回归再时效对超高强铝合金力学性能及组织的影响

杨荣先，刘志义，陈来，鲁璐青，曾苏民

(中南大学材料科学与工程学院长沙410083)

回归再时效对超高强铝合金力学性能及组织的影响

杨荣先，刘志义，陈来，鲁璐青，曾苏民

(中南大学材料科学与工程学院长沙410083)

在传统的回归再时效(retrogression and re-aging，RRA)工艺(峰时效)基础上降低预时效或再时效温度，对Fe和Si杂质含量高的超高强Al-Zn-Mg-Cu合金挤压棒材进行RRA处理，通过拉伸性能和疲劳性能测试以及扫描电镜和透射电镜观察，研究RRA工艺对合金力学性能与组织的影响。结果表明：降低预时效或再时效温度都可明显提高该合金的塑性和抗疲劳损伤性能，略微降低合金的抗拉强度。采用峰时效温度(120℃)RRA处理后的合金，晶内的主要析出相为尺寸较大的η′相，不能被位错切割，合金强度较高(674MPa)，但塑性和抗疲劳损伤性能差，伸长率为11.1%，最终应力强度因子幅值ΔK=26.8MPa·m1/2；降低时效温度可增加析出相中GP区粒子的比例，减小η′相的尺寸，从而提高塑性变形能力以及抗疲劳损伤性能。

回归再时效；可切割粒子；超高强铝合金；挤压棒材；拉伸性能；抗疲劳损伤性能

7000系超高强铝合金具有密度低、比强度高、成型性好等优点，是载人飞船、运载火箭和空间站等航天器以及战斗机、导弹及高速车辆的关键结构材料[1−3]。 Al-Zn-Mg-Cu合金的析出过程为：过饱和固溶体→共格的GP区→半共格的η′相→η相[4]。该合金在T6状态下具有超高强度，但抗腐蚀性能差，通过过时效热处理T7X，可提高其抗应力腐蚀性能，但室温抗拉强度下降幅度较大，这是由晶内析出相的粗化以及无沉淀析出带变宽所致[5]。1974年CINA发明了一种新的热处理方法—回归再时效(retrogression and re-aging，RRA)[6]。RRA处理包括3个步骤：首先对合金进行峰时效处理(T6)(即预时效)，然后在较高温度下短时间保温、水淬，最后再进行峰时效[7](即再时效)。通过RRA处理后的超高强铝合金，不仅抗腐蚀性能提高，而且强度基本保持不变。这是因为其微观结构为GP区和η′相弥散分布在晶粒内部，η相在晶界上不连续地分布[8−9]。近年来，越来越多的学者开始研究RRA处理对铝合金抗疲劳性能的影响[9−11]。经过RRA处理的Al-Zn-Mg-Cu合金具有较好的抗疲劳损伤性能。一方面是由于与母相共格的可切割粒子弥散分布在晶粒内部，可促进位错的往复切割。另一方面，晶界的无沉淀析出带(precipitates-free zones)比T7451状态的更窄，有利于提高合金的抗疲劳性能[10]。目前，对于Fe和Si杂质含量高的低成本超高强铝合金抗疲劳性能的研究很少。本课题组前期的研究表明，采用传统的RRA工艺(时效温度为T6态温度)不能明显提高该合金的塑性和抗疲劳损伤性能，本文作者对传统的RRA工艺进行改进，即降低预时效温度或降低再时效温度，以期使低成本超高强铝合金获得良好的塑性和优良的抗疲劳损伤性能，从而扩大其应用范围。

1 实验

实验用铝合金为西南铝业提供的Fe和Si杂质含量高的超高强Al-Zn-Mg-Cu合金挤压棒材，直径为50 mm。合金成分列于表1。

表1 Al-Zn-Mg-Cu实验合金的成分Table 1Chemical composition of investigated alloy (mass fraction,%)

首先将棒材线切割成2 mm厚的薄片，在470℃保温1 h，水淬，然后分别采用3种不同的工艺进行RRA处理：1)RRA1工艺，即传统的峰时效处理工艺，120℃/24 h+200℃/6min+水淬+120℃/24 h。2)RRA2工艺，120℃/24 h+200℃/6min+水淬+80℃/ 24 h，即在RRA1工艺基础上降低再时效温度。3)RRA3，100℃/24 h+200℃/6min+水淬+80℃/24 h，即在RRA1工艺基础上降低预时效温度和再时效温度。

在SANS-CMJ5105型万能材料试验机上测定合金的拉伸性能。拉伸速率为2mm/min，测量3个试样，取算术平均值。疲劳试验采用紧凑拉伸CT试样，尺寸为45.6 mm×38 mm×2.5 mm，在频率为10 Hz的MTS机上进行，测出一系列疲劳裂纹扩展速率(da/dN(即复循环1次，疲劳裂纹扩展的距离)和对应的应力强度因子幅值(ΔK)，绘出裂纹扩展速率随ΔK的变化曲线。实验环境为室温、大气环境，应力比(R=Kmin/Kmax)为0.1。用FEI Quanta 200型扫描电镜观察合金的疲劳断口形貌。

采用Tecnai G220型透射电镜观察合金的显微组织，加速电压为20 kV。首先将合金试样机械减薄至100μm，冲成直径3 mm的圆片，然后在MTP-1双喷电解减薄仪上双喷减薄至穿孔。电解液选用30% HNO3+70%CH3OH的混合液，维持温度在−20℃以下。

2 结果与分析

2.1 拉伸性能

表2所列为采用不同RRA工艺处理后的3组合金的室温拉伸性能。RRA1工艺处理后的合金抗拉强度达674MPa，伸长率为11.1%。而采用RRA2工艺处理的合金抗拉强度为668MPa，比RRA1处理的合金强度仅下降0.89%；其伸长率为12.1%，比RRA1处理的合金伸长率提高9.0%。比较这2组合金的强度和伸长率可知，适当降低再时效温度可使合金的塑性显著提高，强度略微降低。RRA3工艺处理的合金抗拉强度为666MPa，伸长率为12.5%。与RRA2相比，RRA3的第一级时效温度较低，但合金的强度和伸长率都相近，说明降低RRA的第一级时效温度对合金的拉伸性能影响较小。

2.2 疲劳裂纹扩展速率

图1所示为经不同RRA工艺处理后3组合金的疲劳裂纹扩展速率随裂纹扩展应力强度因子幅值ΔK的变化关系。从图1可看出裂纹扩展过程分为3个阶段：第1阶段为ΔK较小的阶段，ΔK<13MPa·m1/2，此阶段内3组试样的疲劳裂纹扩展速率基本相同；第2阶段为稳态扩展阶段，曲线平滑，在ΔK＞18MPa·m1/2时，RRA1合金的扩展速率明显比RRA2和RRA3合金的更快，并且随ΔK增大，3组试样的疲劳裂纹扩展速率差别越来越明显。RRA3的稳态扩展区最平稳，范围最大，ΔK从14MPa·m1/2延长到28.8MPa·m1/2，而RRA2的稳态扩展区的疲劳扩展速率在ΔK小于25MPa·m1/2时增长幅度很小，与RRA3接近。随ΔK继续增大，进入裂纹扩展第3阶段，即快速扩展阶段，RRA2合金的疲劳裂纹扩展速率明显比RRA3合金的高。通过对比RRA1和RRA2的疲劳裂纹扩展速率可知，降低再时效温度可降低合金的疲劳扩展速率。对比RRA2和RRA3的疲劳裂纹扩展速率变化曲线可知，降低预时效温度能提高疲劳裂纹扩展抗力。

表2 RRA工艺对合金拉伸性能的影响Table 2Effect of RRAconditions on tensile properties

图1 合金经RRA处理后的疲劳裂纹扩展速率随应力强度因子幅值ΔK的变化关系Fig.1Fatigue crack propagation rates(da/dN)as a function of stress intensity factor range(ΔK)in different RRAconditions

2.3 疲劳断口

图2所示为3组合金在疲劳裂纹扩展第1阶段ΔK=12MPa·m1/2的形貌，从图中可见3组合金的疲劳断口均呈现为穿晶断裂。RRA1处理的合金，断口有较多高低不平的小平面存在，相邻的小平面之间由撕裂棱相连。而RRA2和RRA3处理的合金，断口上小平面较多，撕裂棱与主裂纹扩展方向近似成45°角。除剪切面之外，3组合金的断口都有孔洞存在，这些孔洞源于疲劳过程中较粗大的第二相粒子周围的微小塑性变形。

图2 疲劳裂纹扩展第1阶段ΔK=12MPa·m1/2时合金的断口形貌Fig.2SEM fractographs of fatigue samples(ΔK=12MPa·m1/2) (a)RRA1;(b)RRA2;(c)RRA3

图3所示为3组合金在裂纹扩展第2阶段即稳态扩展阶段ΔK=17MPa·m1/2时的疲劳断口形貌。疲劳断面上有完整的疲劳辉纹，还有沿晶界扩展的二次裂纹以及孔洞。这些孔洞是由于晶界平衡相的剥落而形成的，孔洞加剧了裂纹在晶界处的形核和扩展。二次裂纹的存在使裂纹的扩展路径变得更复杂，从而降低裂纹的扩展速率[10]。疲劳辉纹是在疲劳应力循环作用下形成的，每经历1次应力循环就形成1条疲劳辉纹。从图3可看出，RRA1处理的合金的疲劳辉纹最宽；相比之下，RRA2处理合金的疲劳裂纹宽度减小，说明降低再时效温度能提高疲劳裂纹扩展抗力。而RRA3的疲劳辉纹最窄，如图3(c)所示，说明其疲劳裂纹扩展速率最慢。这一结果与图1所示结果相吻合。

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图3 合金疲劳裂纹扩展第2阶段ΔK=17MPa·m1/2时的断口形貌Fig.3SEM fractographs of fatigue samples(ΔK=17MPa·m1/2) (a)RRA1;(b)RRA2;(c)RRA3

图4 所示是3组合金的瞬断区形貌。在疲劳瞬断区，疲劳断口一般呈现为典型的静拉伸特征。由图4可看出：经过RRA处理后的合金断口形貌粗糙，表面呈纤维状，存在韧窝。图4(a)中有许多小平面，韧窝数量很少而且很浅。图4(b)和(c)中有大量尺寸较小、较深的韧窝。

2.4 析出相

UNGÁR等[12]指出，时效温度在20~70℃之间，Al-Zn-Mg合金中的析出过程是GP区的形核和长大，而在100~160℃之间的析出过程是η′相的形成和长大。这意味着RRA1处理的合金的强化相主要是η′相，RRA2和RRA3处理的合金强化相主要是小尺寸的η′相和GP区。图5所示是合金经过3种不同时效处理后的TEM组织照片。从图5(a)可见RRA1处理的合金中有大量弥散分布的第二相，结合该图右上角的衍射斑点可知，η′相和GP区共同存在，η′相为主要的强化相。图5(b)所示RRA2处理的合金中析出相尺寸明显减小，η′相和GP区同时存在于基体中。而图5(c)中的析出相更加弥散细小，η′相的斑点最微弱，说明RRA3处理后合金的GP区是主要析出相。η′相与铝基体是半共格的位相关系，位错绕过较大尺寸的η′相，在η′相上形成位错环。随着位错环不断增长，析出相之间的距离减小，其对位错的阻力逐渐增大，所以RRA1处理的合金强度高。而GP区和尺寸较小的η′相可被位错切割[13]，位错滑移自由程增大，因此，RRA2和RRA3处理的合金塑性好。

在疲劳裂纹扩展的第1阶段，裂纹扩展的机理是剪切变形，因为塑性变形区的尺寸比晶粒尺寸小很多[14]。对于不可切割的大尺寸η′相，位错在循环应力作用下绕过η′相粒子，最终大量的位错在裂纹尖端堆积[12]，导致疲劳扩展速率增加，因此，RRA1处理的合金，疲劳扩展速率较快。WANG等[9]对比了RRA和T7451处理后的合金疲劳裂纹扩展行为，发现RRA处理的合金疲劳扩展速率较小。这表明位错能切割共格粒子，有利于位错在单平面上的往复切割。这个单平面滑移有利于裂纹的偏转与裂纹尖端的闭合，减少损伤的积累，从而提高疲劳裂纹扩展的抗力。图5(b)和(c)中的小尺寸η′相和GP区主要是被位错切割所形成的，它能促进平面滑移和增加位错的往复运动，产生裂纹偏转，降低裂纹尖端的塑性变形，从而提高疲劳裂纹扩展抗力。因此，经RRA2和RRA3处理合金的疲劳裂纹扩展速率较低。

图4 RRA处理后的合金裂纹扩展瞬断区的疲劳断口形貌Fig.4SEM fractographs in final fracture regime of the alloys (a)RRA1;(b)RRA2;(c)RRA3

3 结论

图5 经不同RRA处理后的合金TEM组织Fig.5TEM images of alloys after different RRAtreatments (a)RRA1;(b)RRA2;(c)RRA3

1)采用3种不同的RRA工艺(分别为RRA1 (120℃/24 h+200℃/6min+水淬+120℃/24 h)，RRA2 (120℃/24 h+200℃/6min+水淬+80℃/24 h)和RRA3(100℃/24 h+200℃/6min+水淬+80℃/24 h)对Fe和Si杂质含量较高的Al-Zn-Mg-Cu合金进行回归再时效处理。与RRA1工艺相比，经过RRA2和RRA3处理的合金，强度稍有降低，而塑性明显提高，分别为12.1%和12.5%。这是因为其晶内析出相为细小的η′相和GP区，能够被位错切割。

2)经过RRA2和RRA3处理的合金，疲劳扩展速率明显降低，其中RRA3的疲劳裂纹扩展速率最小，说明降低预时效温度能提高疲劳裂纹扩展抗力。尤其在ΔK超过18MPa·m1/2之后，其疲劳裂纹的扩展速率远比RRA1处理后合金的低。

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(编辑：汤金芝)

Effect of RRAtreatment on the mechanical properties and microstructure of ultrahigh strength aluminum alloys

YANG Rongxian,LIU Zhiyi,CHEN Lai,LU Luqing,ZENG Sumin
(School of Materials Science and Engineering,Central South University,Changsha 410083,China)

Based on the traditional retrogression and re-aging(RRA)technology,RRA treatment by decreasing pre-aging and re-aging temperature was performed on ultrahigh strength aluminum alloy extruded bar with high content of Fe and Si elements.The effect of RRA treatment on the mechanical properties and microstructure of ultrahigh strength aluminum alloys were investigated by tensile and fatigue tests,scanning electron microscopy(SEM)and transmission electron microscopy(TEM).The results show that with decreasing of the pre-aging and re-aging temperatures,the ductility and the fatigue damage resistance increase obviously,and the strength decreases slightly.The large sized η′phase is the dominant precipitate within the grains after the alloys were treated under RRA with T6 temperature(120℃).The large η′phase cannot be cut by the dislocations,so the strength of alloys is relatively higher(674MPa),however,the ductility (11.1%)and fatigue damage resistance decrease(ΔK=26.8MPa×m1/2).With decreasing of the aging temperature,the particle proportion of GP zones increases and the size of η′phase decreases.Then,the ductility and the fatigue damage resistance are improved.

retrogression and re-aging(RRA);shearable particles;ultrahigh strength aluminum alloys;exlruding bar; tensile property;fatigue damage resistance

TG146.2

A

1673−0224(2016)02−264−06

国家自然科学基金资助项目(51171209)

2015−03−22；

2015−05−27

刘志义，教授，博士。电话：0731-88836927；E-mail:liuzhiyi335@163.com