铅铋堆嬗变燃料初步选型与分析

梅华平 吴庆生 韩骞 陈建伟 黄群英 吴宜灿



铅铋堆嬗变燃料初步选型与分析

梅华平 吴庆生 韩骞 陈建伟 黄群英 吴宜灿

（中国科学院中子输运理论与辐射安全重点实验室中国科学院核能安全技术研究所 合肥230031）

分离嬗变目前看来是次锕系核素回收和处理的比较可行路径，嬗变燃料研究也是第四代核能系统和先进核燃料循环技术的研究热点。本文简要归纳了嬗变燃料研究的主要特点以及当前国内外的研究现状，建议我国大力发展相关技术，特别是快堆嬗变燃料。此外，通过分析铅铋快堆/加速器驱动次临界系统(Accelerator Driven Sub-critical System, ADS)的特点和传统快堆燃料性质，得出氮化物嬗变燃料是目前铅铋堆嬗变燃料优选方案的结论。对中国科学院正在建设的ADS嬗变系统，期望未来考虑开展氮化物燃料的辐照和嬗变性能测试。

铅铋堆，嬗变，燃料，次锕系核素，氮化物燃料

核燃料循环产生大量放射性废物，对自然界和人类构成长期环境威胁。一个典型的1000 MW轻水反应堆，每年产生20−30 t乏燃料，其中约1%wt为钚和次锕系核素(Minor Actinides, MA)。尽管MA（主要是Np、Am、Cm的同位素）仅占乏燃料的很小份额，但却是乏燃料长期放射性毒性和释热的主要来源，因此回收和处理MA具有重要意义。

分离嬗变目前看来是MA回收和处理的比较可行路径，被世界各国和组织广泛研究。嬗变MA通常需要将其与燃料一体化制备成含次锕系核素的嬗变燃料（MA燃料）。这种MA燃料由于次锕系核素增加的放射性剂量、释热和物理化学性质影响，对传统的燃料选型和设计提出了挑战[1]。

MA燃料类型选择一般取决于反应堆或嬗变靶系统，不同的反应堆有不同的最佳MA燃料类型。铅基反应堆由于具有良好的中子学、热工水力以及安全特性，被选为第四代核能系统、加速器驱动次临界系统(Accelerator Driven Sub-critical System, ADS)的主要候选堆型[2]。中国铅基研究实验堆 (China LEAd-based Research Reactor, CLEAR-I)已被确定为中国科学院“未来先进核裂变能-ADS嬗变系统”战略性先导科技专项的主选堆型，未来铅铋堆嬗变燃料选型是ADS嬗变研究的重点科学问题。

本文调研归纳了国外MA燃料研究的主要特点和世界各国和组织当前的研究进展。这些研究项目包括法国原子能委员会(Atomic Energy and Alternative Energies Commission, CEA)的SPIN项目、日本原子能机构(Japan Atomic Energy Agency, JAEA)和中央电力研究所(Central Research Institute of Electric Power Industry, CRIEPI)的OMEGA项目、俄罗斯原子反应堆研究所(Research Institute of Atomic Reactors, RIAR)的DOVITA项目和美国能源部(Department of Energy, DOE)的AFCI计划等[3−7]。并在此基础上对铅铋堆嬗变燃料进行了初步选型，提出氮化物燃料是铅铋堆嬗变燃料的优选方案。

1 MA燃料介绍

1.1 传统快堆燃料

快堆共发展了金属、氧化物、氮化物、碳化物4种燃料类型，4种燃料材料性质见表1。从表1可以看出，金属燃料热导率和易裂变原子密度最高，但铀、钚和锆金属在液态铅或铅铋合金中都有一定的溶解度。氧化物燃料是当前商业核电站应用最广泛的燃料类型，缺点是热导率低，但其高的固相线温度可部分弥补热导率低的影响，此外混合铀钚氧化物燃料(Mixed Oxide, MOX)与液态铅或铅铋合金相容性好。氮化物燃料具有高铀密度、高热导率、高固相线温度、辐照稳定性好、中子慢化能力低与液态铅铋合金相容性好的特点，缺点是必须用15N同位素替换14N，避免反应堆内14N(n,p)14C反应产生大量的放射性14C核素，此外制造工艺比较复杂，需要干法后处理技术。碳化物燃料也具有高铀密度、高热导率、与液态铅和铅铋合金相容性好的特点，碳化物燃料固相线温度比氮化物低，热导率相近，也存在制造工艺复杂和后处理技术不成熟的问题，碳化物燃料化学性质较活泼，特别是钚的碳化物，高温易分解，此外碳化物燃料还存在包壳材料渗碳问题。

表1 四种燃料材料性质[8]

1.2 MA燃料

在传统燃料中适当添加MA即可制得MA燃料。MA燃料的制备具有高辐射防护要求、须与后处理工艺兼容、高安全服役性能、镅易挥发4大技术挑战。

基于燃料的微结构，MA燃料可分为均一化燃料和异构燃料。均一化燃料中MA和U、Pu元素均匀分布，异构燃料中MA和易裂变核素分别分布在惰性基体中。均一化燃料包括金属、氧化物、氮化物、碳化物和熔盐等，异构燃料主要包括密实颗粒燃料和包覆颗粒燃料，密实颗粒燃料研究较少，主要是俄罗斯RIAR在研究，包覆颗粒燃料则主要在高温气冷堆、超高温堆中应用。因此本文主要介绍均一化燃料。

MA金属燃料的制造和辐照测试结果已经证实MA金属燃料基本可行。在EBR-II，超过39 000根金属燃料棒在热室中被远程制造，金属燃料乏燃料也已经建立工程规模的干法后处理，金属燃料和电精炼干法后处理流程组合，可实现快堆系统的紧密模块化。目前研究最多的金属燃料是锆金属基体，添加锆作为合金剂可降低包壳腐蚀，但U-Pu-Am-Np-Cm-Zr多组分合金体系的相平衡知识还缺乏，混溶和形成不均匀显微组织的影响有待评估[9−10]。

在轻水堆和快堆中，都可以将MA添加到氧化物燃料中进行嬗变。目前MOX燃料制造已经工业化，MA氧化物固溶体燃料制造可通过类似的共研磨或者共沉淀过程。MA氧化物燃料的共转化工艺、新方法（如渗透工艺）制造MA氧化物燃料、MA-MOX燃料的辐照实验均已开展研究[11−12]。氧化物燃料的缺点是热导率低导致燃料中心线温度高，增加MA后热导率将进一步下降。

MA氮化物燃料具有高热导、高锕系元素密度和简单相平衡。目前主要采用碳热还原氧化物的技术制造了NpN、(Np,Pu)N、(Np,U)N、AmN、 (Am,Y)N、(Am,Zr)N、(Cm,Pu)N、(Pu,Zr)N、TiN+PuN等，发现NpN、PuN、AmN、CmN与NaCl有类似晶体结构，并可形成固溶体，从而容纳大范围锕系组成，此外AmN、CmN有吸水特征，也与氧反应，因此需在惰性气氛中操作处理MA氮化物燃料[13−15]。

MA碳化物燃料也具有高热导、高锕系密度和预期的简单相平衡特点。超过470根混合碳化物燃料棒在EBR-II堆和超过200根混合碳化物燃料棒在FFTF堆被辐照；超过70% PuC含量的混合碳化物燃料，被FBTR作为驱动燃料，这些燃料使用的最大燃耗为150 MWd∙kg−1，退役的高燃耗乏燃料被成功后处理[8]。MA碳化物燃料的缺点是燃料肿胀率大，导致芯包间隙过早闭合，因此混合碳化物燃料棒须设计大的芯包间隙和低密度的燃料，此外包壳渗碳在EBR-II辐照的316SS 包壳管中被观察到[10]。

熔盐燃料耐高温、耐辐照、燃耗深、流动和传热性能好。研究表明，熔盐堆使用PuF3和MA作为启动燃料的概念可行，不同的熔融氟化盐中，考虑堆容器材料的稳定性，熔盐氧化还原电势与稳定区域三价钚对应。但PuF3、AmF3、CmF3、NpF3和稀土在氟盐混合物中溶解度有限，超过溶解度后往往有共沉淀趋势[8,10]。

1.3 国外MA燃料研究概况

国外开展MA燃料研究的国家和地区包括欧盟、日本、美国和俄罗斯等，各国MA燃料的主要研究项目、研究机构和研究情况[10,16−21]见表2。

表2 MA燃料主要研究机构和研究内容

从表2可以看出，MA燃料研究多采用合作机制，其中最活跃的研究机构是法国CEA；被研究最多的燃料为MA-MOX燃料，其次是MA氮化物；对于MA-MOX燃料，不同Am、Np、Cm成分组合和氧计量比下的嬗变燃料被研究，包括燃料的制造工艺、物理化学性质以及中子辐照性能；对于MA氮化物燃料，主要研究了碳热还原法制备氮化物燃料的技术，并开展了少量辐照性能测试；开展MA燃料辐照测试的反应堆主要是快堆和高通量堆，尤其是快堆。

1.4 铅冷快堆燃料设计

表3给出了各国铅基堆燃料的设计方案[22−35]，可看出铅基堆燃料设计多选择氮化物，16个铅基快堆中，12个反应堆选择了氮化物燃料，燃料成分中含有MA的BREST-OD-300、 BREST-1200、ELSY堆全都选择了氮化物燃料。

表3 各国铅基堆燃料设计方案

2 铅铋堆嬗变燃料初步选型

2.1 铅铋堆特点

铅铋冷却剂优于钠冷却剂的硬中子谱和安全物性，使其成为ADS嬗变系统的重要选择方案。中国铅基研究实验堆CLEAR-I已被确定为中国科学院“未来先进核裂变能-ADS嬗变系统”战略性先导科技专项的主选堆型[2]。铅铋快堆/ADS系统的主要特点包括中子能谱硬、与水和空气不剧烈反应、冷却剂密度高、导热能力好、自然对流能力强等[36−47]。

铅铋堆对嬗变燃料的性能要求，除了快堆燃料普遍意义上的高熔点、高热导率、高固相线温度、辐照稳定性好、中子慢化能力低等特点外，还要求燃料与液态铅铋合金化学相容性好，此外燃料应具有高的有效密度以减少铅铋浮力的影响。

对于铅铋ADS系统，由于嬗变需要高通量的中子密度，对燃料的导热能力要求更高，此外质子束流的功率不稳定性，需要燃料和冷却剂有更大的热容，ADS乏燃料的高释热和高辐射使得嬗变燃料应易于干法后处理。

2.2 铅铋堆嬗变燃料选择

MA燃料选择一般取决于拟应用的反应堆或嬗变靶系统，不同反应堆如轻水堆、快堆、高温气冷堆或ADS系统有不同的适用MA燃料。依据铅铋堆对燃料的服役性能要求[3,23−24,32]，表4给出了其适用的MA燃料选择。由于MA燃料物性数据较少，且不同配比和组成的燃料物化性质都存在一定差异，因此表4的分析基于传统快堆燃料物性。

表4 铅铋堆和ADS系统的燃料服役要求与选择

综合对比发现，氮化物燃料具有与液态铅铋合金相容性好、密度高、轻元素含量低、导热好、热容大、耐辐照、需要干法后处理等特点，与铅铋快堆/ADS系统对MA燃料的服役要求较好吻合，即氮化物燃料相对适合于铅铋快堆/ADS系统。这与从现有铅基堆燃料设计方案中总结的规律一致，此外实验已经证实超铀元素氮化物NpN、PuN、AmN 和 CmN与NaCl 有类似的典型晶体结构[15]，Np-Pu-Am-Cm氮化物可形成固溶体，已研制的MA氮化物燃料也表现了好的热导率和热膨胀性能，因此本文初步认为氮化物MA燃料是目前铅铋堆嬗变燃料的优选方案。

3 结语

近年来，MA燃料研究引起广泛关注，特别是选择了闭式燃料循环策略的国家。MA的加入对传统燃料的反应性和物理化学性质有一定影响。目前，人们已经制造了一些MA燃料并进行了测试，但更多研究还有待开展以证明其安全性。

本文通过调研归纳国外MA燃料研究情况，并对铅铋堆和传统快堆燃料性质进行简要分析，有如下观点和想法：(1) MA嬗变燃料研究是国际上的研究热点，中国选择了闭式循环策略，也应该大力发展相关技术，特别是快堆嬗变燃料；(2) 以氮化物形式存在的MA燃料，可作为铅铋堆嬗变燃料优选方案，中国科学院正在建设的ADS嬗变系统，应考虑未来可用于开展氮化物燃料的辐照和嬗变性能测试；(3) MA嬗变燃料研究难度极大，在我国当前核工业体系下，唯有广泛深入合作，才可能尽快追赶和达到国际同行水平。

致谢 感谢FDS团队其他成员的支持。

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Selection and analysis of transmutation fuel in lead-bismuth cooled reactor

MEI Huaping WU Qingsheng HAN Qian CHEN Jianwei HUANG Qunying WU Yican

(Key Laboratory of Neutronics and Radiation Safety, Institute of Nuclear Energy Safety Technology, Chinese Academy of Sciences, Hefei 230031, China)

Background:The partitioning and transmutation (P&T) is considered as a feasible method to deal with nuclear waste. Lead-bismuth reactor is one of the most promising nuclear energy systems for Accelerator Driven System (ADS) and Generation-IV reactors. Transmutation fuel is concerned by both P&T and ADS system. Purpose:The aim is to select a suitable transmutation fuel for the lead-bismuth reactor. Methods: In this work, we analyzed characteristics of lead-bismuth reactor and ADS system, and summarized main features of transmutation fuels and design schemes of lead-bismuth reactors. Results:Most lead-bismuth reactors select nitridefuel, and features of nitridefuel are much more suitable than other fuels for the lead-bismuth system. Conclusion: Nitride fuel is currently the optimum selection of transmutation fuel in the lead-bismuth cooled reactor. Irradiation and transmutation experiments for nitride fuel in the Chinese Academy of Sciences ADS system are expected.

Lead-bismuth cooled reactor, Transmutation, Fuel, Minor actinides, Nitride fuel

TL291

TL291

10.11889/j.0253-3219.2015.hjs.38.080602

国家自然科学基金重点项目“加速器驱动次临界堆瞬态安全过程与影响机理研究”(No.91026004)、中国科学院战略性先导科技专项“未来先进核裂变能—ADS嬗变系统”项目(No.XDA03040000)资助

梅华平，男，1983年出生，2009年毕业于清华大学，研究领域为核燃料与放射化学

陈建伟，E-mail: jianwei.chen@fds.org.cn

2015-01-09，

2015-04-16