Ta缓冲层厚度对FeMn/NiFe体系交换偏置的影响*

杨素分，陈　冷

(北京科技大学 材料科学与工程学院，北京 100083)



Ta缓冲层厚度对FeMn/NiFe体系交换偏置的影响*

杨素分，陈冷

(北京科技大学 材料科学与工程学院，北京 100083)

摘要：用X射线衍射仪、原子力显微镜和磁强计研究了Ta缓冲层厚度变化时，Ta/FeMn/NiFe/Ta多层膜微观结构和磁性能的变化，分析了其微观结构和磁性能之间的关系。实验结果表明，随Ta缓冲层厚度增加，FeMn层织构、晶粒尺寸、位错密度、应变和界面粗糙度都发生明显变化，并且这些变化影响了多层膜的偏置场(Hex)和矫顽力(Hc)的大小。结合实验现象和交换偏置(EB)的物理本质，讨论了微观结构对交换偏置的影响机理。

关键词：交换偏置；多层膜；织构；界面粗糙度；晶粒尺寸

0引言

自1956年在Co/CoO颗粒膜结构中发现交换偏置(exchange biasing，EB) 现象以来[1]，EB已经在计算机读出磁头、磁随机存储器和自旋阀传感器等方面得到广泛应用。EB是指由反铁磁层(AF)和铁磁层(FM)组成的体系在外磁场中从高于反铁磁层(AFM)的奈尔温度冷却到低温后，铁磁层(FM)的磁滞回线沿磁场方向偏离原点的现象，该偏移量称为偏置场Hex。

FeMn/NiFe是一种典型的可以产生交换偏置的体系，相关研究已有很多。主要集中在织构[2-3]、界面粗糙度[4-9]、晶粒尺寸[10-11]、和缺陷[12-14]等微观结构变化对其磁性能如偏置场(Hex)和矫顽力(Hc)的影响上。Takano等[15]指出在FeMn/NiFe双层膜中FeMn层晶粒越小，偏置场Hex越大，而Hsu等[11]却观察到相反的现象。另外，有关织构和粗糙度对Hex影响研究得出的结论也有不同[4-5, 7, 9]。Li等[16]提出FeMn{111}织构促进EB效应。然而Hsu等[11]指出一般实验条件下所得到的实验结果并不十分可信，因为FeMn{111}织构增强的同时，晶粒尺寸、粗糙度等其它微观结构也发生了变化，所以不能确定EB效应增强就是由FeMn织构变化所导致的结果。

之所以会产生这种现象是因为之前人们力求得到或是假设存在只是某一种微观结构参数如晶粒尺寸改变，而其它结构参数保持不变的理想情况，来研究Hex和Hc的变化情况。但实际上，这种只有某一变量变化的情况是不存在的，因为多层膜的各种微结构之间是相互影响的，FeMn/NiFe双层膜磁性能的变化是多种因素综合作用的结果。本文研究了Ta/FeMn/NiFe/Ta多层膜中Ta缓冲层厚度变化时，FeMn织构、晶粒尺寸、位错密度、应变和界面粗糙度各自的变化情况，并分析了其相互之间的关系。然后，从交换偏置物理本质出发，研究分析了FeMn/NiFe体系微观结构变化对其磁性能的影响，为其实际应用提供理论依据。

1实验

用直流磁控溅射的方法在玻璃基底上沉积了Ta(t)/NiFe(10 nm)/FeMn(20 nm)/Ta(8 nm) (t=0，2，5，8和10 nm)多层膜，玻璃基片的均方根粗糙度(root mean square roughness, RMS)约为0.224 nm，Ar气压为0.56 Pa，本底真空度为5×10-5Pa，沉积温度为室温。为了诱发膜层产生单向各向异性，沉积过程中在平行于膜面方向施加一个300 (103(4π)-1)A/m大小的磁场。各膜层的沉积速率分别为Ta 0.08 nm/s，NiFe 0.055 nm/s，FeMn 0.035 nm/s。

用X射线衍射方法(XRD)得到FeMn/NiFe多层膜的衍射谱。用原子力显微镜(AFM)表征多层膜的粗糙度。用振动样品磁强计(VSM)测量的磁滞回线(M-H)得到偏置场Hex和矫顽力Hc的值。实验中，所加外磁场延薄膜沉积时磁场方向，大小为-400 (103(4π)-1)～400 (103(4π)-1) A/m。

2结果与讨论

2.1微观结构表征和分析

图1(a)为不同Ta缓冲层厚度的Ta(t)/NiFe(10 nm)/FeMn(20 nm)/Ta(8 nm)多层膜和玻璃基片的XRD谱。图中未标注的峰为玻璃基底的衍射峰。可以看出，fcc的γ-FeMn{111}和NiFe{111}衍射峰强度随Ta厚度增加先增强后减弱。当t=5和8 nm时，NiFe{111}衍射强度减弱，而FeMn{111}衍射强度增强。为进一步研究Ta缓冲层对FeMn层和NiFe层衍射强度的影响，分别研究了Ta/NiFe双层膜和Ta/NiFe/FeMn 3层膜的XRD谱，如图1(b)和(c)所示。图1(b)NiFe{111}衍射峰强度不随Ta缓冲层厚度增加而变化。图1(c)随Ta缓冲层厚度增加，FeMn{111}衍射峰先增强后减弱，观察不到NiFe{111}衍射峰，说明FeMn{111}和NiFe{111}织构不存在继承关系。另外，在图1(b)和(c)观察到明显的Ta{002}、Ta{330}和Ta{513}衍射峰，并且随Ta缓冲层厚度增加，Ta{002}和Ta{513}衍射峰增强，Ta{330}衍射峰不变。结合图中FeMn{111}衍射峰强度变化的情况分析可知，Ta{002}和Ta{513}织构分别对FeMn{111}织构起促进和抑制作用，而Ta{330}织构对FeMn的取向无影响。

图1　XRD衍射谱

结合图1(a)FeMn{111}衍射峰位置和半高宽FWHM，根据文献[14,17-18]中公式分别计算得到FeMn层平均晶粒尺寸、应变和位错密度值，如图2和3所示。其中，γ-FeMn平均晶粒尺寸[17]

(1)

θ为布拉格角；FeMn层中的应变[18]

(2)

FeMn层位错密度[14]

(3)

对于薄膜n为常数，这里n取1。

图2为Ta(t)/NiFe(10nm)/FeMn(20nm)/Ta(8nm)多层膜FeMn层晶粒尺寸和应变随Ta缓冲层厚度的变化情况。

图2Ta(t)/NiFe(10nm)/FeMn(20nm)/Ta(8nm)多层膜FeMn层晶粒尺寸和应变随Ta层厚度的变化

Fig2VariationsofstrainandgrainsizeofTa(t)/NiFe(10nm)/FeMn(20nm)/Ta(8nm)sampleswithTabufferlayerthickness

可以看出，随Ta层厚度增加，FeMn晶粒先增大后减小，应变先减少后增加。结合图1(a)分析可知，FeMn晶粒随其{111}织构增强而增大，而应变则随之减弱。这是因为当更多的FeMn晶粒为{111}取向时，其对应的晶格常数和同是fcc的NiFe晶格常数相近。已知，γ-FeMn的晶格常数为a0=0.364nm，fcc-NiFe的晶格常数为a0=0.355nm，所以界面处NiFe和FeMn晶格匹配的很好[11]，失配率<3%[19-21]，共格生长可能性更大，使得界面处晶格应变和位错数目减少。

图3为Ta(t)/NiFe(10nm)/FeMn(20nm)/Ta(8nm)多层膜FeMn层位错密度随Ta缓冲层厚度的变化情况。

图3Ta(t)/NiFe(10nm)/FeMn(20nm)/Ta(8nm)多层膜FeMn层位错密度随Ta层厚度的变化趋势

Fig3VariationofthedislocationdensityofTa(t)/NiFe(10nm)/FeMn(20nm)/Ta(8nm)sampleswithTabufferlayerthickness

可以看出，随Ta层厚度增加，FeMn层位错密度δ先减小后增大。已知组成一个晶粒的各个晶胞间几乎没有晶格错配，缺陷密度小，而取向不同的晶粒界面处存在较多缺陷。随着FeMn晶粒的增大，晶界总量减少，所以膜层中总的位错和应变也会相应减少，使γ-FeMn相趋于稳定存在。

2.2界面粗糙度

图4为Ta缓冲层厚度不同的Ta(t)/NiFe(10nm)/FeMn(20nm)/Ta(8nm)多层膜表面均方根粗糙度值RMS。可以看出，RMS基本上随Ta层厚度增加而减小。有研究指出，对于多层膜来说，一定厚度范围内表面粗糙度可以反映界面粗糙度的大小[7-8]。另外，已知不同厚度Ta薄膜表面能不同[22-24]，Ni、Fe原子在Ta薄膜表面沉积后迁移能力也不同。迁移能力大的Ni、Fe原子可以迁移到势能低处聚集形核长大，NiFe和Ta界面应力小，稳定性好；迁移能力小的Ni、Fe原子不能越过Ta层表面势垒高点，只能就近形核长大，NiFe和Ta界面处存在较大的应力，稳定性差，这样就造成了Ta缓冲层厚度不同的样品界面粗糙度的不同。

图4Ta(t)/NiFe(10nm)/FeMn(20nm)/Ta(8nm)多层膜的RMS

Fig4EvaluationoftheRMSsurfaceroughnessofTa(t)/NiFe(10nm)/FeMn(20nm)/Ta(8nm)samples

该多层膜以岛状模式生长，如图5(a)所示，当t=0nm时，Ni、Fe原子迁移能力小，小岛弥散分布，岛之间有空隙，组成小岛的晶粒细小。

图5Ta(t)/NiFe(10nm)/FeMn(20nm)/Ta(8nm)多层膜表面形貌

Fig5AFMmorphologyofTa(t)/NiFe(10nm)/FeMn(20nm)/Ta(8nm)

图5(b)中，当t=8nm时，Ni、Fe原子迁移能力大，小岛粗大致密，且重叠生长，晶粒较大。相关文献[8]也提到在粗糙度较大的膜层上，沉积原子会聚集长大成尺寸较小的晶粒。

2.3偏置场和矫顽力

图6(a)所示为Ta缓冲层厚度不同时，Ta(t)/NiFe(10nm)/FeMn(20nm)/Ta(8nm)多层膜的磁滞回线(M-H)。图6(b)为对应偏置场Hex和矫顽力Hc的值。可以看出，随Ta缓冲层厚度增加，Hex先增大后减小，Hc先减小后增大。

图6Ta(t)/NiFe(10nm)/FeMn(20nm)/Ta(8nm)多层膜磁性能

Fig6NormalizedM-HloopsandvariationsofHexandHcofTa(t)/NiFe(10nm)/FeMn(20nm)/Ta(8nm)sampleswithTabufferlayerthickness

EB源于反铁磁层的单向各向异性和其自旋磁矩与铁磁层自旋磁矩在界面处的耦合作用[25]。而各微观结构参数都是通过改变引起Hex的反铁磁层的单向各向异性和使铁磁层Hc变化的单轴各向异性来对EB产生影响的[26]。实际上，EB与界面处真正参与耦合的自旋粒子的数量直接相关。对于未补偿的反铁磁界面，任何的界面缺陷，像界面粗糙度等都能引起交换相互作用的随机性，增加自旋取向的混乱度，进而造成Hex的减小[15]。

本文中，当Ta缓冲层厚度t<5nm时，随t增加，FeMn晶粒增大、织构增强、位错减少、界面粗糙度减小，导致界面处原子排列稳定性和膜层中FeMn自旋取向有序性增加，界面处未补偿自旋取向混乱度降低，促进FeMn的单向各向异性，使其对相邻NiFe层的钉扎作用增强。同时，界面处FeMn和NiFe晶粒的有效接触面积增大，促进了FeMn和NiFe自旋之间的耦合作用，也使Hex增大。这样就使Ta层厚度增大为5nm时，Hex最大；当Ta缓冲层厚度>5nm时，随t增加，FeMn{111}织构减弱、晶粒减小、晶格应变和位错增多，界面粗糙度先减小后增大，这样就使FeMn的各向异性减弱，界面处FeMn和NiFe自旋取向的混乱度增加，导致FeMn与NiFe自旋间的耦合作用减弱，Hex减小。直到Ta层厚度为10nm时，Hex最小。对于t=8nm的样品，虽然其界面粗糙度最小，但是同时AF层中缺陷浓度较高。Yuan[12]指出，当FeMn层中缺陷浓度较高时，部分AF自旋晶格发生畸变，使磁晶各向异性常数KAFM减小。而各向异性能J=KAFMtAF，tAF为FeMn层厚度，因而减弱其单向各向异性，使Hex减小。

矫顽力Hc基本上随位错密度和界面粗糙度增加而增大。缺陷和界面粗糙度使铁磁层和反铁磁层中畴壁定扎，反磁化过程中畴壁的翻转和迁移受抑制，使Hc增大。此外，退磁因子Nd随表面粗糙度增加而增大，退磁场[27]

(4)

M为铁磁材料的磁化强度，表面粗糙度增加增大了Hd，抑制磁性材料内部磁矩向外磁场方向的转变，使矫顽力Hc增大。

3结论

研究了Ta缓冲层厚度变化时，FeMn/NiFe体系微观结构和磁性能的变化情况，并分析讨论了二者之间的关系。结果表明，Ta缓冲层厚度在0～10nm范围内变化时，FeMn层织构、晶粒尺寸、位错密度、应变和界面粗糙度发生明显变化，并且这些变化影响多层膜的偏置场(Hex)和矫顽力(Hc)。Ta{330}织构对FeMn的取向择优没有影响，FeMn{111}衍射峰强度的变化是Ta{002}和Ta{513}织构相互竞争的结果。适当的粗糙度可以增大Hex，在一定范围内，粗糙度对Hex的影响较小。为了增大Hex值，应尽量增大FeMn晶粒尺寸，减少位错和应变。在Ta缓冲层在0～10nm范围内，Hc值变化不大，是位错和粗糙度综合影响的结果。

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文章编号：1001-9731(2016)07-07061-05

基金项目：国家自然科学基金资助项目(51171018)

作者简介：杨素分(1988-)，女，石家庄人，在读硕士，师承陈冷教授，从事薄膜材料研究。

中图分类号：TQ174；TB34

文献标识码：A

DOI:10.3969/j.issn.1001-9731.2016.07.012

EffectofTabufferlayerthicknessontheexchangebiasofFeMn/NiFesystem

YANG Sufen, CHEN Leng

(SchoolofMaterialsScienceandEngineering,UniversityofScienceandTechnologyBeijing,Beijing100083,China)

Abstract:Microstructures and magnetic properties of the Ta/NiFe/FeMn/Ta system with Ta buffer layer thickness varying were investigated by X-ray diffraction, atomic force microscope, and vibrating film magnetometer, respectively. Experimental results show that FeMn texture, grain size, dislocation density, strain rate and interface roughness changed a lot with the thickening Ta buffer layer. And the change of microstructures finally acts on the values of bias field (Hex) and coercivity (Hc). Combining with the experimental results and the physical essence of exchange biasing (EB), we analyzed the mechanism of microstructures change on EB.

Key words:exchange bias; multilayer film; texture; interface roughness; grain size

收到初稿日期：2015-07-21 收到修改稿日期：2016-01-11 通讯作者：陈冷，E-mail: lchen@ustb.edu.cn