(内因)和气象条件(外因)相关[6], 其中排放源包括局地排放源和区域输送的外来源, 气象条件包括不同天气形势, 以及在相应天气形势背景下所造成的气象要素变化(如风速、风向、温度、湿度和气压等)。

近年来国内外学者针对造成空气污染的天气形势分型研究逐渐增多, 其方法主要包括主观天气分型、客观天气分型以及两者结合的混合型[7-9]。主观天气分型法多运用于早期, 如陈训来等[10]发现在2000 年至2005 年造成香港地区空气污染的典型天气形势包括热带气旋型、大陆冷高压型、入海变性高压型和低压槽型4 类。孟燕军等[11]对影响北京地区大气污染的地面天气形势进行分类, 并提出高压类、低压类以及均压类3 种天气形势不利于污染物的扩散。Russoet al.[12]以低层大气地转流方向及涡度为指数, 对2002 年至2010 年影响葡萄牙的大气环流进行分类, 并指出在受位于不列颠群岛和伊比利亚半岛之间的反气旋控制时, 该地区被干燥的、偏东气流影响且易发生重污染天气。主观天气分型主要依靠研究者通过经验与理论进行人工分类[10,13,14], 具有一定的主观性, 因此存在着判别标准不一致、个体差异和个例少等缺陷, 而客观分型法则能更好地解决这些问题[15-17]。许建明等[18]采用T-mode 斜交旋转分解方法对上海秋、冬季污染天气形势进行分型。Sunet al.[19]运用层次聚类的方法研究四川盆地污染天气形势。翁佳烽等[20]利用K-means 聚类法研究肇庆干季(10 月至次年4 月)污染天气分型。

目前关于天气分型的研究多集中于长江三角洲、华北地区及珠江三角洲地区, 研究内容主要针对不同天气分型对比气象要素特征或空气质量指数(AQI) PM2.5污染水平, 针对不同天气型下PM2.5中各组分生成机制、化学机理的统计研究较少。香港地区三面环海, 属于岭南丘陵的延伸部分, 境内基本没有严重的工业污染源[21-22], 汽车尾气和燃料燃烧源是该地区主要的排放源[23-24], 因此造成污染物中长距离传输的气象条件, 对香港地区污染天气的形成尤为重要。目前关于香港地区细粒子的研究主要包括质量浓度的时空分布[25-26]、粒径分布[27-29]、源解析[30-32]和二次气溶胶生成[33-35]等方面的研究。本研究拟对香港地区2012 年5 月1 日至2013 年5月1 日这一年的气象数据及PM2.5高时间分辨率的组分变化进行研究, 利用模糊聚类(Fuzzy c-means algorithm, FCM)的方法对造成香港地区空气污染的天气形势进行聚类分析, 研究不同天气型影响下空气污染的细粒子特征, 并进一步揭示气象条件对细粒子污染形成过程的作用, 为珠江三角洲地区尤其是香港地区气象与空气污染之间的关系提供一些有价值的信息。

1 资料与方法

1.1 站点信息与样品采集

本次研究的数据来自香港科技大学超级站(the air quality research supersite, AQRS), 该站在香港东岸西贡区1 个郊区受体站点[21,36]。气溶胶数据包括2012 年5 月1 日至2013 年 5 月1 日的PM2.5质量浓度、水溶性离子、有机碳(OC)以及元素碳(EC)的质量浓度小时数据。水溶性离子(包括Cl−、NO3−、SO42−、Na+、NH4+、K+、Ca2+和Mg2+)由气溶胶和气体在线监测仪MARGA(Metrohm Applikon B.V., Netherlands)测定[21]。有机碳和元素碳的定量由实时大气有机碳元素碳(ECOC)分析仪测定(RT-4 型, Sunset Laboratory Inc., Tigard, Oregon, USA)[37]。气象要素资料包括风速(wind speed, WS)、风向(wind direction, WD)、相对湿度(relative humidity, RH)、温度(temperature,t)等, 以上气象要素数据由站点自动气象站测得。

另外还采用了欧洲中期天气预报中心(European centre for medium-range weather forecasts)提供的再分析数据(https://apps.ecmwf.int/datasets/)进行天气形势的模糊聚类。

1.2 模糊聚类

模糊聚类(FCM)是由美国控制论专家Zadeh[38]从集合论中提出模糊子集的概念, 然后被引入模糊分类研究。模糊聚类能得到样本属于各个类别的隶属度, 从而建立样本对于类别的不确定描述, 使得研究者能更客观地对样本进行分类分析。模糊聚类常用于环流分析、降水区域的划分等方面研究[39-42], 本次研究中所使用的是模糊C 均值算法, 其不确定性在于在聚类之前需要设定分类数[39], 因此设置合理的分类数是得到最优聚类结果的关键。文中模糊聚类方法尝试3 至6 种分类并将分类结果与实际天气形势核对后, 选取4 种分类最合理。

2 结果分析

2.1 空气污染事件定义及统计

由于香港地区PM2.5浓度较低, 在2012 年5 月1 日至2013 年5 月1 日期间PM2.5平均浓度为(22.7±17.6) μg/m3, 因此本次研究参考Qinet al.[43]选取污染个例的标准选取空气污染事件, 其确定条件包括3 个方面: (1) PM2.5的日平均值超过当季平均值(春季PM2.5为21.4 μg/m3、夏季PM2.5为13.4 μg/m3、秋季PM2.5为20.9 μg/m3和冬季PM2.5为24.5 μg/m3); (2) PM2.5浓度最大值超过60 μg/m3(第95 百分位为56.1 μg/m3); (3) 污染事件的持续时间超过24 h。根据该标准共筛选出89 个空气污染日, 选取850 hPa位势高度场进行模糊聚类得到不同的天气型。

根据不同季节的PM2.5平均浓度划分空气污染事件进行统计(表1), 可见秋、冬季是空气污染事件频发季节, 其次是夏季、春季。除春季外, 其他季节污染期间的相对湿度均比非污染期间低, 日照辐射则相反。春季污染期间的相对湿度较高(88.8%)、日照辐射减弱和风速小, 都可能与轻雾天气有关[44-45]。夏季香港地区常常受热带气旋外围的下沉气流影响[46-47], 温度升高、相对湿度降低、风速减小和垂直扩散条件较差, 污染物不断聚积从而造成空气污染事件。与非污染日对比, 秋季污染期间站点局地的气象要素变化不大。冬季污染期间的风速稍大、温度和相对湿度稍低, 可能与大范围的冷空气南下造成的污染物长途输送、滞留有关[48]。

表1 不同季节的空气污染日/非污染日数据统计以及气象条件等特征对比分析 Table 1 Data on air pollution episodes during different seasons and comparative analysis of meteorological conditions with non-pollution days

2.2 空气污染期间环流形势聚类分析

对2012 年5 月1 日至2013 年 5 月1 日期间发生的89 个污染日850 hPa 环流形势进行聚类分析, 发现造成香港空气污染的天气形势主要分为4 种类型(表2): 大陆冷高压型、入海高压型、东北部热带气旋型和南部热带气旋型。其中, 大陆冷高压型和入海高压型造成的空气污染日数较多。如图1a 和1b所示, 香港站点处于高压边缘, 分别受西南气流和东北气流的影响, 天气形势较为稳定。当热带气旋在靠近香港地区时, 受其外围下沉气流的影响, 香港地区常常出现各污染物浓度(尤其O3)突增的空气污染事件[29-31]。模糊聚类将造成污染日的热带气旋分为了两类: (1) 南部热带气旋型, 即热带气旋位于香港的南部(图1c), 移速快, 造成的空气污染事件持续时间短; (2) 东北部热带气旋型, 即热带气旋位于香港的东北部(图1d), 地面的北风带将污染物输送到香港地区累积, 造成的空气污染事件持续时间长。

表2 不同类型的污染日天气形势出现所占天数统计 Table 2 Frequency statistics of four types of circulation occurring during air pollution events

图1 大陆冷高压型污染期间的天气形势 Fig.1 Circulation patterns of the anticyclone cluster

2.2.1 大陆冷高压型

大陆冷高压型是出现频率最高的一类, 常出现于秋、冬季节。其特点为850 hPa 的冷高压中心位于华中地区(图1a), 香港地区位于高压底部, 高空受东北气流、弱冷平流控制。大范围的下沉气流(图1d)不利于污染物的垂直扩散。地面处于均压场中(图1b 和图1c ), 较小的北风输送, 平均风速为1.7 m/s, 平均相对湿度为75.3%, 平均温度在20.2 ℃左右。

2.2.2 入海高压型

入海高压型是春季、秋季和冬季空气污染事件常出现的天气型, 高压东移入海, 香港地区处于高压后部(图2a), 高空受西南气流、弱暖平流控制, 地面处于高压南部受来自海上的东风影响(图2b 和图2c)。平均相对湿度较高(82.5%左右), 平均温度较低(20.7 ℃)。海上中低空有上升运动, 陆地上的垂直速度弱(图2d), 风速较小, 大气呈静稳状态, 易于污染物的累积。

2.2.3 东北部热带气旋型

东北部热带气旋型常出现于夏季, 是西北路径热带气旋(图3a 和图3b)在靠近台湾附近或登陆时外围的下沉气流影响到香港地区[49], 造成大范围的下沉运动(图3d)以及高温低湿(28.2 ℃, 72.4%)的环境, 使得天气晴朗(平均日照辐射为186.4 W/m2)且有利于活跃的光氧化反应[50-51]。稳定的气层和较小的风速(1.5 m/s)有利于污染物的积聚。地面的北风有利于污染物向香港地区输送(图3c), 这些气象条件均有利于污染事件的发生。

2.2.4 南部热带气旋型

图2 入海高压型污染期间的天气形势 Fig.2 Circulation patterns of the anticyclone easterly cluster

图3 东北部热带气旋型污染期间的天气形势 Fig.3 Circulation patterns of the cyclone northeasterly cluster

南部热带气旋型也常出现于夏季。热带气旋在菲律宾以东海面生成后, 受副热带高压南部深厚的偏东气流引导, 到达我国南海时其外围下沉运动影响到香港地区从而造成空气污染事件。相比于 东北部热带气旋型, 南部热带气旋型的移速更快、下沉气流更弱(图5c 和图5d) (相对湿度为79.0%, 温度为27.1 ℃, 日照辐射为177.5 W/m2), 受降水、大风的清除影响, 污染持续时间较短。

2.3 不同天气型影响下大气污染特征

不同季节香港地区的背景风以及排放源都有变化, 例如夏季受来自海上的西南季风影响大, 且排放源较少, 而冬季则受东北季风影响较大, 在冷空气到达之前北风所造成的污染物远距离运输对香港地区造成的影响都需要考虑, 因此本次研究对比季节内不同天气型的大气污染特征。

图4 南部热带气旋型污染期间天气形势 Fig.4 Circulation patterns of the cyclone southerly cluster

图5 各季节非污染日和不同类型污染期间PM2.5 主要组成的平均质量浓度及占比 Fig.5 Comparison of the main components of PM2.5 during cleaning day and different types of pollution events during all seasons

图6 秋季大陆冷高压型(a)和东北型热带气旋型(b)污染期间气团来源对比 Fig.6 Air mass sources during air pollution events of the anticyclone (a) and cyclone northeasterly (b) clusters in Autumn

2.4 各季节不同天气型影响下PM2.5 主要成分的日变化特征

为进一步具体分析各季节不同天气型污染事件中PM2.5主成分的生成机制, 以及造成上述污染特征的原因, 图7 总结了4 个季节不同天气型控制下污染事件中主要的气象参数、污染气体、PM2.5及其主要成分, 以及硫氧化率和氮氧化率的平均日变化特征(均使用摩尔质量浓度), 由于冬季南部热带气旋型污染事件仅1 日个例, 因此在日变化特征中不予讨论。硫氧化率(RSO)和氮氧化率(RNO)[54]的计算公式见式1 和式2。

图7 不同季节各类型污染事件气象参数、PM2.5 及其主要成分和污染气体的平均日变化特征 Fig.7 Average diurnal variation of meteorological parameters, PM2.5, its major components, and gases during air pollution events under different synoptic circulation patterns during the four seasons

表3 不同天气型在不同季节污染期间PM2.5 硫氧化率、氮氧化率、有机碳、元素碳与相关参数的相关性 Table 3 Comparison of correlations between organic carbon, element carbon, secondary conversion rates and related parameters during different types of pollution events in four seasons

3 结 论

(2) 在大陆冷高压天气型控制下, 香港地区处于高压底部, 大范围的下沉运动造成静稳的大气环境, 有利于污染物的累积。与非污染期间相比, 污染事件期间PM2.5中二次水溶性无机离子与有机物占比都有增高。在秋、冬季的大陆冷高压型污染事件中, 硫氧化率、氮氧化率均与相对湿度有显著相关性, 表明前体物的非均相氧化反应是秋、冬季大陆冷高压型污染事件中二次水溶性无机离子的重要来源之一。但秋季污染事件中有机物的增长与光化学氧化反应有一定关系, 而在冬季, 稳定的大气环境也是关键因素之一, 较低的混合层高度容易造成各污染物在夜间积累, 从而造成两个季节中PM2.5相反的日变化特征。

(3) 在东北部热带气旋天气型控制下, 香港地区位于热带气旋南部, 受热带气旋外围下沉运动影响, 易造成严重持续性的空气污染事件。在夏、秋季污染事件的PM2.5中有机物的占比增幅最明显, OC/ EC 比值较高且均与O3呈现明显的正相关关系, 表明光化学氧化反应对二次有机物的生成贡献较大。

(4) 在南部热带气旋天气型控制下, 香港地区位于热带气旋北部, 受偏南气流影响。与东北部热带气旋型污染事件相比, 南部热带气旋型污染事件的PM2.5中二次水溶性无机离子的占比更高。夏季南部热带气旋型污染事件中OC/EC 比值与O3无明显相关关系, 碳质气溶胶之间良好的相关关系(R2=0.83)说明南部热带气旋型污染事件中大部分有机碳与元素碳同源, 二次有机物的含量少, 相比于东北部热带气旋影响下多日的污染过程, 南部热带气旋型污染事件持续时间短, 因此产生的二次有机气溶胶更少、碳质气溶胶的占比稍低。

感谢国家自然科学基金(41605114, 41875155) 以及环境与自然保护基金/惠洛克绿色基金(ECWW09EG04)对本研究的资助。感谢香港环保署提供的MARGA 数据、PM2.5的实时数据集, 美国国家海洋和大气管理局大气资源实验室提供的后向气流轨迹计算软件。此外, 非常感谢3 位审稿专家对于本文提出的详尽的修改建议。