乙炔火焰中添加H2O/CO2对碳烟颗粒尺寸分布的影响*

刘近平　魏明锐　郭冠伦　李松

(武汉理工大学 现代汽车零部件技术湖北省重点实验室∥汽车零部件技术湖北省协同创新中心， 湖北 武汉 430070)



乙炔火焰中添加H2O/CO2对碳烟颗粒尺寸分布的影响*

刘近平魏明锐郭冠伦李松

(武汉理工大学 现代汽车零部件技术湖北省重点实验室∥汽车零部件技术湖北省协同创新中心， 湖北 武汉 430070)

摘要:基于颗粒群平衡理论，构建一维层流预混火焰中碳烟颗粒动力学演化过程的数学模型.该模型包含了颗粒的成核、凝并、表面生长和氧化等过程，采用Monte Carlo随机算法进行求解.结合详细的化学反应机理，搭建了求解碳烟颗粒尺寸分布的计算平台．分析了乙炔层流预混火焰中添加二氧化碳和水两种组分时对碳烟生成的影响，获得了0%、20%和40% 3组不同添加比例下的碳烟尺寸分布．结果表明，在当量比为2.5且保持不变的情况下，添加二氧化碳和水能够有效降低碳烟的生成，其中添加40%水时对碳烟的抑制效果更加明显；同时，二氧化碳和水的添加使得大粒径碳烟颗粒数量降低．

关键词：乙炔；层流火焰；碳烟颗粒；尺寸分布；Monte Carlo算法

碳烟作为柴油机的主要颗粒排放物，成为雾霾和其他极端气候的重要污染源，对人体健康造成了极大危害．目前，废气再循环(Exhaust Gas Recirculation，EGR)是同时降低碳烟和NOx的有效途径，但是截至目前，关于EGR中的重要组分——H2O和CO2对碳烟生成的影响的相关研究鲜见报道，关于H2O和CO2对碳烟尺寸分布影响的研究更少．不同数量、不同尺寸的碳烟颗粒对人体的危害不尽相同，而且欧洲和国内新的排放法规对颗粒数量和颗粒尺寸都有了明确规定．因此，对碳烟颗粒的尺寸分布进行研究，寻找降低碳烟生成的相关技术方案成为近些年科研工作者的研究重点．

在碳烟颗粒尺寸分布计算方面，鞠洪玲、陈亮等[1- 2]通过求解碳烟体积分数和数密度的微分方程，得到了碳烟颗粒的相关信息，但在求解中，都是以碳粒尺寸均一的假设为前提，计算模型仍然停留在唯象的半经验模型层面．碳烟的形成过程非常复杂，既包含生成碳烟前驱物的气相反应动力学部分，也包含成核后的颗粒动力学部分，气相反应可以通过详细的化学反应机理进行描述，而对于成核后颗粒动力学的演变则需要通过求解颗粒群平衡方程来实现．然而，颗粒群平衡方程本身的积分微分特征使得方程的求解极为困难，通常情况下很难得到解析解，而且普通的数值计算方法，如有限差分法和有限体积法等，对其直接求解也极为困难．目前国内外最常见的数值求解方法有矩方法(Method of Moments)、分区法(Sectional Method)和蒙特卡洛方法(Monte Carlo Method)．Monte Carlo法因其自身的离散特征与颗粒动力学演变过程的离散特征一致，使其成为一种更接近实际地描述碳烟颗粒动力学演变过程的方法．采用Monte Carlo法求解颗粒群平衡方程，能够得到较高精度的计算结果，并且能得到颗粒的轨道经历效应，从而获得碳烟颗粒尺寸分布等相关信息．

鉴于EGR在改善内燃机排放方面的巨大优势，许多科研工作者对EGR中的某些特定组分在如何影响碳烟和其他排放物生成方面进行了研究．Wu等[3]通过实验研究了CO的添加对甲烷燃烧过程的影响，详细分析了CO对火焰中气相组分生成的影响，但没有涉及最终碳烟量的生成;Lee等[4]研究了CO2的添加对CH4扩散火焰结构的变化，通过数值计算结合详细的化学反应机理，深入分析了CO2对NOx以及其他中间产物的影响．Teini等[5]利用一种快速压缩装置研究了H2O和CO2对碳烟生成的影响，得出了不同H2O和CO2添加比例对碳烟生成量以及碳烟微观形貌的影响，但没有获得任何碳烟颗粒尺寸分布的相关信息．通过国内外的相关文献可以看出，H2O和CO2能够在某种程度上改善排放，但这两种组分影响碳烟生成的机理还有待研究，特别是在如何影响碳烟颗粒尺寸分布方面鲜见报道．

文中基于颗粒群平衡理论，构建层流预混火焰中碳烟生长演变的数学模型，包含了颗粒的成核、凝并、表面生长和氧化等过程;气相反应部分采用含有芘分子(A4)生成的详细化学机理，颗粒动力学演变部分则采用Monte Carlo随机算法进行求解，搭建了碳烟颗粒尺寸分布计算的工作平台;在此基础上，详细分析了H2O和CO2对碳烟颗粒生成及尺寸分布的影响机理.

1数学物理模型

1.1层流预混火焰物理模型

文中所采用的一维层流预混火焰模型的火焰结构图如图1所示，该模型可以划分为冷反应区、预热区、反应区和产物区.

1.2气相反应动力学模型

文中的气相反应采用文献[6]所描述的化学反应机理，即著名的ABF碳烟生成机理，该机理是在Wang等[7]提出的描述乙烯/乙炔火焰中多环芳香烃分子(PAHs)生成过程的详细化学反应机理基础上发展而来，由101种组分和546步化学反应组成，包含了燃料的裂解、C1和C2组分的氧化、较高碳原子烷烃分子的形成、PAHs的生成和氧化等基本反应过程．燃料分子通过高温裂解成的多种小分子中间基团(如CH3、C2H2和C4H5等)通过反应生成第一个苯环，初始苯环一旦形成，则会通过脱氢加乙炔(HACA)机理促使PAHs的生长．

苯(A1)的形成有两条重要的路径，第一条反应路径是C4自由基和乙炔分子的反应，如反应(R1)和反应(R2)所示，再通过HACA机理形成苯环;对于苯基(A1-)的形成也可以通过线性C6H5的环化作用来实现．其中，反应(R1)是高温反应路径，反应(R2)是低温反应路径．苯环形成的第二条反应途径是在缺氧条件下，丙炔基(C3H3)之间通过化合反应生成苯环，如反应(R3)所示[6]．

C2H2+n-C4H3=C6H5

(R1)

C2H2+n-C4H3=A1+ H

(R2)

C3H3+C3H3=C6H6

(R3)

实验和理论结果都表明，只要能够准确地预测第一个苯环的生成，那么PAHs的生长过程就能够得以准确的预测．在该化学反应机理中，生成的苯(A1)和苯基(A1-)可以通过反应(R4)-(R6)进行转换．

A1-+H=A1

(R4)

A1+H=A1-+H2

(R5)

A1+OH=A1-+H2O

(R6)

第一个苯环或者苯基形成之后，进一步通过脱氢反应激活芳香烃分子，乙炔分子吸附在芳香烃分子之上，这样芳香烃分子就进行生长和发生环化反应．芘(A4)的生成主要是A3- 4和乙炔的反应获得，该反应同样遵循HACA机理，而且该反应属于很强的放热反应，在实际过程中不能逆转，如反应(R7)所示.

A3- 4+C2H2=A4+H

(R7)

1.3颗粒动力学模型

碳烟颗粒的形成过程可以分为气相反应动力学和成核后的颗粒动力学演变过程两个部分，分别对应于前驱物的形成、粒子成核和后续生长演变两个阶段．气相反应过程可以通过详细的化学反应机理进行研究，固体颗粒动力学演化过程则可以用颗粒群平衡方程来描述．考虑了成核、凝聚和表面反应过程的颗粒群平衡方程[8]可以用式(1)表示:

(1)

(1)成核模型

在该碳烟模型中，认为碳烟成核过程是由两个芘分子碰撞而成核，其单位体积内成核速率为

(2)

(2)凝并模型

文中采用Smoluchowski凝并方程[9]描述碳烟颗粒凝并过程，其表达式见式(1)中的凝并项．颗粒碰撞凝并过程根据不同的克努森数(kn)分为3种模式[10]：自由分子模式(kn>10)、连续模式(kn≤1)和介于自由分子模式和连续模式之间的过渡模式(1

(3)

连续模式下，碰撞速率常数为

(4)

对于过渡模式，Pratsinis[11]提出了一种碰撞速率常数计算公式(见式(5))，采用自由分子模式和连续模式的调和平均值来表述：

(5)

(3)表面反应模型

碳烟表面生长和氧化反应机理如表1所示[6]，该机理涉及了C2H2的表面生长以及O2和OH对碳烟的氧化过程，其中C2H2表面生长通过HACA机理进行．

表1表面反应机理及反应速率常数

Table1Surfacereactionmechanismandrateconstantsofthereactions

步骤反应机理k=ATbexp(-E/RT)A/(cm3·mol-1·s-1)bE/(kJ·mol-1)1CsootH+H⇌C*soot+h14.2×1013/3.9×1012054.34/45.982CsootH+OH⇌C*soot+h1O1.0×1010/3.68×1080.738/1.1395.98/71.473C*soot+H→Csooth1.0×1013004C*soot+C2h1→Csoot+2H+H8×1071.56015.885C*soot+O2→Csoot-2*+2CO2.2×1012031.356CsootH+OH→Csoot-1H+CO+HNeoh模型[12],OH=0.13

(6)

式中,r1为均匀分布随机数，r1∈[0,1]．Rl表示不同动力学事件发生速率，l取1、2、3、4表示不同的表面反应事件，l=5表示颗粒成核事件，l=6表示颗粒凝并事件．根据各动力学事件的速率计算其发生的概率，即

(7)

式中,Pl表示不同动力学事件发生概率．通过产生位于[0,1]之间均匀分布的随机数r2，结合动力学事件发生概率，选择发生相应的动力学事件．在计算过程中，各个动力学事件后处理如下：在颗粒系统中加入尺寸为32的颗粒来表示成核事件发生．尺寸为i和j的颗粒发生碰撞凝并，则从颗粒系统中移除尺寸为i和j的颗粒，加入尺寸为i+j的颗粒．芘分子沉积事件发生时，用尺寸为i+16的颗粒替代尺寸为i的颗粒;用尺寸为i+2的颗粒替代尺寸为i的颗粒来表征C2H2表面生长事件发生．发生O2氧化事件时用尺寸为i-2的颗粒替代尺寸为i的颗粒，发生OH氧化事件则用尺寸为i-1的颗粒替代尺寸为i的颗粒．

2模型验证

为了对上述构建的碳烟模型进行验证，文中模拟了C2H2/O2/Ar混合气层流预混燃烧过程．在模拟过程中，其计算条件设置与文献[13- 14]的实验条件保持一致，具体设置如下：C2H2、O2和Ar的摩尔分数分别为0.236、0.214和0.550，压力0.012 MPa;混合气体流速为20.4 cm/s;进气温度为298 K．火焰中主要气相组分浓度、碳烟颗粒数密度和碳烟体积分数的计算结果与文献[13- 14]中的实验数据的对比如图2所示．

图2　计算结果和实验数据对比图

Fig.2Comparison between calculated results and experimental data

综合分析图2可知，计算数据和实验结果吻合较好，说明该碳烟模型可以较为准确地对C2H2层流预混火焰下碳烟生成情况进行计算.

3计算结果与分析

文中利用构建的碳烟生长模型，结合详细的化学反应机理，对乙炔/空气层流预混火焰中添加不同比例的H2O和CO2的燃烧过程进行了模拟计算，计算条件设置如下：压力为0.012 MPa，初始流速为10.0 cm/s，混合气当量比为2.5，进气温度为298 K，混合气各组分比例如表2所示．

表2　混合气各反应组分的摩尔分数

图3给出了层流预混火焰中不同H2O和CO2添加比下火焰温度的变化．

图3　火焰温度沿轴向的变化

由图3可见，随着H2O和CO2添加比例的增加，火焰温度逐渐降低，相同添加比例下H2O和CO2对温度的影响相差不大．由于H2O和CO2是不可燃气体，对燃料浓度有一定稀释作用，抑制了燃烧的剧烈程度，造成温度的下降．从图3可以看出，温度下降的幅度并不明显，添加40%CO2时火焰环境温度降低只有49 K，主要原因是H2O和CO2添加导致了碳烟生成量减小，碳烟辐射热损失减少，加之碳烟生成是吸热过程，其生成量的减少也降低了热量的吸收，最终使火焰温度的下降不够明显．

H2O和CO2添加对碳烟生成的影响主要体现在温度、稀释作用和化学抑制作用3个方面．虽然从图3分析中可知，随着H2O和CO2的添加火焰温度下降并不明显，但碳烟体积分数的下降却较为显著(如图4所示)，说明温度不是造成碳烟体积分数下降的主要原因．为进一步探究H2O和CO2添加在降低碳烟生成方面的化学作用，图4对比了添加20%Ar时对碳烟生成的影响．由于氩气是惰性气体，不参与化学反应，因此氩气对碳烟生成的影响只来自温度和稀释作用．由图3可知，添加20%的Ar、H2O和CO2对火焰温度的影响几乎相同，且这三者具有相同的稀释效果(添加比例相同)，但是碳烟生成量却有显著差异，这个差异应该来自H2O和CO2的化学抑制作用．

图4　碳烟颗粒体积分数沿轴向的变化

为进一步说明H2O和CO2的添加对碳烟生成的化学抑制作用，图5给出了中间组分H2和OH 摩尔分数沿轴向的变化．

图5　H2和OH 摩尔分数沿轴向的变化

Fig.5Variations of molar fractions of H2and OH with axial distance

由图5可见，在火焰出口位置处，只有燃料和O2反应，生成了一定量的OH;在0.5 mm处左右，由于OH在燃料裂解过程中是重要的氧化剂，OH浓度略微减少;随着反应的剧烈进行，造成大量OH的产生，OH摩尔分数开始升高．由反应R8可知，添加CO2抑制了其正向进行，造成O2浓度升高．在靠近燃烧器壁面的火焰位置，由于火焰环境温度较低，化学反应进行缓慢，添加CO2对反应R9正向促进作用不明显，OH生成速率小．此时，添加CO2的稀释作用强于化学作用，使得OH浓度降低;随着火焰位置升高，温度逐渐增大，化学反应明显加剧，CO2添加极大地促进了反应R9正向进行，造成OH生成速率增大．此时，添加CO2的化学作用明显增强，取代了稀释效应的主导作用，造成OH浓度升高．

CO+O2=CO2+O

(R8)

CO2+H=CO+OH

(R9)

H2O在高温下的裂解反应主要通过R10进行

H2O+H=OH+H2

(R10)

从图5中可以看出，在相同添加比例的情况下，H2O的添加生成了更多的H2和OH,H2浓度的增大加大了H和OH的浓度(反应R11)．

H2+O=H+OH

(R11)

H浓度的增大抑制了碳烟颗粒通过HACA机理所发生的表面生长反应，同时，OH浓度的增大加速了碳烟前驱物(PAHs)和碳烟的氧化反应，导致碳烟前驱物浓度和碳烟生成量的降低．

碳烟前驱物A4和第一个苯环A1的摩尔分数变化图如图6所示．

图6　A1和A4摩尔分数沿轴向变化

Fig.6Variations of molar fractions of A1and A4with axial distance

从图6可以看出，随着H2O和CO2添加比例的增加，A4和A1浓度逐渐降低，且在相同添加比例下，H2O对A4生成的抑制效果更为显著．A4浓度降低的原因在于添加H2O和CO2造成OH和O2浓度升高，一方面加剧了C2H2的氧化作用(见反应R11和R12)，而C2H2又是多环芳香烃分子生长的重要反应组分，C2H2浓度降低抑制A4生成;另一方面，OH和O2浓度升高直接导致了其对A4分子氧化作用增强．

C2H2+O2=C2H+HO2

(R12)

C2H2+OH=CH2CO+H

(R13)

碳烟成核速率和凝并速率随着H2O和CO2添加比例的变化如图7所示．

图7　碳烟成核率和凝并速率沿轴向的变化

Fig.7Variations of soot nucleation and coagulation rate with axial distance

成核是从气相分子向固态碳烟颗粒的转换过程，是碳烟生成过程中最为关键的一环，成核率的大小与后期碳烟生成数量和生成质量的多少紧密相关．从图7中可看出，成核速率随H2O和CO2的添加逐渐降低，添加相同比例的H2O和CO2时，添加H2O时的降低效果更为明显．成核速率大小与A4浓度紧密相关，A4浓度随着H2O和CO2添加量增大而降低，造成成核速率降低．凝并速率与颗粒数密度呈正相关的关系，而数密度很大程度上依赖于成核过程的发生，在数密度较大火焰位置，颗粒之间

图8是碳烟颗粒表面生长率的变化．表面生长速率与C2H2和A4组分浓度以及碳烟颗粒数密度紧密相关．随着H2O和CO2的添加，碳烟颗粒表面生长速率均呈现降低趋势．由于添加H2O和CO2造成C2H2和A4的氧化反应加剧，C2H2和A4的浓度降低，加之碳烟颗粒数密度的降低，二者共同作用导致表面生长速率下降．从图中还可以看出，随着反应的进行，PAHs和C2H2分子的表面生长率基本稳定在相同的数值，说明在反应后期PAHs和C2H2分子对碳烟颗粒的表面生长都有着重要的贡献．

图8　碳烟颗粒表面反应速率沿轴向的变化

Fig.8Variations of soot surface reaction rate with axial distance

图9给出了不同火焰位置碳烟颗粒尺寸分布．尺寸分布整体上呈现双峰特征，第一个峰值出现在颗粒粒径为1 nm左右(初始碳粒尺寸)处，第二个则出现在5～15 nm范围内．在较低的火焰位置，由于成核速率较高，造成大量初始碳烟颗粒产生，而其他碳烟颗粒动力学过程，像凝并和氧化等反应较为缓慢，出现了第一个波峰．随着碳烟粒子不断增多，凝并速率随之增大，凝并过程不断消耗初始粒子而形成较大粒径颗粒，加之C2H2生长和A4表面沉积等过程的发生，出现第二个波峰．从图9还可看出，随着火焰位置升高，成核速率减小造成第一个波峰略微降低，凝并过程以及各表面反应过程的增强促使碳烟颗粒不断增大，使得第二个波峰向着粒径较大方向移动，越靠近燃烧器壁面，双峰特征越不明显．

图9　不同火焰位置碳烟颗粒尺寸分布

图10是在火焰高度9 mm的条件下添加不同比例H2O和CO2时的碳烟颗粒尺寸分布情况．从图中可以看出，随着H2O和CO2添加比例的增加，第二个峰值向前推移，同时尺寸分布的第一个波峰降低．添加H2O和CO2造成碳烟颗粒表面生长过程受到抑制，加之OH和O2浓度升高加剧了碳烟颗粒的氧化作用，从而造成碳烟颗粒尺寸减小，即碳烟颗粒尺寸分布第二个波峰向左(粒径较小方向)移动．相同添加比例下，H2O的添加使得颗粒尺寸分布的第二个峰值往前推移的幅度更大，大尺寸颗粒数目减少更多，说明H2O在抑制碳烟生成方面效果更为显著．

图10　添加不同比例H2O和CO2时的碳烟颗粒尺寸分布

Fig.10Particle size distributions with different H2O and CO2dosages

4结论

(1)乙炔层流预混火焰中，碳烟颗粒尺寸分布总体呈现双峰分布，第一个峰值出现在大约0.9 nm的位置;随着火焰位置的升高，第二个峰值从5 nm开始向后推移，小粒径碳烟颗粒数密度降低，较大颗粒的数量增多，双峰特征更加明显．

(2)添加H2O和CO2通过降低火焰温度、稀释混合气以及化学抑制作用来降低碳烟生成，其中化学作用起主导．H2O和CO2的添加使得火焰中OH和H2浓度升高，抑制碳烟前驱物A4的生成，加速了碳烟以及碳烟前驱物的氧化反应，使得最终碳烟生成量降低．

(3)在添加40%H2O的情况下，生成的碳烟最少，说明H2O在抑制碳烟生成时效果更为明显．H2O的添加通过抑制成核组分减少了初始小颗粒的生成，使得尺寸分布的第一个峰值略微降低;通过减弱碳烟的表面生长反应和促进碳烟的氧化反应使得较大颗粒的数量减少，碳烟颗粒的最大尺寸也减少，尺寸分布的第二个峰值往前推移．

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Effects of H2O/CO2Addition to Acetylene Flame on Soot Particle Size Distribution

LIUJin-pingWEIMing-ruiGUOGuan-lunLISong

(Hubei Key Laboratory of Advanced Technology of Automotive Components∥Hubei Collaborative Innovation Center for Automotive Components Technology, Wuhan University of Technology, Wuhan 430070, Hubei, China)

Abstract:In this paper, first, a mathematical model based on the particle population balance theory, which takes into consideration the nucleation, coagulation, surface growth and oxidation of particles, is established to describe the dynamic evolution of soot particles in one-dimension laminar premixed flames. Next, the model is solved by means of Monte Carlo stochastic method. Then, based on a detailed chemical kinetic mechanism, a computation platform of particle size distribution is established. With this platform, the effects of CO2 and H2O addition on the soot formation in laminar acetylene/air premixed flames are analyzed, and the particle size distribution affected by the CO2/H2O dosage (0%, 20% and 40%) is obtained8. The results show that the addition of CO2 and H2O slows down the soot formation when the equivalence ratio remains unchanged at 2.5, especially at a H2O addition of 40%; and that fewer particles in large size may form due to the addition of CO2 and H2O.

Key words:acetylene; laminar flame; soot particle; size distribution; Monte Carlo method

doi:10.3969/j.issn.1000-565X.2016.02.017

中图分类号：TK 421.2

文章编号:1000- 565X(2016)02- 0117- 07

作者简介:刘近平(1983-)，男，博士生，主要从事内燃机性能及排放控制技术研究.E-mail:liujinpinglucky@163.com

*基金项目:国家自然科学基金资助项目(51276132);武汉理工大学中央高校基本科研业务费专项资金资助项目(2015Ⅲ040)

收稿日期:2015- 07- 09

Foundation item: Supported by the National Natural Science Foundation of China(51276132)