Eu原子4f76p3/26d自电离过程的动力学特性

徐亚伟, 沈 礼, 戴长建

(天津理工大学理学院，天津 300384)

1 引 言

对Eu原子高激发态的研究已经引起了国内外广泛的关注，这是由于Eu原子具有半满填充的4f支壳层，这给对其理论及实验的研究带来了更多的挑战[1,2]. 对于Eu原子自电离态的光谱及其动力学过程的研究，不仅能够用于检验新量子理论，而且有利于激光分离同位素[3,4]、受控核聚变技术[5]的发展，这些技术对我国的经济、军事发展都有重要作用.

近年来，对稀土Eu原子4f76p1/2nl自电离过程的动力学特性已经进行了充分的研究，[6-9]包括自电离衰变BR和弹射电子AD，而对于Eu原子4f76p3/2nl自电离系列仅报道了的自电离总截面的信息[10，11]以及Eu原子4f76p3/2ns(n=7,8) 自电离衰变BR和弹射电子AD[12]. 这是由于4f76p3/2nl系列高出4f76p1/2nl自电离系列2851.8 cm-1，导致其有更多的衰变通道. 例如：不仅可以向6s+和5d+离子态衰变，还可以向6p1/2+离子态衰变. 所以，这两个不同的自电离系列在物理机制上将存在着非常大的差别，从而使相关的物理问题更加复杂，对其研究也更具挑战性. 为此，本文对尚未报道的Eu原子4f76p3/26d自电离衰变的BR和弹射电子的AD进行了系统的研究，不仅讨论了实现粒子数反转的可能性，为自电离激光器的研发提供实验数据，而且为新量子理论的发展奠定了实验基础.

2 实 验

2.1 实验装置

图1展示了用于测量Eu原子4f76p3/26d自电离态的衰变BR和弹射电子AD的试验装置图,此装置在文献中已有详细的介绍[13]. 该实验装置共包含三部分：激光产生系统，原子束制备系统和信号采集与分析系统.

图1 实验装置包括激光产生系统，原子束制备系统和信号采集与分析系统Fig. 1 Experimental setup composed of a laser system, an atomic beam system, and a data acquisition system

激光产生系统包括一台Nd:YAG固体激光器和三台用于将Eu原子三步共振激发到4f76p3/26d自电离态的染料激光器. 其中，染料激光器产生的激光线宽为0.2 cm-1，脉宽为5-8ns. 在实验过程中，为了确保Eu原子的激发顺序，需将每两台染料激光器之间的延迟控制在5-8ns.

原子束制备系统包括真空腔、原子炉以及温控装置. 原子炉中的Eu金属被直流电源加热，并利用铂-铑热电偶和温度控制仪监控原子炉的温度. 当炉温为750 K时，产生的Eu原子蒸汽被准直产生Eu原子束. 为了减少多普勒展宽效应，原子束方向与激光方向在作用区内垂直正交.

信号采集与分析系统包括电子透镜、微通道板(micro-channel plate, MCP)、荧光屏(phosphor screen, PS)、光电倍增管(photo multiplier tube, PMT)和电荷耦合器(charge coupled device, CCD). 4f76p3/26d自电离态的原子迅速衰变到4f76s+和4f75d+离子态，然后具有相同动能的弹射电子被电子透镜聚焦在MCP的相同半径位置处. 电子被MCP倍增和加速，然后与PS碰撞. PS产生的荧光由PMT和CCD收集. 来自PMT的信号由Boxcar集成并送入计算机进行进一步分析. 来自CCD的空间强度分布反映了弹射电子的三维速度分布影像，并且可以通过反阿贝尔变换[14]来重建.

2.2 实验原理

为了通过ICE技术和VMI技术获得Eu原子4f76p3/26d自电离态的光谱及其自电离衰变的BR和弹射电子的AD，分别设计了如下的激发路径：

路径Ⅰ.

路径Ⅱ.

路径Ⅲ.

路径Ⅰ，路径Ⅱ和路径Ⅲ是为了获得Eu原子4f76p3/26d自电离态而设计的，这三条路径扫描的能域是相同的，这是为了比较三条路径所获得的光谱图以确定自电离峰的总角动量J.[10]路径Ⅰ中，λ1=564.74 nm，λ2=528.69 nm，λ3在394 nm～402 nm范围内扫描；路径Ⅱ中，λ1=564.74 nm，λ2=529.07 nm，λ3在394 nm～402 nm范围内扫描；路径Ⅲ中，λ1=564.74 nm，λ2=529.61 nm，λ3在394 nm～402 nm范围内扫描.

由于处于4f76p3/26d自电离态的Eu原子极不稳定，其会快速地向能量较低的4f76s+和4f75d+离子态衰变，并伴随着Eu+和电子的产生，其示意图如图2所示. 此时，运用VMI技术对上述自电离过程弹射出的电子进行探测，即可来研究Eu原子4f76p3/26d自电离过程的动力学特性.

图2 激发路径示意图 Fig. 2 The schematic diagram of excitation path

3 结果与讨论

本章将首先结合Eu原子4f76p3/26d自电离态的光谱，对其自电离衰变BR在整个自电离能域内的变化规律进行讨论，然后进一步研究4f76p3/26d弹射电子AD以及各向异性参数在自电离能域内的变化规律.

3.1 4f76p3/26d自电离衰变BR

自电离态的光谱仅能给出自电离总截面的信息，而自电离衰变的分支比却可以提供自电离部分截面的信息. 因此，从Eu原子4f76p3/26d自电离态的光谱不能得出原子向各个离子态衰变的比例，而弹射电子的速度影像却能够提供[15, 16]. 为了获得自电离弹射电子速度影像，本实验采用了VMI技术. 如图3所示，是在一固定的能量点采集得到的VMI图像以及反Abel变换图像，通过对反Abel变换图像进行拟合，可以得到该能量点自电离弹射电子的能量分布(energy distribution, ED)光谱.

图3 Eu原子4f76p3/2 6d自电离态弹射电子速度影像及其ED分布. 其中(a)为原始图像, (b)为反Abel变换图像, (c)为能量分布图Fig. 3 The VMI images and the ED spectrum at the fixed energy of the 4f76p3/26d state. The original image (a), the Abel-inverted image (b), and the ED of ejected electron (c) to the final ionic states are illustrated.

由图3(a)可见，处于4f76p3/26d自电离态的原子可以向5d+(9D)，6s+(7S)和6s+(9S)三个离子态衰变，之所以没有电子衰变向4f76p1/2+，可能是由于4f76p3/26d自电离态属于该系列能量较低的自电离态. 图3(c)中可以看到两个6s环不能完全分辨，这是由于4f76p1/2(J=3)nd, 4f76p1/2(J=4)nd, 4f75d(7D)nl等自电离系列间的相互作用导致其能级结构比较复杂，对于确定4f76p3/26d自电离终态信息造成了影响.

为了测量4f76p3/26d自电离衰变的BR，第三步激光在4f76p3/26d自电离能域扫描. 自电离衰变的分支比是对ED光谱图进行曲面积分而得到的，本文主要讨论了不同J值的4f76p3/26d态的自电离衰变的分支比. 如图4所示，是Eu原子4f76p3/26d[J=1/2，3/2，5/2]自电离态的光谱(对应激发路径Ⅰ)和自电离衰变到各个离子态的分支比. 利用BR1，BR2，BR3分别代表Eu原子4f76p3/26d[J=1/2，3/2，5/2]自电离态向4f76s+(9S)，4f76s+(7S)，4f75d+(9D)离子态衰变的分支比.

图 4 4f76p3/26d[J=1/2，3/2，5/2]自电离态的光谱和自电离衰变到各个离子态的分支比. 其中，(a)4f76p3/26d自电离态的光谱，(b) BR1，(c) BR2 and (d) BR3Fig. 4 The spectrum and autoionization BR of the 4f76p3/26d [J=1/2, 3/2 or 5/2] states. (a)spectrum，(b) BR1，(c) BR2 and (d) BR3

由图4可见，在61700-61900 cm-1能域内BR3高于BR1和BR2，这意味着4f76p3/26d[J=1/2，3/2，5/2]自电离态的Eu原子大部分衰变到了4f75d+(9D)离子态，可见4f75d+(9D)离子态与4f76s+(9S)，4f76s+(7S)离子态形成了粒子数反转. 该能域的自电离概率也较高，而自电离概率较低的能域未发生粒子数反转，所以我们只需将第三步激光固定于自电离峰对应的波长位置，便能够提高粒子数反转的效率，这将为离子激光器的发展提供实验支撑. 图中虚线标示的光谱中的J值为3/2的峰的附近BR变化明显；而J=1/2，5/2的峰附近BR相对平缓. 下图给出了Eu原子4f76p3/26d[J=3/2，5/2，7/2]自电离态的光谱(对应激发路径Ⅱ)和自电离衰变到各个离子态的分支比.

图5 4f76p3/26d[J=3/2，5/2，7/2]自电离态的光谱和自电离衰变到各个离子态的BR. 其中，(a)4f76p3/26d自电离态的光谱，(b) BR1，(c) BR2 and (d) BR3Fig. 5 Autoionization BR and spectrum of the 4f76p3/26d [J=3/2, 5/2 or 7/2] states. (a)spectrum，(b) BR1，(c) BR2 and (d) BR3

在图5中，在61600-61700 cm-1以及61800-61900 cm-1能域内BR3高于BR1和BR2，这意味着4f76p3/26d[J=3/2，5/2，7/2]自电离态的Eu原子大部分衰变到了4f75d+(9D)离子态. 也就是说，实验中4f75d+(9D)离子态与4f76s+(9S)，4f76s+(7S)离子态形成了粒子数反转. 此外，图中虚线标示的光谱中自电离峰的附近BR3与BR1、BR2的变化趋势正好相反，BR3处于最大值时BR1、BR2正好处于谷底. 该现象与图4相同，第三步激光固定于自电离峰对应的波长位置时，粒子数反转的效率仍然最高. 如图6所示，是Eu原子4f76p3/26d[J=5/2，7/2，9/2]自电离态的光谱(对应激发路径Ⅲ)和自电离衰变到各个离子态的分支比.

图6 4f76p3/26d[J=5/2，7/2，9/2]自电离态的光谱和自电离衰变到各个离子态的BR. 其中，(a)4f76p3/26d自电离态的光谱，(b) BR1，(c) BR2 and (d) BR3Fig. 6 Autoionization BR and spectrum of the 4f76p3/26d [J=5/2, 7/2 or 9/2] states. (a)spectrum，(b) BR1，(c) BR2 and (d) BR3

在图6中，在整个扫描范围内BR3普遍高于BR1和BR2，这意味着4f76p3/26d[J=5/2，7/2，9/2]自电离态的Eu原子大部分衰变到了4f75d+(9D)离子态. 自电离态的Eu原子向4f75d+(9D)离子态衰变占总数将近50%，这意味着在实验中4f75d+(9D)离子态与4f76s+(9S)，4f76s+(7S)离子态形成了粒子数反转. 该现象与图4以及图5的现象不同，在该条路径的整个能域均能形成粒子数反转. 此外，图中虚线标示的光谱中峰的附近BR变化明显.

3.2 4f76p3/26d自电离弹射电子AD

由于自电离态极不稳定，将迅速衰变为离子并弹射出不同能量的电子，其过程为：

Eu+(Jc,πc)+e-(l,s,πe)

(1)

其中，J为总角动量，J0和π0为Eu原子4f76s6d Rydberg态的总角动量和宇称，γ为将Eu原子从该Rydberg态共振激发到自电离态的光子，Jγ和πγ为光子的总角动量的宇称，Jc和πc为离子实的总角动量和宇称，l，s和πe为弹射电子的轨道量子数、自旋量子数和宇称.

定义Jcs为离子实的总角动量Jc和弹射电子自旋角动量s的耦合结果，即：

Jcs=Jc+s

(2)

自电离过程遵循角动量守恒和宇称守恒原理，如下：

J=J0+Jγ=Jc+s+l=Jcs+l

(3)

π=π0πγ=πc(-1)l

(4)

众所周知，弹射电子AD的形式与其轨道量子数的取值相关[17]，即：

(5)

其中，lmax为弹射电子的最大轨道量子数，Pk(cosθ)为k阶勒让德函数，系数ak的表达式为：

(6)

符号[x]为(2x+1)1/2的缩写，其中x代表J,J `,l,l`，k. DJcslJ是约化偶极跃迁矩阵元，系数C代表了多个3j符号和6j符号的乘积，即：

(7)

前4个因子为3j符号，其余为6j符号. 根据上述公式，3j符号可以用来确定轨道量子数l的取值，经过计算得知k的取值主要依赖于第四个3j符号的取值：

(8)

其中m1，m0和m均表示磁量子数，根据角动量守恒，此3j符号中的第二行磁量子数相加必为0，它们有着同样的分母，并且有-J≤m0≤J, -k≤m1≤k, 和-J′≤m≤J′, 的取值范围. 最后确定k的取值范围取决于J，有0≤k≤2J. 本节将详细分析和讨论4f76p3/26d[J=3/2，5/2，7/2]自电离态的光谱与弹射电子AD的关系，所以J=7/2,那么0≤k≤7，再结合宇称守恒，可以确定k=6.

因此，可得到4f76p3/26d自电离态弹射电子AD的具体形式为：

(9)

其中，I0=4πa0代表了自电离总截面，而三个各向异性参数β=a2/a0, γ=a4/a0, ε=a6/a0则共同表征了自电离弹射电子的角分布AD. 图7给出了4f76p3/26d[J=3/2，5/2，7/2]自电离态的AD随能量的变化关系：

图7 Eu原子4f76p3/26d[J=3/2，5/2，7/2]自电离态向4f75d+(9D)离子态衰变时所对应的各项异性参数. (a)4f76p3/26d[J=3/2，5/2，7/2]自电离态的光谱，(b) β，(c) γ，(d) ε Fig. 7 The spectrum of the 4f76p3/26d state and spectra of the anisotropy parameters relating to the 4f75d+ (9D) ionization limit. (a) Spectrum, (b) β, (c) γ and (d) ε

如图7所示，Eu原子向4f75d+(9D)离子态衰变时，β，γ和ε分别在0.3～0.9、-0.2～0.3、-0.1～0.1之间波动. 可以看出β比γ和ε大2～3倍. 这表明，γ和ε对AD影响较小，并且β随着能量的变化波动幅度比较大，因此推断其对于AD的拟合影响大于γ和ε，即Legendre多项式的高阶项对实验结果的影响力较小.

由图7可知，各项异性参数β对弹射电子AD影响较大，但我们还是将γ和ε考虑进来，这是由于这两个参数产生的影响会导致自电离衰变弹射电子AD产生一些精致结构. 接下来展示自电离弹射电子AD随能量的变化规律.

图8 Eu原子4f76p3/26d[J=3/2，5/2，7/2]自电离态向4f75d+(9S)离子态衰变时弹射电子角分布示例Fig. 8 Spectrum of the 4f76p3/26d[J=3/2，5/2，7/2] states and the AD of 4f76p3/26d states related to 4f75d+ (9S) ionization limit

如图8所示，Eu原子4f76p3/26d[J=3/2，5/2，7/2]自电离态向4f75d+(9S)离子态衰变时弹射电子角分布示例. 由图中可以明显看出， Eu原子4f76p3/26d自电离态在不同自电离几率处呈现出不同的AD形式，其物理解释为：弹射电子AD的形状可能与跃迁初态与连续态之间的耦合强度有关[18]. 非峰尖位置自电离的概率较低，可能导致AD图样的多样化.

4 结 论

结合ICE与VMI技术，首次研究了Eu原子4f76p3/26d自电离衰变BR和弹射电子AD. 通过分析发现，自电离衰变的BR在自电离峰的位置与自电离光谱之间存在联系. 在自电离峰附近，大部分Eu原子衰变到4f75d+(9D)离子态，从而形成粒子数反转，这将为离子激光器的发展提供实验支撑. 此外，本文还对Eu原子4f76p3/26d [J=3/2，5/2，7/2]态的自电离弹射电子AD的各项异性参数、自电离弹射电子AD图样随能量变化的规律进行了分析. 得出以下结论：各项异性参数中β参数起主导作用，即Legendre多项式中阶数越大影响越小，但高阶多项式不可忽略.