春节期间宝鸡市区大气颗粒物粒径分布特征

周变红， 曹 夏， 张容端， 刘雅雯， 王 锦

（1.宝鸡文理学院地理与环境学院陕西省灾害监测与机理模拟重点实验室，陕西宝鸡 721013 2.中国科学院地球环境研究所气溶胶化学与物理重点实验室，西安 710061）

近些年来雾霾频繁发生，短时空气质量恶化已经引起人们的广泛关注［1-2］，以颗粒物为首要污染物的大气复合污染对人们的生产、生活以及身体健康造成严重的影响［3-4］. 中国大多数城市，如北京［5］、广州［6］、上海［7］等地区在过去10年均经历了霾增多事件，主要表现是颗粒物数浓度、PM2.5质量浓度增加，空气能见度降低. 国内外对于颗粒物数浓度均有研究，国外从20世纪90年代就开始了烟花爆竹燃放期间大气颗粒物粒径分布及其质量浓度的观测研究，并在此方面取得了许多研究结果［8-9］. Thakur B等［10］和Moreno T等［11］对印度Deepawali（万灯节）期间和西班牙瓦伦西亚Las Fallas期间烟花和篝火污染时的气溶胶进行收集，发现污染物浓度在烟花爆竹燃放时段高出其他时间段数倍，表明烟花对空气污染水平的贡献巨大；同时国外利用自动分级采样系统［12］和扫描电迁移率粒径度谱仪（SMPS）等［13］仪器对大气颗粒物的粒径分布进行观测，并分析其变化特征以及颗粒物与气象因子间的联系. 国内对大气颗粒物数浓度、颗粒物分布及其与气象因子关系的研究主要集中在长江三角洲［14-16］、京津冀［17］以及珠江三角洲［18-19］等经济发达地区. 沈丽娟等［14］利用嘉兴市2015年春节期间的监测数据，研究烟花爆竹燃放对不同功能区和不同大气污染物的影响；吴丹等［15］、卞慧湘等［16］、孟凡胜等［17］和韩冰雪等［18］分别利用APS、WPS、Grimm180和SMPS等仪器对气溶胶数浓度进行观测及谱分布特征研究，为认识气溶胶污染特征提供了依据. 还有研究利用PM2.5来反演气溶胶数浓度谱，如珠三角地区［19］. 2015年12月4日—2016年1月8日在西安交通大学曲江校区对颗粒物进行观测，研究发现阴霾日颗粒物数浓度比正常日有所增加，但其昼夜变化没有正常日明显［20］；Meng等［21］通过对沈阳2006年12月1日—2008年11月30日颗粒物数浓度分析，发现直径小于0.5 μm的颗粒可能是造成空气污染和不利健康影响的主要原因，且不利健康的影响可能随着颗粒物粒径的减小而增加. 李瑞芃等［22］研究不同天气条件下青岛春季大气颗粒物数浓度谱的分布，发现沙尘天气对粗颗粒物的影响较大.

宝鸡市大气污染的研究主要集中在水溶性无机离子的粒径分布［23］和黑碳气溶胶（Black carbon BC）质量浓度的研究［24］. 本研究通过对宝鸡市区颗粒物及同期气象因子的观测，分析了春节期间大气颗粒物质量浓度、数浓度的变化情况及其与同期气象因子的相关性，以期为宝鸡市区防污治霾提供科学支撑.

1 材料与研究方法

1.1 观测地点与时间

采样点设立在宝鸡市宝鸡文理学院新校区，距地面约20 m，采样点周围无明显工业源. 该观测点北面为渭河，南面为商业街，西面为住宅区，视野开阔. 于2018年2月13日—3月4日进行观测，其中2月15日—2月17日和3月2日—3月3日为烟花爆竹集中燃放时间，其余时间段为非烟花爆竹燃放期间.

1.2 采样仪器及数据质控

观测仪器为德国Grimm 公司生产的Grimm 180 颗粒物观测仪. 该仪器采用符合美国环境保护署（US EPA）标准的TSP 切割头，采样频率5 min一次，采样流速1.2 L/min. 该仪器基于激光散射原理，可获得31个粒径通道大气颗粒物的数浓度，仪器按照文献［25］标准进行日常检查和定期维护. 根据所观测的数据发现，粒径在10 μm以上的颗粒物数浓度极低，故文中研究仅对10 μm 以下的颗粒物数浓度进行统计，并参照姚青等［26］的方法，将其数浓度分为0.25～1 μm、1～2.5 μm 和2.5～10 μm 3 段，分别用PN0.25～1（亚微米粒子）、PN1～2.5（细粒子）和PN2.5～10（粗粒子）表示不同粒径的数浓度（个/L），不同粒径的颗粒物质量浓度（μg/m3）用PM10、PM2.5和PM1表示.

测量数据首先剔除仪器更换滤膜和停电时标记为坏点的值，计算小时均值和日均值时保证数据有效率大于75%，同期的风向、风速、降水量、气温、相对湿度等常规气象资料采用就近自动气象站数据，并严格控制质量.

2 结果与讨论

2.1 颗粒物质量浓度和数浓度日变化特征

图1为烟花爆竹燃放和非烟花爆竹燃放期间颗粒物质量浓度和数浓度的日内变化曲线. 由图1可以看出，烟花爆竹燃放和非烟花爆竹燃放期间，颗粒物质量浓度（PM10、PM2.5和PM1）和数浓度（PN0.25～1、PN1～2.5和PN2.5～10）均呈现出“双峰双谷”趋势. 10时颗粒物质量浓度和数浓度出现第一个峰值，主要是由于上班高峰期机动车尾气的排放，大气层稳定，垂直方向湍流输送比较弱；午后太阳辐射逐渐增强，地面增温较快，混合层高度升高，环境容量较大，垂直扩散条件较好，利于污染物的扩散和输送，15时达到最低值；20时达到第二个峰值，主要是由于下班高峰期车流量增多，烹饪活动开始；之后由于人为活动逐渐变少，颗粒物质量浓度和数浓度逐渐降低，5时出现另一个谷值. 烟花爆竹燃放期间，PM10、PM2.5和PM1的质量浓度分别比非烟花爆竹燃放期间高2倍、2.2倍和2.4倍左右；烟花爆竹燃放期间PN0.25～1、PN1～2.5和PN2.5-10分别比非烟花爆竹燃放期间高2.4倍、1.5倍和1.6倍，说明烟花爆竹的燃放对颗粒物质量浓度和数浓度均有影响，且对PN0.25～1和PM1影响较大.

图1 烟花爆竹和非烟花爆竹燃放期间颗粒物质量浓度和数浓度的日内变化曲线图Fig.1 Intraday variation curves of mass concentration and number concentration of particulate matter during the periods with or without fireworks and firecrackers

2.2 颗粒物质量浓度、数浓度及气象因子逐日变化

图2为观测期间相对湿度、能见度、气温和降水量的逐日分布图. 观测期间相对湿度的平均值51%±20%；平均气温-2.1 ℃；降水总量117 mm，共发生3次有效降水且均为中雨以上（≥10 mm），分别是2月19日（46 mm），2月20 日（17 mm）和3月4日（54 mm）；能见度为（11.1±5.0）km，最低能见度发生在2 月16 日（2.2 km）8 时，根据文献［27］统计，共有8 d为灰霾日，分别为2月13日—17日、27日、3月2日、3日和2月24日为沙尘天气且3月2日为元宵节.

观测期间PM10质量浓度平均值为（139.3±95.0）μg/m3，PM2.5质量浓度平均值为（88.8±61.4）μg/m3，PM1质量浓度平均值为（73.9±59.8）μg/m3；PM2.5/PM10比值为0.54±0.29，说明观测期间细粒子为主要污染物. 观测期间大气中颗粒物数浓度为115～1 831 209 个/L，平均为271 673 个/L.不同颗粒物中，粒径为0.25～1 μm 颗粒物数浓度最高，平均为812 032 个/L；1～2.5 μm次之，平均为2375个/L；2.5～10 μm最低，平均为614个/L. 颗粒物数浓度随粒径增大，呈现递减的趋势，即PN0.25～1＞PN1～2.5＞PN2.5～10. 由图3可看出，颗粒物质量浓度和数浓度的变化趋势基本一致. 2月13日—17日（霾日）颗粒物质量浓度和数浓度均较其他天气数值高，2月15日（除夕）和16日（春节）颗粒物质量浓度和数浓度增多主要与烟花爆竹的燃放有关；2月24日（沙尘日）PM10的质量浓度升高，PM2.5和PM1的质量浓度降低，颗粒物数浓度也呈现出相似的规律，即PN0.25～1减少，PN2.5～10增多；3月2日（元宵节）颗粒物质量浓度和数浓度较前一天上升，主要是与烟花爆竹的燃放有关.

图2 相对湿度、能见度、气温和降水量的逐日分布图Fig.2 Daily distribution of relative humidity，visibility，temperature and precipitation

图3 颗粒物质量浓度和数浓度逐日变化曲线图Fig.3 Daily variation curve of mass concentration and number concentration of particulate matter

2.3 春节期间颗粒物数浓度变化曲线

从观测时间中选取了2月13日0时—2月21日23时进行分析，观测期间小时颗粒物数浓度随时间的变化如图4所示. 15日（除夕）18时—20时颗粒物数浓度逐渐增多，这是因为该时间段是烹饪的高峰期，同时居民也开始燃放鞭炮；16日（春节）0时—2时颗粒物数浓度逐渐增加，16日6时—9时和16日18时—23时这两个时间段颗粒物数逐渐增多，17日也出现同样的变化趋势，这是由于这两个时间段是燃放烟花的高峰期.由观测数据可知，春节期间烟花爆竹燃放期段PN0.25～1的颗粒物数浓度比非春节期间增加2.5倍左右，这与青岛春节期间烟花爆竹燃放对粒径＜1.0 μm的细颗粒的贡献显著结果接近［28］. 同样，上海和北京等地也有类似结果［29］，烟花爆竹燃放时段PN1～2.5比非春节期间高1.3倍左右，PN2.5～10比非春节期间约高1.2倍. 2月18日—21日颗粒物数浓度较2月15日—17日相比大幅度下降，原因是2月18日开始，烟花爆竹的燃放逐渐减少.

图4 春节期间颗粒物数浓度的逐时变化曲线分布图Fig.4 Time-dependent curve distribution of particle concentration during the Spring Festival

2.4 颗粒物数浓度与气象因子分析

表1为宝鸡市区春节期间PN0.25～1、PN1～2.5和PN2.5～10与气象因子（相对湿度和风速）日变化进行Pearson相关性分析（SPSS14.0）的结果. PN0.25～1和PN1～2.5的日变化与相对湿度（RH）日变化呈显著正相关，相关系数分别为0.629和0.568，PN2.5～10与相对湿度（RH）无明显相关性. 表明相对湿度与细颗粒物间的相关性较强，主要是由于湿度均小于70%，且颗粒物具有吸湿性. 另外，大气中雾滴增加，使得细颗粒物加速增大沉降，故使得颗粒物浓度（PN0.25～1）上升最明显，这与杨志文［30］、郎凤玲［31］等研究结果一致；PN0.25～1、PN1～2.5和PN2.5～10均与风速呈显著负相关，相关系数分别为-0.714、-0.783 和-0.571，风速对细颗粒物影响更为显著.

宝鸡市风速风向玫瑰图如图5所示. 2018年2 月13 日—3 月4 日期间，主导风向是东南东风，风速较大. 风速为3.5～4.0 m/s的风向为东风、东南东风、东南风、和西北西风，风速为4.5～5.0 m/s的风向为东南东风，风速为4.0～4.5 m/s的风向为东南风、东南东风和西北西风. 偏东风会将东部的污染物传输到宝鸡，且宝鸡市西面、北面和南面地势高，偏东风出现时，容易造成污染物累积.

表1 颗粒物数浓度和气象因子日变化相关性分析Tab.1 Correlation analysis of intra-day variation of particle concentration and meteorological factors

图5 风速风向玫瑰图Fig.5 Wind speed rose diagram

2.5 春节期间后向轨迹分析

为能够清晰地看出春节期间宝鸡市区气团的运动轨迹，采用HYSPLIT模型对该区域2月14日—2月15日的气团后向轨迹进行分析（图6）. 分析表明，宝鸡市区2月14日—2月15日污染发生时气团主要来自于本地源的影响，在100 m高空气团来源于秦岭地区，气团基本在低空或近地面运动，500 m及1000 m高空气团2月14日基本表现为低空或近地面运动，2月15日0时—14时边界层高度较高且移动速度较快，说明春节期间宝鸡市区污染物主要是由于本地源的影响.

图6 宝鸡市2月16日0时36 h后向气团轨迹Fig.6 36 h backward trajectory of air particles arriving in Baoji at 00：00 February 16

3 结论

1）春节期间宝鸡市区颗粒物质量浓度和数浓度的日变化趋势基本相似，呈“双峰双谷”型，峰值分别出现在10时和20时，谷值出现在5时和15时. 烟花爆竹燃放期间PM10、PM2.5和PM1质量浓度比非春节期间高，分别高出2、2.2和2.4倍左右；PN0.25～1、PN1～2.5和PN2.5～10比非春节期间分别高出2.4、1.5和1.6倍左右.

2）春节期间宝鸡市区PM10、PM2.5和PM1的平均质量浓度分别为（139.3±95.0）μg/m3、（88.8±61.4）μg/m3和（73.9±59.8）μg/m3，PM2.5/PM10为0.54±0.29，表明宝鸡市区春节前后污染物以细颗粒为主. 春节期间大气颗粒物数浓度为115～1 831 209个/L，平均为271 673 个/L，粒径为0.25～1 μm、1～2.5 μm和2.5～10 μm的颗粒物数浓度平均值分别为812 032、2375个/L和614个/L，颗粒物数浓度随粒径增大，呈现递减的变化趋势. 春节烟花爆竹燃放期间PN0.25～1的颗粒物数浓度比非春节期间增加2.5 倍左右；PN1～2.5比非春节期间增加1.3 倍；PN2.5～10比非春节期间增加1.2倍.

3）PN0.25～1和PN1～2.5与RH 的日变化存在显著正相关，其相关系数是0.629 和0.568，RH 小于70%时，其与细颗粒物相关性较强；PN0.25～1、PN1～2.5和PN2.5～10均与风速均呈显著负相关，相关系数分别为-0.714、-0.783和-0.571；观测期间宝鸡市区的主导风向为东南东风，风速最高达到4.5～5.0 m/s，说明其受东郊区烟花爆竹燃放的影响较大.

4）气团运动轨迹表明，春节期间宝鸡市区大气污染主要是受本地源的影响.