北京市无风天人体高度的PM2.5、PM10变化特征及扩散机制研究*

葛秀秀 熊黑钢 张 南 朱忠鹏 石雪颖 周晓曦

(1.新疆大学资源与环境科学学院，教育部绿洲生态重点实验室，新疆 乌鲁木齐 830046； 2.北京联合大学应用文理学院，北京100083)

北京市无风天人体高度的PM2.5、PM10变化特征及扩散机制研究*

葛秀秀1熊黑钢2#张 南1朱忠鹏1石雪颖1周晓曦1

(1.新疆大学资源与环境科学学院，教育部绿洲生态重点实验室，新疆 乌鲁木齐 830046； 2.北京联合大学应用文理学院，北京100083)

为了解无风天情况下PM2.5、PM10的人体暴露水平及扩散机制，对人体呼吸高度的PM2.5、PM10浓度及近地面不同高度处的温度、相对湿度进行连续监测，分析了垂直温度梯度、相对湿度的相对变化速率对PM2.5、PM10浓度的影响，并利用回归分析法建立PM2.5、PM10浓度与不同高度处温度、相对湿度的单、多变量回归模型，从中选取最优回归模型。结果表明：(1)晴天的PM2.5、PM10浓度在研究时段(9:00—21:00)内总体呈先降低再升高的趋势，而阴天、小雨天PM2.5、PM10浓度呈多峰变化，起伏较大；晴天不同高度的温度差异大，阴天、小雨天温度差异相对较小；晴天不同高度的相对湿度曲线总体均呈U型分布，相较而言，阴天及小雨天各层的相对湿度曲线波动较大；(2)垂直温度梯度是影响晴天PM2.5、PM10扩散的主要原因，相对湿度变化是影响颗粒物扩散的另一重要因素。(3)PM2.5、PM10浓度的单、多变量最优回归模型表明，低污染晴天，温度是影响颗粒物扩散的主要因素，高污染晴天则主要受相对湿度的影响，介于上述两种污染状况之间时，PM2.5、PM10浓度不仅受各层相对湿度的控制，还受到温度的影响。阴天PM2.5、PM10浓度的最优回归模型相对复杂，模型精度不及晴天。

PM2.5PM10无风天 扩散机制

随着经济的快速发展，城市空气污染形势越来越严峻。燃煤源、机动车尾气、土壤风沙尘、建筑尘、冶炼尘、城市扬尘和二次颗粒物等大气污染物的排放是造成城市空气污染的根本原因[1_2]。然而，局地气象条件是影响空气污染物聚集、扩散的决定性因素。短期内在空气污染物排放量变化不大的前提下，不同的气象条件(如温度、湿度、风速、风向、逆温、降水等)可使地面污染物浓度相差几十倍乃至几百倍，气象条件对空气污染的影响不容小觑[3_4]。

目前，已有很多学者对气象条件与空气污染物的关系进行研究，并取得了一系列成果。通过对现有文献梳理可知，颗粒物浓度与温度呈负相关，与相对湿度呈正相关[5_7]；较高的相对湿度有利于颗粒物在水气上附着，使得颗粒物浓度增加[8]；当低空有逆温层存在时，大气状态十分稳定，阻止了近地面空气中的水气和污染物向四周扩散，使得污染加重，逆温层的生消过程与污染物浓度有较好的相关性[9]，且颗粒物浓度还与逆温层强度、厚度呈正相关[10_11]；大风天(沙尘天除外)和大雨天颗粒物浓度低，空气质量好[12]，而严重污染天气主要出现在地面附近为软风或静风等不利于污染物扩散的情况下[13]。现有研究很少考虑局地温度、相对湿度变化对PM2.5、PM10的影响，且研究数据多来源于城市空气质量观测站，仪器高度一般大于15 m，而人体呼吸高度的PM2.5、PM10浓度与人体健康的关系更为密切，更能体现室外人群实际PM2.5、PM10暴露水平。因此，本研究以北京市为研究对象，重点考察了无风天气下人体呼吸高度处的局地垂直温度梯度、相对湿度变化速率对PM2.5、PM10浓度的影响，探讨其扩散机制，为北京市大气颗粒物污染的合理评价和有效治理提供科学依据。

1 研究区概况

研究区位于朝阳区奥林匹克公园北屯路与国家体育场北路之间的景观大道(海拔47.0 m)，属于中轴景观大道中心区，研究区长约450.0 m，宽60.0 m，路面材质为灰色花岗岩。周围有大型地下车库、地下商业街、下沉花园以及地铁奥林匹克公园站的出站口，是人流集散的重要区域。途经人群主要包括3大类：(1)全国各地及北京市的游客；(2)附近居民；(3)北京市上班族。根据谭文娜等[14]的统计分析，3类人群分别占总人数的71.5%、19.9%、8.6%，是研究人体呼吸高度处PM2.5、PM10浓度变化的理想地点。

2 研究方法

2.1 试验设计

2.1.1 PM2.5、PM10浓度的观测

选用两台美国Metone公司生产的E_BAM粒子监测仪测量空气中颗粒物质量浓度，一台用于监测PM2.5，另一台用于监测PM10，考虑到行人主要在路旁行走，仪器架设在景观大道边。为避免两台仪器抽气泵相互影响，两台仪器架设点相距约6.0 m，颗粒物测定高度为2.0 m。通过现场观察，研究区在夏季8:00前人数较少(约50人)，8:00—12:00时段人数平稳上升至小高峰(约80人)，12:00—16:00时段人数降低至约30人，18:00后人数增幅最大，20:00前后达到高峰(约600人)。因此，设定试验观测时间为9:00—21:00，监测步长1 h，于2014年7月31至8月7日连续观测，其中8月1日因仪器故障，测量数据不全，8月4日大雨未观测，未对这两天的数据进行统计处理。

2.1.2 不同高度气象条件的观测

空气温度数据采集：为了解温度梯度变化对PM2.5、PM10的影响，分别利用E_BAM粒子监测仪配备的温度传感器及QUEST QT_36型(美国3M公司)综合热指数监测仪测量空气温度，E_BAM粒子监测仪温度传感器设置高度为1.7 m，可以避免对采样头进气产生影响，测量步长为1 h；QUEST QT_36型综合热指数监测仪架设在两台E_BAM粒子监测仪的中间，依据人体腹部、脚踝高度，分别在距地面1.0、0.1 m的高度进行观测，测量步长也为1 h。

地面温度数据采集：采用美国Raytek公司生产的ST20红外线测温仪分别测量两台E_BAM粒子监测仪的地面温度，测量步长为1 h，每次测量5次，取平均值。

相对湿度数据的采集：相对湿度由QUEST QT_36型综合热指数监测仪的湿度传感器测量，测量步长设置为1 h，测量高度分别为1.7、1.0、0.1 m。

2.2 数据处理

由于观测期内风速均小于0.5 m/s，因此可以忽略风速对颗粒物浓度的影响。鉴于PM2.5、PM10浓度在不同天气条件下差异明显[15_16]，故将观测期间分为晴天(8月2日、8月6日、8月7日)、阴天(7月31日、8月5日)、小雨天(8月3日，降水量0.5 mm)，并参照《环境空气质量指数(AQI)技术规定(试行)》(HJ 633—2012),把晴天划分为高污染(8月2日)、较高污染(8月7日)、低污染(8月6日)3种类型，以此讨论无风、不同天气条件下颗粒物浓度与垂直温度梯度、相对湿度相对变化速率的关系。

垂直温度梯度计算见式(1)，相对湿度、颗粒物浓度的相对变化速率计算分别见式(2)、式(3)：

VT=(T0_T1.7)/1.7

(1)

SR=|R2_R1|/(Δt·R1)

(2)

图1 不同天气条件下PM2.5、PM10与各层温度随时间的变化Fig.1 Variation of PM2.5,PM10 and vertical temperature with time under different weather conditions

Sp=|c2_c1|/(Δt·c1)

(3)

式中：VT为垂直温度梯度，℃/m；T0、T1.7分别为地面及1.7 m高度处的温度，℃；SR为相对湿度的相对变化速率，h_1；R2、R1分别为研究时段结束和起始时刻的相对湿度，%；Δt为研究时段时长，h；SP为颗粒物质量浓度的相对变化速率，h_1；c2、c1分别为研究时段结束和起始时刻的颗粒物质量浓度，μg/m3。

利用EXCEL、SPSS统计分析软件对野外所采集的数据进行整理、相关性分析和建模。

3 PM2.5、PM10与温度、相对湿度的关系

3.1 PM2.5、PM10与垂直温度梯度的关系

不同天气条件下，PM2.5、PM10与不同高度处温度的变化见图1。由图1(b)、图1(e)、图1(f)可见，8月2日、8月6日、8月7日上午PM2.5、PM10浓度总体呈降低趋势，这是因为晴天时地面通过吸收太阳辐射而不断增温，并以辐射、传导和对流方式把热传给空气，空气温度随之不断升高，由于下层温度高、上层温度低，从而产生空气对流，导致PM2.5、PM10浓度不断降低。由于地面吸收太阳辐射先进行自身增温，再向外辐射加热空气，地面温度在14:00时达到最高，而空气温度峰值出现时间略有延后，该时段PM2.5、PM10的浓度处于一天中的相对低值。此后，随着太阳辐射减弱，地面温度迅速下降，空气温度也不断降低，且地面温度下降速率大于空气温度下降速率，对流运动减弱，颗粒物扩散能力受到抑制，PM2.5、PM10浓度逐渐升高。

将3个晴天的垂直温度梯度进行对比分析，结果见图2。由图2可见，8月6日垂直温度梯度波动最大(1.47～7.52 ℃/m)，其次为8月7日，垂直温度梯度在1.53～7.12 ℃/m，8月2日垂直温度梯度波动最小，在0.94～5.38 ℃/m。与之相应的，颗粒物浓度也呈现出8月6日变化幅度最大，8月2日变化幅度最小的趋势，可见垂直温度梯度越大，空气流动性越强，PM2.5、PM10浓度变化越快。这是因为8月2日为高污染天气，空气透明度差，太阳辐射到达地面前多被空气中的气溶胶离子折射或反射，因此地面增温、降温缓慢，垂直温度梯度小，空气对流弱，从而颗粒物扩散速率小；而8月6日为低污染天气，空气透明度好，地面增温、降温快速，垂直温度梯度大，空气对流加强，有利于颗粒物扩散。另外，由于PM2.5粒径更小，更容易受到气流运动的影响，因此，在同一时段内PM2.5的相对变化速率基本上都大于PM10。总之，垂直温度梯度是影响晴天PM2.5、PM10扩散的主要原因。

图2 8月2日、8月6日、8月7日的垂直温度梯度变化Fig.2 Variation of vertical temperature gradient of August 2，August 6 and August 7

由图1(a)、图1(c)、图1(d)可见，阴天、小雨天由于受到云层遮挡，地面吸收的太阳辐射减少，因此温度的梯度变化相对晴天较小，8月5日甚至有长时段逆温层出现，说明大气趋于稳定状态，颗粒物浓度的扩散受到一定程度的抑制，PM2.5、PM10浓度变化不及晴天明显。

简述之，晴天PM2.5、PM10浓度总体呈先降低再升高的趋势，而阴天、小雨天PM2.5、PM10浓度呈多峰变化，起伏较大。晴天各层空气温度差异大，阴雨天温度差异相对较小。晴天条件下，垂直温度梯度越大，空气流动性越强，颗粒物浓度变化速率越快，PM2.5粒径较小，其浓度的相对变化速率较PM10更快。

3.2 PM2.5、PM10与相对湿度的关系

不同天气条件下，PM2.5、PM10与不同高度处相对湿度的变化见图3。由图3(b)、图3(e)、图3(f)可见，晴天不同高度处的相对湿度曲线总体均呈U型分布，上午各层相对湿度均呈下降趋势，PM2.5、PM10浓度随之降低，这是因为温度升高使饱和蒸汽压增大，造成相对湿度不断减小，不利于大气中吸湿性颗粒物的二次转化[17]。14:00时温度垂直梯度基本最大(见图2)，相应地，相对湿度在14:00—15:00左右达到最小值，颗粒物浓度也降至较低水平；午后随着气温的降低，空气水分增多，相对湿度曲线呈上升趋势，一些极细的颗粒由于吸湿效应使本身含液量增加，粒子涨大，从爱根核膜态转化为积聚态[18]，造成空气中颗粒物质量浓度增加。本研究以15:00为界，分别计算9:00—15:00时段与15:00—21:00时段的相对湿度、颗粒物浓度的相对变化速率，取两时段的平均值作为当天相对湿度、颗粒物浓度的相对变化速率。鉴于晴天不同高度处相对湿度差异较小，且变化趋势十分一致，本研究以1.7 m高度为代表，研究相对湿度的相对变化速率对颗粒物浓度的影响。经计算，8月2日、8月6日、8月7日相对湿度的相对变化速率分别为0.09、0.22、0.10 h_1，PM2.5的相对变化速率分别为0.08、0.28、0.19 h_1，PM10的相对变化速率分别为0.06、0.20、0.14 h_1，颗粒物浓度相对变化速率与相对湿度相对变化速率一致，均表现为8月6日>8月7日>8月2日。究其原因，8月6日，空气透明度好，温度变化迅速，导致相对湿度变化较快，由于颗粒物的吸湿效应，造成颗粒物浓度变化速率大；而8月2日空气透明度差，温度变化缓慢，导致相对湿度、颗粒物浓度变化也相对缓慢。可见，相对湿度变化是影响颗粒物扩散的又一重要原因。

与晴天相比，阴天及小雨天各层相对湿度曲线的波动较大。由图3(a)、图3(d)可见，阴天条件下，温度较低且升温缓慢，相对湿度较高，水气对大气中颗粒物具有吸附作用，促使颗粒物凝聚，常造成较重的颗粒物污染。由图3(c)可见，小雨天14:00—15:00时出现少量降雨，颗粒物浓度在15:00达到小高峰。根据孙向田等[19]的研究，夏季降水小于5 mm时污染物浓度增大，与本研究结果相符。

图3 不同天气条件下PM2.5、PM10与各层相对湿度随时间的变化Fig.3 Variation of PM2.5,PM10 and vertical relative humidity with time under different weather conditions

4 PM2.5、PM10最优回归模型的建立

为进一步深入探讨人体呼吸高度颗粒物浓度的扩散机制，以PM2.5、PM10质量浓度为因变量Y，不同高度处的温度(Tx，x为参数采集高度)、相对湿度(Rx)为自变量，分别进行单变量线性回归分析和多元逐步回归分析，建立不同天气条件下PM2.5、PM10的单、多变量回归模型，并从中选取最优回归模型。由于阴天(8月5日)、小雨天(8月3日)的最优回归模型P均大于0.05，不具统计学意义，在此不予讨论。

4.1 单变量最优回归模型

不同天气条件下PM2.5、PM10的单变量最优回归模型见表1。由表1可见，3个晴天的单变量最优回归模型都达到了极显著水平(P<0.01)，且相关系数均大于0.75。8月2日、8月6日、8月7日的颗粒物浓度分别与R0.1、T1.0、R1.7建立了最优回归模型，说明低污染晴天(8月6日)，空气透明度好，地面加热迅速，空气温度对颗粒物浓度影响较大，而高污染晴天(8月2日)和较高污染晴天(8月7日)的颗粒物浓度主要受相对湿度影响。阴天条件下，PM2.5、PM10的单变量最优回归模型的P分别为0.019 0、0.009 6，相关系数分别为0.406 6、0.471 3，说明最优回归模型的精度和拟合效果不如晴天理想。

表1 不同天气条件下PM2.5、PM10的单变量最优回归模型

表2 不同天气条件下PM2.5的多变量最优回归模型

表3 不同天气条件下PM10的多变量最优回归模型

4.2 多变量最优回归模型

PM2.5、PM10的多变量最优回归模型分别见表2、表3。可见，不同天气条件下PM2.5、PM10的多变量最优回归模型均达到极显著水平，相对而言，阴天的最优回归模型自变量多，较为复杂。晴天8月2日的PM2.5、PM10与不同高度处的相对湿度建立了最优回归模型，8月6日的PM2.5、PM10则与不同高度处的温度建立了最优回归模型，而8月7日PM2.5、PM10的最优回归模型由不同高度处的相对湿度以及温度共同构建。由此可见，低污染晴天，温度是影响颗粒物扩散的主要因素，高污染晴天则主要受相对湿度的影响，介于上述两种污染状况之间时，PM2.5、PM10浓度不仅受各层相对湿度的控制，还受到温度的影响。此外，3个晴天的最优回归模型相关系数为8月6日>8月7日>8月2日，说明垂直温度梯度越大、相对湿度的相对变化速率越大，最优回归模型的精度越高。

5 结 论

(1) 晴天的PM2.5、PM10浓度在研究时段(9:00—21:00)内总体呈先降低再升高的趋势，而阴天、小雨天PM2.5、PM10浓度呈多峰变化，起伏较大；晴天不同高度的温度差异大，阴雨天温度差异相对较小；晴天不同高度的相对湿度曲线总体均呈U型分布，相较而言，阴天及小雨天各层的相对湿度曲线波动较大。

(2) 垂直温度梯度是影响晴天PM2.5、PM10扩散的主要原因，相对湿度的相对变化速率是影响颗粒物扩散的另一重要因素。晴天条件下，垂直温度梯度越大，空气流动性越强，不同高度处的相对湿度相对变化速率越大，对人体呼吸高度PM2.5、PM10浓度的影响越大，尤其是粒径较小的PM2.5。

(3) PM2.5、PM10浓度的单、多变量最优回归模型表明，低污染晴天，温度是影响颗粒物扩散的主要因素，高污染晴天则主要受相对湿度的影响，介于上述两种污染状况之间时，PM2.5、PM10浓度不仅受各层相对湿度的控制，还受到温度的影响。阴天PM2.5、PM10浓度的最优回归模型相对复杂，模型精度不及晴天。

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StudyonthevariationcharacteristicofPM2.5,PM10atthebodyheightinbreezelessdayofBeijinganddiffusionmechanism

GEXiuxiu1,XIONGHeigang2,ZHANGNan1,ZHUZhongpeng1,SHIXueying1,ZHOUXiaoxi1.

(1.InstituteofResourcesandEnvironmentScience,XinjiangUniversity,KeyLaboratoryofOasisEcology，MinistryofEducation,UrumqiXinjiang830046;2.CollegeofArtsandSciences，BeijingUnionUniversity,Beijing100083)

In order to understand the human exposure level and diffusion mechanism of PM2.5and PM10in the breezeless day,the PM2.5,PM10concentration at body respiration height and the temperature and relative humidity at different height near the ground were continuous monitored,the effects of vertical temperature gradient and relative humidity changing rate on PM2.5and PM10concentration were analyzed. Finally,the regression analysis was used to establish the univariate and multivariate regression models of PM2.5and PM10concentration using temperature and relative humidity at different altitudes,and the optimal regression model was selected. The results showed that: (1) the concentration of PM2.5and PM10in sunny days showed a trend of decrease first and then rise again during the study period (9:00_21:00),while on cloudy and rainy days,the concentrations of PM2.5and PM10were multi_peaked and undulating. The difference of temperature in sunny days was greater,and the temperature difference in rainy days was relatively small,the relative humidity curves at different altitudes in sunny days were showed an overall U_shaped,in contrast,the relative humidity curves in cloudy and light rainy days fluctuate greatly. (2) The vertical temperature gradient was the main reason for PM2.5and PM10diffusion in sunny days,and the relative humidity changing rate was another important factor. (3) Optimal univariate and multivariate regression models of PM2.5,PM10showed that in low_pollution sunny days,the temperature was the main factor affecting the spread of particulate matter,high_pollution sunny days were mainly affected by the relative humidity,between the two kinds of pollution,PM2.5,PM10were affected by both relative humidity and temperature. The optimal regression model of PM2.5and PM10in cloudy day was relatively complex,and the precision of model was less than that of sunny days.

PM2.5; PM10; breezeless day; diffusion mechanism

10.15985/j.cnki.1001_3865.2017.01.013

2016_04_10)

葛秀秀，女，1991年生，硕士，研究方向为大气环境与人体健康研究。#

。

*国家自然科学基金资助项目(No.41271185)；北京市属高等学校高层次人才引进与培养计划项目(No.IDHT20130322)。