长春市净月区和朝阳区采暖期与非采暖期大气颗粒物的分布特征及来源分析*

赵兴敏 毛艺颖 杨 扬 王瑶佳 赵兰坡

(吉林农业大学资源与环境学院，吉林省商品粮基地土壤资源可持续利用重点实验室，吉林 长春 130118)

长春市净月区和朝阳区采暖期与非采暖期大气颗粒物的分布特征及来源分析*

赵兴敏 毛艺颖 杨 扬 王瑶佳 赵兰坡

(吉林农业大学资源与环境学院，吉林省商品粮基地土壤资源可持续利用重点实验室，吉林 长春 130118)

分别在采暖期和非采暖期采集了长春市净月区与朝阳区的大气颗粒物，研究其污染特征的差异，并进行了形貌分析。结果表明：(1)净月区采暖期与非采暖期PM2.5平均质量浓度分别为144.86、87.10μg/m3，PM10平均质量浓度分别为149.07、138.72μg/m3；朝阳区采暖期与非采暖期PM2.5平均质量浓度分别为234.48、110.01μg/m3，PM10平均质量浓度分别为275.07、147.50μg/m3。整体上，非采暖期大气颗粒物浓度低于采暖期。(2)无论是采暖期还是非采暖期，净月区PM2.5与PM10浓度均明显低于朝阳区。(3)净月区采暖期大气颗粒物来源主要是柴油尾气、燃煤源与生物质燃烧；非采暖期，机动车尾气、建筑扬尘、土壤扬尘与某些工业排放对大气颗粒物贡献较大。朝阳区大气颗粒物来源较净月区复杂，这与两个区不同的地理位置和不同功能有直接的联系，建筑扬尘对于朝阳区大气颗粒物的含量有较大的影响。

采暖期 非采暖期PM2.5PM10扫描电镜

大气颗粒物的成分是影响能见度、云的形成和人类健康的重要因素[1]。在城市，尤其是大城市，大气颗粒物是主要污染物之一，成为环境监测和治理的一个重点[2]。大气颗粒物尤其是细颗粒物被认为是最复杂的大气污染物[3]1_2，近年来细颗粒物来源复杂且污染问题严重这一现象愈加的凸显出来[4]。相对而言，PM2.5因其粒径较小和比表面积较大，更易富集有毒物质，对人体健康的危害远比粗颗粒物大，近年来备受关注[5_6]。颗粒物越细，进入人体呼吸系统也越深，危害也越大[7]，能引发和加重呼吸系统疾病[8]。PM2.5会导致动脉斑块沉积、引发血管炎症和动脉粥样硬化，最终导致心脏病或其他心血管问题[9]。研究表明，PM2.5浓度水平在污染源与天气条件的综合影响下，呈现出秋冬季浓度偏高、春夏季浓度偏低的变化特点，并且由于采暖的影响在冬季达到浓度的最高值[10_12]。不论是全北京还是局部区域，颗粒物浓度的月变化曲线均呈单峰单谷型，且总体趋势基本相同，均在1月达到波峰最高值[13_14]。每当有降水时，颗粒物浓度均会有较大的下降，空气质量均有较大程度提高[15]。同一城市的不同采样点或各类功能区的监测站所测得的颗粒物浓度高低各不同[16_18]，不同功能区浓度分布也反应了不同人为源的贡献[19_20]。

近年来，随着工农业的发展、汽车保有量的迅猛增加，大气环境承担了较重的污染负荷。尤其在京津冀、长三角和珠三角等地区[21_23]，雾霾天气的出现频次增加。长春市也于近几年秋冬季节相继出现了雾霾天气。这可能是因为秋收时节，玉米秸秆焚烧时产生大量不完全燃烧的黑烟，城市热岛的存在引起空气在城市上升、在郊区下沉，郊区空气循环进入城市，秸秆焚烧的黑烟颗粒物循环进入城市大气环境，在适当的气压和大气湿度等条件下形成雾霾天气。另外，长春市位于北纬43°05′～45°15′、东经124°18′～127°05′，居北半球中纬度北温带，春季干燥多风，冬季寒冷漫长，这就导致冬季采暖期较长，且采暖主要以燃煤为主，产生大量的细小颗粒物，这部分细小颗粒物对大气污染具有很大的贡献。本研究主要对长春市净月区与朝阳区采暖期与非采暖期的大气颗粒物的总体污染水平及其分布特征等进行对比分析研究，阐明大气颗粒物中细颗粒物的贡献，并根据扫描电镜图像分析其来源，有利于更清楚地认识在较长采暖期中大气颗粒物的分布特点和主要来源，为东北地区主要城市冬季采暖期大气污染的防控提供重要的理论支撑。

1 样品采集及研究方法

选取无大风、无雨雪、湿度小于85%的晴朗天气进行样品的采集，以使样品具有代表性(因为大风时段环境空气中颗粒物浓度通常会较低，而高湿度条件下PM2.5浓度会由于SO2转化速率的加快而增加，这是因为SO2在湿度较大的大气中，在烟尘中金属离子作用下会发生催化氧化反应，形成酸雾)。于2013年11月至2014年11月在长春市净月区和朝阳区选择点位采集大气颗粒物样品。净月区所属功能区为生活、文教机关以及风景区，采样地点为吉林农业大学资源与环境学院楼顶，采样高度距地面约18 m，此点附近无较大污染源且通风较好，共采集样品72 d，共计得到有效样品144个(PM2.5与PM10)。朝阳区所属功能区为文教、机关、交通以及生活商业混杂区，采样地点为长春市前进大街与卫星路交汇处某办公楼6楼楼顶，采样高度距地面约18 m，此点为朝阳区的政治文化中心，共采集样品53 d，共计有效样品106个(PM2.5与PM10)。

采样仪器均为KB_120F型智能TSP_PM2.5中流量采样器。采样流量均为100 L/min，从9：00采样至次日9：00，每次连续采样24 h，仪器自动记录采样体积和时间，并由仪器读出相应天气的温度与湿度。采样滤膜均为玻璃纤维滤膜，采集PM2.5的滤膜为半径4.5 cm的圆形玻璃纤维滤膜，采集PM10的滤膜为外半径3.6 cm、内半径1.0 cm的环形玻璃纤维滤膜，采样前将滤膜在马弗炉中450 ℃下灼烧5 h，以消除可能存在的挥发性成分对分析结果的影响。然后，置于干燥器中24 h，用精度为0.000 1 g的精密天平称量。采样完成后再将玻璃纤维滤膜置于干燥器中24 h后称量，之后利用差减法得到颗粒物质量。同时，利用采样体积计算PM2.5和PM10含量。

分别选取净月区、朝阳区采暖期的12月与非采暖期的6月的PM2.5样品进行扫描电镜分析。具体操作为：采样完成后先进行颗粒物浓度的测定，之后再取出部分进行图像分析，用镊子将玻璃纤维滤膜的一小块轻轻撕下，使用导电胶将其黏贴到铝制扫描电镜样品桩上，在高真空下镀金，然后在SSX_550型扫描电镜下进行观测(放大倍数根据能看清楚颗粒物的形态为准，1 000～3 000倍)。

2 结果与讨论

2.1 净月区与朝阳区采暖期和非采暖期PM2.5和PM10日平均浓度变化特征

净月区采暖期和非采暖期PM2.5和PM10日平均质量浓度见图1。采样点获得的数据与长春自动站公布的浓度数据相比差异不大。净月区采暖期(采样期为2013年11月至2014年3月)PM2.5日平均质量浓度为46.48～273.75 μg/m3，测量有效天的日超标率为71%；PM10日平均质量浓度为72.54～320.78 μg/m3，测量有效天的日超标率为42%。非采暖期(采样期为2014年4月3日至7月19日)PM2.5日平均质量浓度为32.91～148.24 μg/m3，测量有效天的日超标率为56%；PM10日平均质量浓度为71.59～228.43 μg/m3，测量有效天的日超标率为37%。

总体上，采暖期空气质量较差。PM10日平均质量浓度基本均超过《环境空气质量标准》(GB 3095—2012)中二级标准日平均限值(150 μg/m3)；PM2.5日平均质量浓度基本均超过GB 3095—2012中二级标准日平均限值(75 μg/m3)，尤其在在12月17日(176.49 μg/m3)、12月21日(237.67 μg/m3)、12月23日(273.75 μg/m3)PM2.5日平均质量浓度更高。

图1 净月区采暖期和非采暖期 PM2.5和 PM10的日平均质量浓度Fig.1 Daily average concentration of PM2.5 and PM10 during heating and non_heating period in Jingyue District

非采暖期，PM2.5在4月7日(137.08 μg/m3)和4月30日(123.56 μg/m3)有明显的上升，是由于当天风力较小，分别为1、0级，不利于污染物的扩散导致浓度上升；PM2.5在6月15日(32.91 μg/m3)有明显的降低是由于雷阵雨过后，空气得到了净化；PM2.5在6月25日(116.17 μg/m3)略有升高是由于即将步入夏季，晴朗的夜间有逆温现象存在，使低层大气较稳定，不利于污染物扩散；PM2.5在7月19日(148.24 μg/m3)升高是由于校园北门(距离采样点约200 m)正在改造导致建筑扬尘较严重。

朝阳区采暖期和非采暖期PM2.5和PM10日平均质量浓度见图2。朝阳区采暖期(采样期为2014年10月8日至11月28日)PM2.5日平均质量浓度为93.73～424.37 μg/m3，测量有效天的日超标率为92%；PM10日平均质量浓度为121.04～458.08 μg/m3，测量有效天的日超标率为63%。非采暖期(采样期为2014年4月14日至9月26日)PM2.5日平均质量浓度为46.23～290.19 μg/m3，测量有效天的日超标率为72%；PM10日平均质量浓度为68.02～352.26 μg/m3，测量有效天的日超标率为59%。

2.2 净月区与朝阳区采暖期和非采暖期PM2.5和PM10月平均浓度变化特征

净月区采暖期和非采暖期PM2.5和PM10月平均2013年11月，净月区刚进入采暖期，PM2.5和PM10月平均浓度还不是很高，低于GB 3095—2012中二级标准日平均限值。2013年12月气温骤降，供暖需求增加，燃煤量骤然上升，导致了PM2.5和PM10月平均浓度明显增加，并且12月下旬节假日较多，校园内部及周边人群活动增加，车流量增加，对颗粒物浓度贡献增大。2014年1、2月PM2.5和PM10月平均浓度减少，这主要是由于1月进入传统节日——春节，学校、部分工厂企业等放假或减缓生产速度，且相当一部分人群选择返回家乡过节，这都使得燃料消耗量减少，加之降雪天气对空气又起到了净化作用；到2月气温逐渐回暖，供暖需要减弱，此时积雪尚未融化，又对地表的尘土等具有覆盖的作用，使得大气颗粒物浓度继续保持较低的水平。2014年3月PM2.5和PM10月平均浓度有回升的趋势，这主要是由于3月积雪融化，地面灰尘增多并伴有大风天气，地面扬尘导致大气颗粒物浓度升高。

图2 朝阳区采暖期和非采暖期 PM2.5和 PM10的日平均质量浓度分布Fig.2 Daily average concentration of PM2.5 and PM10 during heating and non_heating period in Chaoyang District

质量浓度如图3所示。整体上，采暖期PM2.5和PM10月平均浓度大于非采暖期。可能是采暖期燃煤产生了大量的大气颗粒物；非采暖期PM2.5和PM10月平均浓度整体变小，这是因为太阳辐射逐渐增强，温度和气压升高，降雨逐渐增多，大气不稳定，容易发生对流，颗粒物较易扩散[24]。

图3 净月区采暖期与非采暖期PM2.5和 PM10月平均质量浓度Fig.3 Monthly average concentration of PM2.5 and PM10 during heating and non_heating period in Jingyue District

2014年5月至6月中旬PM2.5和PM10月平均浓度明显降低，主要是因为进入雨季，长春市降水频繁，降水会净化空气，并且风速大有利于污染物的扩散，使得颗粒物浓度有明显降低。2014年6月末和7月中旬PM2.5和PM10月平均浓度有明显上升的趋势是由于天气转晴，大气稳定不利于污染物的扩散，导致颗粒物浓度有回升的趋势。

朝阳区采暖期与非采暖期PM2.5和PM10月平均质量浓度见图4。对比图3和图4可以看到，无论是采暖期还是非采暖期，净月区PM2.5与PM10月平均浓度均明显低于朝阳区，这是因为净月区内有5A级风景区——净月潭公园，并且包含众多高校，植被覆盖率高，而朝阳区位于经济文化交流的市中心，人为活动频繁、车流量繁多以及市政建设均对颗粒物浓度产生重要的影响。

注：2014年9月数据与8月类似，此处不另作统计。图4 朝阳区采暖期与非采暖期PM2.5和 PM10月平均质量浓度Fig.4 Monthly average concentration of PM2.5 and PM10 during heating and non_heating period in Chaoyang District

2.3 净月区和朝阳区采暖期和非采暖期PM2.5和PM10平均浓度比较

根据测得的PM2.5和PM10日平均质量浓度，计算得出PM2.5和PM10在整个采样期间的平均质量浓度，结果见表1。净月区PM2.5平均质量浓度从采暖期到非采暖期降低了27.76 μg/m3，PM10降低了10.35 μg/m3；朝阳区PM2.5平均质量浓度从采暖期到非采暖期降低了124.47 μg/m3，PM10降低了127.57 μg/m3。长春是汽车工业基地，煤炭是其工业和采暖的主要能源[25]，煤炭的不充分燃烧会产生大量颗粒物[26]。研究表明，PM2.5在PM10中所占的比值为冬季最高[27]，也就导致了采暖期PM2.5浓度均高于非采暖期，采暖期主要以细颗粒污染源为主[28]。

表1 净月区与朝阳区采暖期和非采暖期PM2.5和 PM10平均质量浓度

2.4 采暖期和非采暖期PM2.5的形貌特征及来源分析

净月区采暖期与非采暖期PM2.5的扫描电镜图见图5。采暖期颗粒物较多，毛绒状的聚合体黏附在玻璃纤维滤膜上，存在链状的聚合体，有的是单独成链，有的则是老化的一次颗粒物大片聚合在一起成团状，其来源主要是柴油尾气、燃煤源与生物质燃烧[3]32。夹杂在玻璃纤维滤膜中的还有球状颗粒物，有大有小，有的表面光亮呈透明状，并且表面光滑无其他黏附物，有的则是不透明、表面粗糙并黏附其他细小颗粒物。同时，还可以观察到有块状颗粒，表面粗糙，可能是老化的一次颗粒物，主要是燃煤与生物质燃烧对其贡献较大[3]33。

与采暖期相比可以看出，非采暖期黏附在玻璃纤维滤膜上的毛绒状聚合体明显减少，玻璃纤维滤膜的形貌更加清晰，夹杂在玻璃纤维滤膜中球状的颗粒物基本不可见，取而代之的是局部规则和不规则块状粒子的数量明显增多，主要是风起扬尘、建筑扬尘和土壤风沙尘对此贡献较大[3]34_36。

朝阳区采暖期与非采暖期PM2.5的扫描电镜图见图6。非常多毛绒状的聚合物黏附在玻璃纤维膜上，整体上看呈现出致密的“蜘蛛网”状态。在扫描电镜下进一步观察可以看到，每一条玻璃纤维分支上都黏附着不规则链状的颗粒物，另外还可见老化的一次颗粒物形成较大的链状聚集体和球形颗粒物。结合朝阳区采样地点位置的实际，机动车尾气、燃煤、生物质燃烧、风起扬尘与某些工业排放对颗粒物的组成贡献较大[3]32_33。

图5 净月区采暖期与非采暖期PM2.5的扫描电镜图Fig.5 SEM of PM2.5 during heating and non_heating period in Jingyue Distrcit

图6 朝阳区采暖期与非采暖期PM2.5的扫描电镜图Fig.6 SEM of PM2.5 during heating and non_heating period in Chaoyang Distrcit

与采暖期相比可以看出，非采暖期颗粒物含量明显减少，除了仍有呈链状的颗粒物外，出现了不规则状粗粒子和局部规则粒子，这可能是典型的矿物粒子或是表面发生反应而残留结晶物的矿物粒子，又或是生物碎屑。机动车尾气、建筑扬尘、土壤扬尘与某些工业排放对此贡献较大[3]34_36。

比较图5和图6发现，朝阳区的颗粒物含量无论采暖期与非采暖期均比净月区高；朝阳区颗粒物的形态种类要多于净月区，并且在朝阳区多见成团聚状的链状聚合体。这说明，朝阳区大气颗粒物来源较净月区复杂，这与两个区不同的地理位置和不同功能有直接的联系。净月区内有净月潭公园，绿色植被覆盖率高，并且净月区有“大学城”之称，区域以文化教育与居住为主，无大型工业场所。而朝阳区位于长春市市中心，是交通运输的重要枢纽，车流量大，并且采样期间正值长春市快速路建设，建筑扬尘对于颗粒物的含量有较大的影响。

3 结 论

(1) 长春市净月区采暖期与非采暖期PM2.5平均质量浓度分别为114.86、87.10 μg/m3，PM10平均质量浓度分别为149.07、138.72 μg/m3；朝阳区采暖期与非采暖期PM2.5平均质量浓度分别为234.48、110.01 μg/m3，PM10平均质量浓度分别为275.07、147.50 μg/m3。整体上，非采暖期大气颗粒物浓度低于采暖期。

(2) 无论是采暖期还是非采暖期，净月区PM2.5与PM10浓度均明显低于朝阳区，这是因为净月区内有5A级风景区并且包含众多高校，植被覆盖率高，而朝阳区位于经济文化交流的市中心，人为活动频繁、车流量繁多以及市政建设均对颗粒物浓度产生重要的影响。

(3) 净月区采暖期大气颗粒物来源主要是柴油尾气、燃煤源与生物质燃烧；非采暖期，机动车尾气、建筑扬尘、土壤扬尘与某些工业排放对大气颗粒物贡献较大。朝阳区大气颗粒物来源较净月区复杂，这与两个区不同的地理位置和不同功能有直接的联系，建筑扬尘对于朝阳区大气颗粒物的含量有较大的影响。

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Characteristicsofatmosphericparticulatematterduringheatingandnon_heatingperiodsinJingyueandChaoyangDistrictsinChangchunCity

ZHAOXingmin，MAOYiying，YANGYang，WANGYaojia，ZHAOLanpo.

(KeyLaboratoryofSustainableUtilizationofSoilResourcesintheCommodityGrainBasesinJilinProvince，CollegeofResourcesandEnvironment，JilinAgriculturalUniversity，ChangchunJilin130118)

Atmospheric particulate matters during heating and non_heating periods in Jingyue and Chaoyang Districts in Changchun City were sampled to study the pollution characteristics and morphology characteristics were also analyzed. The results showed that：(1) the average concentrations of PM2.5in Jingyue District during heating period and non_heating period were 144.86，87.10 μg/m3,and the average concentrations of PM10were 149.07，138.72 μg/m3,respectively. The average concentrations of PM2.5in Chaoyang District during heating period and non_heating period were 234.48，110.01 μg/m3,and the average concentrations of PM10were 275.07，147.50 μg/m3,respectively. Overall,the concentration of atmospheric particulate matter during non_heating period was greater than that of heating period. (2) For heating period and non_heating period,the concentrations of PM2.5and PM10in Jingyue Distrcit were significantly lower than that of Chaoyang District. (3) In Jingyue District,the main source of particles in heating period were diesel exhaust,coal and biomass burning,while vehicle exhaust,construction dust,soil dust and some industrial exhaust had more contribution to the concentration of particles in non_heating period. The source of atmospheric particulates in Chaoyang District was more complex than Jingyue District,which was directly relative to different geographical locations and different functions. Construction dust had great influence on the content of atmospheric particulates in Chaoyang District.

heating period; non_heating period; PM2.5; PM10; SEM

10.15985/j.cnki.1001_3865.2017.01.001

2015_09_30)

赵兴敏，女，1980年生，博士，副教授，研究方向为环境污染控制化学、污染物迁移转化。

*国家科技支撑计划“东北与黄淮海粮食主产区适应气候变化技术研发与应用”项目(No.2013BAC09B01)；吉林省科技厅重大科技攻关专项“东北粮食主产区适应气候变化技术研发与应用”(No.20130204050SF)。