不同时间尺度气象要素与空气污染关系的KZ滤波研究
2018-10-29张洁琼王雅倩孙艳玲马振兴
张洁琼,王雅倩,高 爽,陈 莉,毛 健,孙艳玲,马振兴,肖 健,张 辉*
不同时间尺度气象要素与空气污染关系的KZ滤波研究
张洁琼1,王雅倩1,高 爽1,陈 莉1,毛 健1,孙艳玲1,马振兴1,肖 健2,张 辉1*
(1.天津师范大学地理与环境科学学院,天津 300387;2.天津市津南区气象局,天津 300350)
空气污染状况受气象要素和污染源排放的共同影响,为了评估大气污染控制措施的效果,需将由污染源排放的浓度数据分离出来.本文利用KZ滤波方法将天津市6个监测站点2015~2017年逐日的O3、PM2.5和PM10浓度资料和6个同期气象数据分解为长期分量、短期分量和季节分量,计算各分量对原始时间序列方差的贡献.采用逐步回归法建立O3及颗粒物3种分量与相应尺度气象要素的线性模型.结果表明,上述3种污染物浓度数据经分解后,季节分量对总方差贡献最大,其次为短期分量;气温和相对湿度是影响O3季节和短期分量的主要气象因素,其中温度占主导地位,且呈现正相关,与相对湿度呈负相关;风速、气压、降水与颗粒物的短期及季节浓度变化呈负相关,相对湿度与之呈正相关,温度与短期分量呈正相关、与季节分量的变化呈负相关;经逐步回归消除气象影响的PM10的长期分量有波动下降的趋势,PM2.5浓度在2017年年初有所上升,其余部分有下降趋势,O3长期分量浓度有所上升;这几年间颗粒物污染控制措施的效果较为显著,O3污染有所加重.
KZ滤波法;气象要素;空气污染物;天津市
近年来,随着一系列环保措施的开展,大气污染的状况有所改善,但是相对于发达国家,形势依旧严峻.2016年环境质量公报显示京津冀地区首要污染物为PM2.5、O3和PM10的天数分别占污染总天数的63.1%、26.3%和10.8%[1].因此本研究选取的大气污染物为PM2.5、PM10及O3.在空气质量长期变化中,污染源排放不容忽视[2],但由气象条件引起的空气污染浓度变化往往存在多时空尺度、高影响及快速变化的特点[3],因此评估气象要素对空气质量的影响极其重要.2017年正值“大气十条”收官之年,大气污染治理的效果显著,但是该效果是由于控制措施使得污染物排放总量减少还是受到有利气象条件的影响,需进一步探究.
在气象条件对空气质量影响的定量评估方面,国外学者进行了很多研究[4-7],在该领域应用较为广泛的方法是KZ滤波统计方法[7-8],他们将污染物的时间序列分解为不同周期对应的分量从而进行定量的分析.澳大利亚[9]、西班牙[10]等地的一些学者利用KZ滤波方法主要研究近地层O3的浓度变化趋势.此外还利用KZ滤波方法以及Haslett- Raftery算法对NO2和PM10的时间序列进行了评估[9],这两种方法几乎得到了相同的结论.国内现有的研究主要是利用KZ滤波方法将空气污染指数(API)时间序列进行分解[11-12],但是在不同时间尺度上气象要素对大气污染物特别是O3和颗粒物浓度的影响在已有的研究中涉及较少.
本研究基于KZ滤波方法对天津市2015~2017年的O3、PM10及PM2.5的逐日资料及同时期气象要素的时间序列进行分解,得到不同时间尺度上(短期、季节、长期)污染物浓度的变化,以此分析原始浓度的变化主要受到何种尺度的影响;同时,建立不同尺度上污染物与气象要素的逐步回归模型,进一步消除了O3、PM2.5和PM10长期序列中气象变量的影响,分析气象要素对不同时间尺度上污染物的影响.
1 材料与方法
1.1 监测站点与数据
为保证污染物监测数据可以与气象数据相匹配,选取了天津市的6组站点,其依据是同一区县内空气质量监测点与气象站点距离最近的一组点,如图1所示.
本研究中选择2015年1月1日~2017年12月31日的PM2.5、PM10及O3期间的逐日数据进行分析,数据来源于中国环境监测总站的全国城市空气质量实时发布平台(http://beijingair.sinaapp.com).其中,本研究使用的PM2.5与PM10数据是原始数据集中的日平均浓度数据,O3数据是日最大8h平均浓度数据.由于航天路监测点部分数据缺失,故该点选取2015年1月~2017年4月的数据进行分析.所用的气象数据来源于天津市气象局,主要包括2015~2017年逐时的气温、气压、降水、风速和相对湿度这5个气象要素.本研究中分析的气象要素有日平均气压(PA)、日平均气温(TA)、日平均相对湿度(RH)、日降水量(Pre)及日平均风速(WNDA),上述要素均通过整理原始数据集得到.
图1 监测站分布和分类
1.北辰科技园区;2.第四大街;3.永明路;4.航天路;5.汉北路;6.团泊洼
1.2 研究方法
本研究为了分析空气质量趋势,探讨气象数据对O3、PM2.5以及PM10数据的影响,利用KZ滤波方法将天津市O3、PM2.5、PM10及同时期气象要素原始时间序列进行分解,之后对分解后的数据进行统计分析.大气污染物及气象数据可以被适当的过滤技术分解[7],具体表现为:
() =() +() +() (1)
式中:()是原始时间序列;()、()和()分别是长期、季节和短期分量,短期分量是由于天气系统及短期污染排放变化引起,时间尺度为1d~3周;季节分量是由于太阳角度变化引起的污染源和气象条件的季节变化,时间尺度为1a;而长期分量则是由于污染排放总量、污染物运输、气候、政策或经济活动等因素引起的变化,时间尺度一般大于1a.
KZ滤波方法主要是通过R软件中的kza程序包实现,它是经次迭代与点滑动平均的低通滤波[13],其计算公式如下:
式中:A为经过一次滤波后的时间序列,为序列的时间间隔(本文采样的时间间隔为天);为滑动窗口变量,表示参与滑动的各时间点;为对A进行滤波时其两端的滑动窗口长度,滑动窗口长度=2+1;为输入的原始序列,原始时间序列滤波后的结果作为下次的滤波输入再次进行计算,以此迭代计算次,最终得到滤波结果KZ(m,p),滤波后的结果其单位与原始时间序列单位相同,时间间隔与滑动窗口长度单位均为.通过调整滤波参数与可以控制不同尺度过程的滤波,下式表示滤波结果KZ(m,p)将波长小于N的高频波滤除,即有效滤波宽度满足如下[13]:
´1/2£N (3)
用公式(3)来决定有效滤波的宽度.根据公式(3),KZ(15,5)滤波器(滑动窗口长度为15[]且进行了5次迭代[])将周期小于33d(15×51/2£33)的波动滤除,即有效滤波大约为33d.
将气候和空气质量数据应用于KZ(15,5)过滤器,提取的时间序列表示为基线分量,基线分量定义为长期分量和季节分量的总和:
Baseline() = KZ(15,5)=()+() (4)
数据的长期趋势可以通过选择较大滑动窗口长度的KZ滤波器获得[6],通过使用KZ(365,3)滤波器从数据中提取长期分量,有效滤波宽度大约为632d,约1.7a,即该分量是将原始序列中周期小于632d (365×31/2£632)的波动滤除:
() = KZ(365,3)(5)
在上述分量分离之后,可以计算季节和短期分量.
() = KZ(15,5)-KZ(365,3)(6)
() =()-KZ(15,5)(7)
由于本研究要同时考虑几个气象要素,所以使用逐步回归的分析方法来探索空气质量与气象要素之间的关系.该方法是通过SPSS预测分析软件19版实现,将已分解的不同时间尺度的污染物浓度数据和已分解的对应的气象要素引入逐步回归,利用该软件生成O3、PM10、PM2.5的统计模型,只有满足0.05显著性水平的条件才被接受.
PM2.5、PM10及O3的时间序列经过KZ滤波分解后仍受到气象的影响,线性的逐步回归是消除气象影响的有效手段[14],故我们采用逐步回归方法来评估气象要素对空气质量的影响,得出了PM2.5、PM10和O3在95%置信水平上的统计模型,并给出了相应的解释方差[15](variance explained)(%).其中,解释方差的计算方法如下[13]:
式中:VE为解释方差;var()为PM2.5、PM10和O3的原始时间序列的方差;varε为残差序列方差.一般而言,残差序列越小,则解释方差越大,参与模型构建的气象要素对PM2.5、PM10和O3时间序列解释能力及影响程度也就越大.
2 结果与讨论
2.1 KZ滤波分析结果
使用KZ(15,5)滤波方法可以从逐日的气象变量中滤除掉短期分量,使用KZ(365,3)过滤方法可以提取长期分量,随后,就可以推算出季节分量.依据上述方法,分别将PM2.5(图2)、PM10(图3)及O3(图4)的原始时间序列分解.
我国在2016年实施的《环境空气质量标准》[16]中规定PM2.5及PM10浓度日均值限值分别为75, 150µg/m3,O3日最大8h平均浓度的限值为160µg/m3.但如图2中的原始序列所示,2015年~2017年所有监测站测得的PM2.5的值都超出该范围很多,有些甚至在冬季超出该规定值将近5倍;冬季污染较为严重的站点的PM10浓度接近该规定值的3倍(图3);夏季污染较为严重的站点的O3浓度也在浓度限值的1.5倍左右(图4).
对于PM10来说,它的长期分量有波动下降的趋势(图3),PM2.5浓度(图2)在2017年1、2月有所上升,其余季节有下降趋势,O3(图4)长期分量浓度有所上升.天津市PM2.5和PM10的短期分量均存在明显振幅,最大振幅分别为-130~+210和-154~+270,主要集中在-50~+50,O3的短期分量的波动也具有类似的趋势,即污染排放在短期内相对稳定,其波动主要由当地的天气变化引起.在本研究中,由排放源与气象条件的变化引起季节分量随时间变化的波动同样较为明显.
图2 经KZ滤波方法分解的天津市24h平均PM2.5时间序列
图3 经KZ滤波方法分解的天津市24h平均PM10时间序列
图4 经KZ滤波方法分解的天津市日最大8hO3时间序列
Fig.4 Decomposition of a daily maximum of 8-hr moving average O3time-series by the KZ filter in Tianjin
对于PM2.5和PM10而言,它们的季节分量在冬季和春季出现波峰,这主要是由于北方冬季供暖以及春季沙尘现象造成的.在非供暖期的夏季由于气温高,雨水较多,空气对流强烈,有助于污染物的扩散和沉降,因此出现了波谷,另外,在冬春交替的时候,也出现一个较小的波谷,这可能与供暖期结束且还未受到沙尘天气影响有关.此外,如图2、图3所示,在2017年5月4日~5日期间,颗粒物浓度出现一个峰值,这是由于该时段天津受到一次强沙尘天气过程的影响,PM10质量浓度达到六级严重污染的级别,PM2.5浓度同样有所增加,也达到重度污染的水平,该过程在短期、季节、长期分量中均有所体现.对于O3的季节分量,则出现与颗粒物浓度变化相反的结果,春末夏初时O3浓度达到最高,此后开始下降,夏末秋初又会出现一个次峰,后逐渐下降到冬季达到最低.贾梦唯等[17]的研究也得到了类似的结论.
为了识别每个时间分量对原始空气质量数据的贡献,计算出生成的各个时间序列对原始数据总方差贡献(表1).长期分量、短期分量和季节分量在理想情况下相互独立,即原始序列的方差应等于3分量方差之和[10].如表1所示,3种污染物对总方差的贡献中最大的是季节分量,对于PM2.5、PM10而言,长期分量总方差贡献最低.PM2.5及PM10时间序列的波动主要是由于污染源和气象条件的季节性变化造成的.O3的季节分量对总方差的贡献最大是与它的成因相关的,由于太阳照射在很大程度上可以影响O3本身浓度[18],同时,对流层顶折叠引发平流层对流层交换是春季对流层O3增加的重要源[19-20].故O3的季节变化特征较为明显.
表1 空气质量数据各分量对其总方差贡献
2.2 气象要素对污染物浓度的影响
经KZ滤波分解后的时间序列仍然受到部分气象要素的影响,而多元线性逐步回归是进一步消除气象要素的有效手段[14].表2给出了经逐步回归后得到的统计模型,所示的结果取决于所分析的分量、所考虑的污染物和所选择的空气质量监测点.对于O3而言,长期分量的解释方差最高,其次是季节分量,就这两者而言,数据的可变性可以由5个气象变量来解释,从41.75%~99.45%不等.PM2.5及PM10仍然是长期分量的解释方差最高,其次是短期分量.O3相对于PM2.5和PM10,解释方差的百分比较低,这说明3种污染物中,受气象要素影响最大的是O3.
本研究中,由于污染物浓度的波动很大程度上受到季节分量和短期分量的影响,因此在分析气象要素对污染物浓度的影响时,重点关注季节分量和短期分量的回归模型.对于O3而言,平均气温(TA)和平均相对湿度(RH)是主要气象影响因素,其中温度的系数相对最大,说明其占据主导地位,且为正相关;相对湿度的系数为负,数值较小,说明它对O3影响较小,且呈现一定的负相关性.气象因子与O3的关系研究中,不同地区略有差异,结论大致相同.安俊琳等[21]、程念亮等[22]、齐冰等[23]认为,O3与紫外辐射、气温成正比,与相对湿度、降水成反比.
如表2的回归模型所示,PM2.5及PM10的浓度变化受到风速、温度、气压、相对湿度和降水的共同影响.就单站点而言,气象条件如风速、相对湿度等与颗粒物浓度变化有着明显的相关性[24].其中风速(WNDA)在本研究监测点位季节分量的回归方程中与颗粒物浓度呈现负相关,且相关性最高.风速主要决定了污染物传输的速率,在水平方向上,随着风速增大,大气污染物扩散稀释作用增强,颗粒物浓度随之降低,反之,在风速较小时,颗粒物容易大量累积,浓度就越高[25].研究区旱风同期和大面积的季节性裸露农田为颗粒物的排放提供了气象条件和物质条件,当风速增大到一定的程度时,可能会造成二次扬尘,使得空气中颗粒物浓度增加[26],这可能是在逐步回归中部分系数出现正值的原因.与O3不同,季节分量里温度与PM2.5和PM10浓度呈负相关,但短期分量时为正相关.气压(PA)呈现一定的负相关,根据前人的研究可知,气温和气压[27]的垂直分布可以决定大气污染物在垂直方向的扩散,它们主要是通过影响大气结构的稳定性来间接影响颗粒物稀释与扩散.此外,如果有逆温层存在时,气温升高,有利于大气稳定,使得污染物聚集在近地面从而浓度增加.郭利等研究发现,PM10质量浓度与气压的Spearman相关系数为-0.416,呈现负相关[15].
表2 经逐步回归后的空气质量数据的短期、季节及长期分量的回归模型
Table 2 Regression model of the air quality data concerning the short-term, seasonal and long-term components by the method of stepwise regression
分量物质监测点回归模型解释方差(%)P 长期分量PM2.5112263.421-12.722T+0.041P-12.002PA+2.433R+20.136W97.08<0.01 21795.024-3.394T-1.253P-1.779PA+1.445R+19.393W84.86<0.01 38679.145-8.149T-3.104P-8.248PA+0.597R-67.907W90.23<0.01 410827.806-10.51T-1.565P-10.321PA+0.547R-72.345W97.91<0.01 57399.067-7.123T-3.631P-7.121PA+0.918R-24.343W97.44<0.01 617715.615-15.216T-2.151P-16.961PA+0.5R-96.658W94.95<0.01 PM1016926.377-7.656T+0.04P-6.599PA74.87<0.01 27386.831-8.703T-6.033P-7.284PA+2.762R+40.78W88.51<0.01 38034.792-9.171T-1.6P-7.702PA+0.616R83.62<0.01 46619.671-8.43T-1.966P-6.44PA+1.89R+27.304W94.78<0.01 58379.1-9.587T-5.65P-8.207PA+2.308R+27.979W90.70<0.01 614011.649-14.637T-13.609PA+1.586R+27.337W92.43<0.01 O31-13310.62+14.924T+0.028P+12.913PA-0.896R+56.661W97.50<0.01 25577.393-0.742T-7.949P-5.321PA-0.251R-23.561W92.42<0.01 38794.688-2.049T-14.149P-8.444PA+0.381R-49.817W96.87<0.01 48315.884-3.477T-3.109P-7.831PA-0.808R-37.998W99.45<0.01 514924.357-6.565T-12.26P-14.325PA-76.64W94.18<0.01 610386.321-3.035T-9.773PA-1.645R-106.752W88.84<0.01 短期分量PM2.510.02-3.175PA+1.329R+4.717T-10.58W43.21<0.01 20.002-2.314PA+1.005R+5.959T-6.647W42.75<0.01 3-0.004-2.565PA+0.963R+5.128T-11.316W41.82<0.01 40.296-2.568PA+1.209R+5.757T-10.28W40.19<0.01 5-0.025-1.948PA+1.1R+5.16T-5.959W40.30<0.01 6-0.012-3.003PA+1.193R+5.152T-12.784W40.64<0.01 PM1010.095-5.049PA+1.037R+4.179T-12.84W25.51<0.01 20.018-3.921PA+0.579R+6.859T-7.671W21.93<0.01 30.205-4.411PA+0.752R+5.915T-10.537W23.17<0.01 40.006-4.253PA+0.894R+7.123T-14.648W34.48<0.01 50.011-3.442PA+0.724R+6.766T-7.921W21.83<0.01 6-0.077-5.201PA+0.811R+4.48T-9.285W21.28<0.01 O31-0.067+5.72T-0.62R-4.196W+0.695P23.20<0.01 2-0.037+5.151T-0.527R+3.925W+0.837PA-0.28P22.41<0.01 3-0.032+5.633T-0.433R-2.528W+0.739PA18.76<0.01 4-0.008+3.675T-0.427R+2.907W+0.53PA14.82<0.01 50.097+5.581T-0.559R+0.736PA15.99<0.01 60.02+4.508T-0.569R15.32<0.01
续表2
分量物质监测点回归模型解释方差(%)P 季节分量PM2.510.126-31.942W+0.484R-2.451T-0.002P-1.524PA29.71<0.01 20.281-22.494W+0.611R-1.401T-1.172P-0.831PA29.85<0.01 30.298-31.833W+0.66R-1.928T-1.129P-1.19PA31.65<0.01 40.21-34.313W+0.79R-2.322T-1.214P-1.471PA39.88<0.01 50.284-21.401W+0.776R-1.666T-0.994P-1.062PA30.40<0.01 60.212-34.154W+0.453R-1.915T-1.473P-1.541PA25.15<0.01 PM1010.267-36.526W-1.904PA-2.215T10.44<0.01 20.219-23.618W-1.732P-1.731PA-1.549T8.21<0.01 30.151-39.025W-1.404P-2.36PA-2.584T12.42<0.01 40.399-43.723W-1.952P-2.299PA-2.555T+0.476R26.92<0.01 50.552-26.868W-1.277P+0.237R9.39<0.01 60.097-28.972W-1.833P5.46<0.01 O310.17+3.753T-0.591R-6.168W48.36<0.01 2-0.14+3.088T-0.517R-0.548P43.65<0.01 3-0.016+3.672T-0.429R-0.561P47.96<0.01 4-0.036+3.15T-0.379R-0.855P+7.156W+0.478PA41.75<0.01 5-0.163+3.419T-0.378R43.68<0.01 60.158+3.892T-0.45R-0.99P47.09<0.01
注: 1-北辰科技园区;2-第四大街;3-永明路;4-航天路;5-汉北路;6-团泊洼;PA-日平均气压;-日平均气温;-日平均相对湿度;-日降水量;-日平均风速.
由逐步回归模型可知,季节和短期分量中相对湿度的系数和其他气象要素相比虽然值较小但是均为正数,这说明相对湿度和颗粒物之间呈现正相关,以往研究表明,由于水汽可以吸附空气中亲水性微小颗粒物,故随着空气相对湿度的增加,吸附的颗粒物增多[27],因此颗粒物浓度增加,污染加剧.另外,降水(Pre)的系数为负,说明其与颗粒物浓度呈现一定的负相关性,主要原因是部分悬浮颗粒物作为凝结核聚集水汽并落下,同时随着雨水的降落,悬浮在空气中的部分颗粒物也被随之冲刷,使得大气中颗粒物浓度降低[28].张玮等人的研究表明颗粒物浓度随相对湿度增加而增加,当相对湿度大于75%后,由于该状态下更易发生降水使得颗粒物开始浓度下降[29].张淑平等也有类似的研究结果[30].
图5为PM2.5、PM10和O3长期分量数据和根据逐步回归的气象变量的最佳模型计算的3种污染物的比较.分析可得,这2组数之间的2均在0.747以上,这说明使用该回归模型的拟合效果较好.如图所示,航天路空气质量站的原始长期分量和经过计算调整的O3长期数据之间差异最低,这也是预期的结果,因为在表2中的5个气象变量已经解释了O3长期分量数据的99.45%的变化.经逐步回归消除了气象因素对长期分量的影响,得到了由污染源排放产生的浓度变化.如图5可知,天津市对于PM10来说,它的长期分量有波动下降的趋势,PM2.5浓度在2017年1、2月有所上升,其余季节有下降趋势,O3长期分量浓度有所上升.这说明近几年间对大气颗粒物的减排效果较好,对O3的治理还需进一步加强.
3 结论
3.1 研究表明,KZ滤波方法可以较好的将天津市O3、PM2.5及PM10的浓度数据分离为短期、季节、长期3种时间尺度上的分量,其中长期分量对总方差的贡献最小,其次为短期分量,对总方差贡献最大的是季节分量.这表明天津市PM2.5、PM10和O3随时间序列的波动主要是由污染源的季节变化和气象条件引起的.
3.2 气温(TA)和相对湿度(RH)与O3之间存在较好的相关性,它们是影响O3季节和短期分量的主要气象因素,其中温度占主导地位,呈现正相关,相对湿度呈一定的负相关.而PM2.5和PM10的短期及季节浓度变化与风速、气压、降水呈负相关;与相对湿度呈正相关;温度与PM2.5和PM10的短期分量呈正相关,与季节分量的变化呈负相关.
3.3 经逐步回归消除气象因素对长期分量的影响,得到由于污染源排放产生的浓度变化.PM10的长期分量有波动下降的趋势.PM2.5浓度在2017年1、2月有所上升,其余部分有下降趋势,O3长期分量浓度有所上升.说明在“大气十条”实施的这几年间颗粒物污染总量有所下降,控制措施的效果较为显著,O3污染在这几年间有加重趋势,对其的治理还需进一步加强.
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Study on the relationship between meteorological elements and air pollution at different time scales based on KZ filtering.
ZHANG Jie-qiong1, WANG Ya-qian1, GAO Shuang1, CHENG Li1, MAO Jian1, SUN Yan-ling1, MA Zhen-xing1, XIAO Jian2, ZHANG Hui1*
(1.School of Geographic and Environmental Sciences, Tianjin Normal University, Tianjin 300387, China;2.Tianjin Jinnan Meteorological Bureau, Tianjin 300350, China)., 2018,38(10):3662~3672
Air pollution condition is affected by meteorological elements and emissions from air pollution sources. In order to evaluate the effect of air pollution control measures, we need to separate the contributions from air pollution sources. In this study, the KZ filter was used to decompose the time series of three pollutants including O3, PM2.5and PM10as well as time series of several meteorological factors into long-term, short-term and seasonal components. Data of air pollutants were collected from six air quality monitoring sites in Tianjin during 2015~2017. The contribution of each component to the total variance of the original air quality data was calculated. Stepwise regression was used to establish the relationship between air pollutants (O3, PM2.5and PM10) and meteorological variables for each time scale. Our results showed that seasonal component contributed most to the total variance, followed by short-term component. Temperature and relative humidity were the major factors affecting seasonal and short-term changes of O3. Temperature was positively correlated with short-term component. Relative humidity was negatively correlated with the seasonal component of O3; Wind speed, air pressure and precipitation were negatively correlated with particle concentrations at short-term and seasonal time scales. Relative humidity was positively correlated with them. Temperature was positively correlated with short-term component of particles, and was negatively correlated with seasonal component. Long-term concentration of PM10showed a downward trend after removing the effects of meteorological factors. The concentration of PM2.5increased in early 2017, and for the rest of the study time periods, its concentration showed a downward trend. The long-term concentration of O3was increased during the studied years. We can conclude that the effect of particulate pollution control measures was significant. However, the pollution of O3was aggravated.
KZ filter;meteorological elements;air pollutant;Tianjin
X16
A
1000-6923(2018)10-3662-11
张洁琼(1994-),女,甘肃天水人,天津师范大学硕士研究生,主要从事空气颗粒物污染与防治研究.
2018-03-13
国家重点研发计划青年项目(2016YFC0201700);天津市科技计划项目(16YFXTSF00330);天津市应用基础与前沿技术研究计划青年基金资助项目(16JCQNJC08600)
* 责任作者, 副教授, zhang_hui69@163.com