采用SCALE计算氟盐冷却高温堆产氚量的一些问题

彭超 朱兴望 张国庆 何兆忠 乔延波 陈堃



采用SCALE计算氟盐冷却高温堆产氚量的一些问题

彭超1,2朱兴望1张国庆1何兆忠1乔延波1陈堃1

1（中国科学院上海应用物理研究所嘉定园区 上海201800）;2（中国科学院大学 北京100049）

氟盐冷却高温堆(Fluoride-salt-cooled High-temperature Reactor, FHR)是以熔融的氟盐(2LiF-BeF2, FLiBe)作为冷却剂、TRISO (Tri-structural Isotropic)颗粒为燃料、石墨为慢化剂的热中子反应堆。FLiBe冷却剂中的6Li、7Li、9Be和19F等核素在中子的辐照下产生氚。氚于高温下在金属材料中具有较强的渗透性，可能对操作人员及公众造成放射性危害。氚与F原子结合生成具有强腐蚀性的TF，可能影响结构材料的力学性能和使用寿命。本文采用SCALE5.1和SCALE6（包括6.1、6.1.2和目前最新发布版本6.1.3，后文若无特别说明，SCALE6均指此三个版本）中的TRITON (Transport Rigor Implemented with Time-dependent Operation for Neutronic depletion)模块计算了典型FHR的产氚量。计算结果表明，在Li元素的产氚计算中，SCALE6的TRITON模块由于对Li元素处理不当，给计算结果带来较大差异，影响了计算的正确性。在计算9Be和19F的产氚量时，由于不同版本的SCALE采用不同的反应通道等原因，计算结果也存在差异。综合分析表明，通过SCALE计算FHR产氚量时应当优先采用SCALE6，为修正Li元素处理不当的问题，需使用TRITON中经COUPLE子模块更新整合后的截面库（TRITON 默认为ft33f001）来单独运行ORIGEN-S模块。

氟盐冷却高温堆，熔融的氟盐，氚，SCALE，TRITON

20世纪初，美国科学家提出了氟盐冷却高温堆(Fluoride-salt-cooled High-temperature Reactor, FHR)的概念[1−2]。在此基础上，中国科学院上海应用物理研究开展了固态燃料钍基熔盐堆(Thorium Molten Salt Reactor-Solid Fuel, TMSR-SF)的研究设计[3]。固态燃料熔盐堆采用TRISO (Tri-structural Isotropic)颗粒燃料和石墨慢化剂，熔融的氟盐(2LiF-BeF2,FLiBe)作为冷却剂。FLiBe熔盐，尤其是其中的6Li，在中子的辐照下产生氚。氚的半衰期为12.35 a，在FHR高温及氟盐环境中，具有很强的渗透性[4−5]和潜在的腐蚀性[6]。因此，氚在FHR中备受关注，对其产量的准确评估至关重要。

氚产量的计算通常采用输运-燃耗耦合的方法。中子输运模块根据栅元中的核素成分负责输运计算，产生相关的有效截面，燃耗模块根据有效截面计算得到燃耗步长末各核素成分的浓度。输运-燃耗耦合程序根据中子输运模块的不同可分为两大类：第一类是基于确定论方法的燃耗耦合程序，如日本原子力研究所(Japan Atomic Energy Research Institute, JAERI)开发的SRAC (Standard Reactor Analysis Code)等[7−8]，其通过数值方法求解输运方程与COREBN模块耦合进行燃耗计算；第二类是基于蒙特卡罗方法的燃耗耦合程序，主要有MCNPX2.6.0[9]、Monteburns2.0[10]等，其通过概率抽样的方法模拟中子的输运过程与CINDER90或者ORIGEN2模块耦合进行燃耗计算。SCALE程序[11]由美国橡树岭国家实验室(Oak Ridge National Laboratory, ORNL)科研人员研究开发，主要应用于核安全分析，其TRITON (Transport Rigor Implemented with Time-dependent Operation for Neutronic depletion)控制模块将确定论的中子输运模块(NEWT，XSDRNPM)或者蒙特卡罗方法的中子输运模块(KENO V.a，KENO VI)与ORIGEN-S耦合进行燃耗计算。

本文主要分析了不同版本的SCALE，包括SCALE5.1、SCALE6.1、SCALE6.1.2和SCALE6.1.3，在相同FHR设计中氚产量计算的差异，并指出了产生差异的原因。

1 FHR简介

FHR概念如图1所示。堆芯活性区为八棱柱形状，中间规则排列了约10 000个pebble球，顶端和底端分别排列了一层石墨球。八棱柱的外侧为石墨反射层，分为上、下和侧面反射层。反射层中开有控制棒、测量和中子源通道，上、下反射层中开有熔盐通道。正常运行时，FLiBe熔盐从堆芯围桶和堆芯容器的夹层中，流经下反射层的熔盐通道进入堆芯，将堆芯的热量带入一回路，在换热器中将热量传递给二回路，最终加以利用或排入大气。

2 计算方法

2.1 软件介绍

本文采用SCALE中的TRITON控制模块进行计算。TRITON控制模块的工作流程如图2所示。首先，SCALE驱动程序读取输入文件，启动TRITON控制模块，通过功能模块BONAMI、CENTRM和PMC进行空间和共振自屏效应修正产生问题相关的多群截面库。中子输运功能模块(NEWT/KENO V.a/KENO VI)以此截面库进行2D或3D的输运计算得到多群结构的中子能谱。COUPLE模块根据多群结构的中子能谱和多群截面库产生单群有效截面，并传递给ORIGEN-S模块进行燃耗及衰变计算，得到当前燃耗步长末时刻的核素浓度。将此更新后的核素浓度反馈给BONAMI、CENTRM和PMC功能模块得到下一燃耗步长内问题相关的多群截面库。不断重复此过程直到所有的燃耗步长计算完毕。

本文采用238群数据库进行计算，SCALE5.1[12]中238群输运数据库来源于ENDF/B-VI.7，ORIGEN-S的数据库来源于FENDL-2.0和EAF-99；SCALE6[11]中238群输运数据库来源于ENDF/B-VI.8，ORIGEN-S的数据库来源于JEFF-3.0/A。

图2 TRITON控制模块的流程图

2.2 计算模型

本文的重点在于不同版本的SCALE计算产氚量的差异分析，并不特别关注氚的实际产生量的精确度。因此，本文采用堆芯的简化模型进行计算，以排除堆芯内几何结构的细节带来的影响，更利于计算结果的对比分析。

冷却剂中产氚的方程如式(1)所示：

从式(1)可以看出，参数、、f、→()和()独立于反应堆。因此，冷却剂中氚的产生量差异主要取决于堆内中子通量密度()，这是一个与具体反应堆密切相关的参数。这就要求简化模型和实际堆芯具有相似的能谱。

无外源情况下，非稳态情况下的中子输运方 程[13]如式(2)所示：

式中，=(,,,)为反应堆内中子能谱分布；(,'→,'→)为散射函数，它的定义为：碰撞前中子的能量为'，运动方向为'，碰撞后中子能量变为而运动方向为的概率。式(2)左边第二项为中子的泄漏率，第三项为中子的移除率，右边第一项为中子的散射源项，第二项为中子的裂变源项。

从式(2)可以看出，反应堆内中子能谱与空间结构（泄漏率）和材料组成（移除率、散射源项和裂变源项）相关。因此，模型需要保持相似的空间结构和材料组成成分。FHR活性区由图3所示的晶格单元排列组成，晶格单元与完整的堆芯具有相似的裂变材料与慢化剂比值。晶格单元边界设有镜面反射条件，而实际堆芯外设有石墨反射层，具有类似的空间结构。因此，本文以此晶格单元为计算模型，能满足计算要求。

图3 燃料晶格单元

如图3所示，晶格单元长和宽为7 cm，高为6.7823cm，由体心完整的燃料球和顶角处1/8燃料球组成，剩余空间由FLiBe熔盐填充，7Li的丰度为99.99%，FLiBe每种核素的含量如表2所示。燃

料球的直径为6 cm，由直径5 cm的燃料区和外层非燃料区组成。燃料区内石墨基体中随机分布了约11660个包覆颗粒。包覆颗粒由UO2核芯及4层包覆层组成，235U富集度17%，4层包覆层由里到外依次为碳缓冲层、内致密热解碳层、SiC层、外致密热解碳层，设计参数如表1所示。

表1 包覆颗粒的设计参数

TRITON模块采用多群常数进行输运计算。建模时应当考虑燃料球的双重不均匀性。第一层不均匀性来源于大量的包覆颗粒与石墨基体之间；第二层不均匀性来源于燃料球与氟盐之间。SCALE6提供了DOUBLEHET单元区域类型对燃料球的双重不均匀性进行处理，然而SCALE5.1缺乏此功能。为了保持模型的一致性，利于计算结果的分析，各版本的SCALE计算时仅考虑燃料球的第一层不均匀性，并对包覆颗粒4层包覆层和石墨基体进行均匀化处理，同时保持UO2核芯的完整性。采用单元区域类型LATTICECELL对包覆颗粒与石墨基体之间的不均匀性进行描述。燃料球的建模过程如图4所示。由于包覆颗粒在燃料球中的填充因子为7.03%，单元区域的尺寸设为0.177 7 cm。大量的此种单元区域排列在无限长方体晶格矩阵中，再由内径5 cm、厚度0.5 cm的石墨壳截成单个的燃料球。

图4 燃料球的建模过程 (a) 包覆颗粒的包覆层与石墨基体均匀化过程，(b) 燃料球中包覆颗粒的阵列排列

运行功率为1.77×10−3MW，运行时间为120 d，分成三个时间步长，选择v6-238库以及CENTRM功能模块进行截面处理。

3 计算结果分析

燃料晶格单元的产氚量在不同版本的SCALE中的模拟结果如图5所示，从图5中得知，SCALE5.1计算结果比SCALE6计算结果大两个数量级，其氚的放射性活度随辐照时间的变化近似呈线性增长；而SCALE6中的计算结果基本保持一致，其氚的放射性活度随辐照时间的变化都近似呈指数增长。

图5 燃料晶格单元中氚的放射性活度随辐照时间的变化

FLiBe熔盐中的每种核素（杂质除外）在中子的辐照下通过不同的反应道都会产生氚，因此，可以采用不同版本的SCALE包分别对FLiBe熔盐中每种核素的产氚量进行分析，找出产生图5差异的原因。根据图3的晶格单元，分别建立4个计算模型，每个模型冷却剂中仅含有一种核素成分。每个模型对应的单一核素成分及其原子密度如表2。

表27Li丰度为99.99%的FLiBe各核素的原子密度

4个模型的计算结果分别如图6，每个模型冷却剂中的中子能谱如图7。模型1的中子能谱基本一致，模型2、3和4的中子能谱分别在热能峰处存在细微的差别，对热中子反应的产氚量产生一定的影响（比如6Li）。计算结果的差异来源于TRITON模块本身或者来源于反应道和截面的不同。

图6 来源于6Li (a)、7Li (b)、19F (c)、9Be (d)的氚活度

图7 模型16Li (a)、模型27Li (b)、模型319F (c)、模型49Be (d)冷却剂的中子能谱

从图6(a)和(b)可以看出，6Li和7Li的产氚量在SCALE5.1中的模拟结果与在SCALE6中的模拟结果存在较大的差异。在SCALE6中，两核素的产氚量任何时刻都为零，而在SCALE5.1中，两核素的产氚量随燃耗的加深逐渐增大。这是因为在SCALE6程序包中，驱动程序读取输入文件时，调用TRITON产生的ORIGEN-S可执行的输入文件中，TRITON默认将6Li和7Li看成锕系核素，而从TRITON运行过程中产生的临时文件ft33f001（默认文件名）中可以看出锕系核素类和裂变产物类缺乏6Li和7Li的产氚截面，所以SCALE6程序包的产氚量任何时刻都为零。经过与ORNL讨论，以ft33f001为数据库，单独运行SCALE6程序包中的ORIGEN-S进行验证计算，在ORIGEN-S的输入文件中，将6Li和7Li设为轻元素、锕系核素或裂变产物。计算结果如图8所示。

图86Li (a)和7Li (b)的ORIGEN-S验证计算

从图8(a)可以看出，在ORIGEN-S输入文件中，将6Li设为锕系核素或裂变产物时，ORIGNE-S的输出结果都为零。若设为轻元素时，ORIGEN-S计算结果跟SCALE5.1的TRITON计算结果基本一致，在SCALE5.1和SCALE6中，6Li主要通过式(3)产生氚，属于热中子反应。从表3可以看出，6Li产氚的截面基本一致，所以ORIGEN-S计算结果跟SCALE5.1的TRITON计算结果基本一致。

表3 全能区6Li产氚的单群有效截面(barns)

从图8(b)可以看出，将7Li设为锕系核素或裂变产物时，ORIGNE-S的输出结果都为零。若设为轻元素时，ORIGEN-S计算结果不为零，但是比SCALE5.1的TRITON计算结果大三个数量级。这是由于不同版本的SCALE程序包采用不同的产氚反应。早期版本(SCALE5.1) ORIGEN-S的数据库中并不支持7Li(n,n'α)3H反应，此反应也不存在于ENDF/B数据库中，但是包含在JEFF-3.0/A数据库中。因此，在SCALE6中，7Li主要通过式(4)产生氚，反应阈值为2.82 MeV。

但在SCALE5.1中，7Li并不直接产生氚，而是通过中间产物6Li和2H经中子辐照产生氚，如图9所示。根据图9建立燃耗方程组，从ft33f001文件中读取相应的中子反应截面。然而燃耗方程之间相互关联，并不是一个简单的线性问题，而且每种核素浓度的变化速度相差悬殊，属于刚性问题，可以采用Gear’s反向数值微分多步法[14]进行求解（本文采用MATLAB中ode15s函数进行求解），计算结果表明氚主要来源于7Li直接产生的6Li和7Li生成的6He经过β−（分支比99.99%）衰变产生的6Li。SCALE5.1和SCALE6中，7Li的主要产氚截面如表4所示。SCALE5.1中7Li(n, 2n')6Li反应截面比SCALE6中7Li(n, n'α)3H反应截面小三个数量级，因此SCALE5.1的计算结果比ORIGEN-S的计算结果要小三个数量级。

图9 SCALE5.1中Li的产氚途径

Fig.9 Pathways ofH produced byLi in SCALE5.1.

表4 全能区7Li产氚的单群有效截面(barns)

从图6(c)可以看出，19F的产氚量在SCALE6中的计算结果基本一致，是SCALE5.1计算结果的2.7倍左右。同样由于不同版本的SCALE程序包采用不同的产氚反应。早期版本(SCALE5.1)的ORIGEN-S的数据库并不支持19F(n, n'T)16O反应，但包含于JEFF-3.0/A数据库中，在SCALE5.1输运数据库(ENDF/B-VI.7)中存在19F(n, T)17O反应。因此，SCALE5.1中，19F主要通过式(5)产氚，而SCALE6中，主要通过式(6)产氚。ENDF/B-VI.7和JEFF-3.0/A数据库中19F产氚的238群截面（未经共振自屏修正）如图10所示，单群有效截面如表5所示。从图10和表5中知，SCALE6中19F(n, n'T)16O反应截面是SCALE5.1中19F(n, T)17O反应截面的2.8倍左右，所以出现图6(c)的结果。

(6)

从图6(d)可以看出，9Be的产氚量在SCALE5.1中的计算结果是SCALE6中的计算结果的1.4倍左右，而SCALE6的计算结果基本保持一致。原因分析如下，在SCALE5.1和SCALE6中，9Be的产氚途径如图11所示。根据图11建立燃耗方程组，从ft33f001文件中读取相应的中子反应截面，同理采用Gear’s多步法进行求解，计算结果表明氚主要来源于9Be通过(n, T)反应直接产生3H和(n, α)反应产生6He经过β−（分支比99.99%）衰变产生6Li，再由6Li通过(n, T)反应产生氚。SCALE5.1和SCALE6中，9Be的主要产氚截面如表6所示。从表6看出，9Be(n, T)7Li反应截面比9Be(n, α)6He反应截面小4个数量级，加之6He的半衰期非常短(0.8 s)，且β−衰变生成6Li的分支比高达99.99%，而6Li产氚的截面非常大，所以9Be(n, α)6He反应产生的氚比9Be(n, T)7Li反应产生的多（ode15s计算结果表明要大两个数量级）。从表6可知，虽然SCALE5.1中9Be(n, α)6He截面比SCALE6中的截面稍小，但是6Li(n, T)4He截面是SCALE6中截面的1.3倍，所以出现上述结果。

图10 ENDF/B-VI.7和JEFF-3.0/A数据库中19F产氚的238群截面

表5 全能区19F产氚的单群有效截面(barns)

图11 SCALE5.1 (a)和SCALE6 (b)中9Be的产氚途径

表6 全能区9Be产氚的单群有效截面(barns)

分别从SCALE5.1输运数据库(ENDF/B-VI.7)和SCALE6输运数据库(ENDF/B-VI.8)中读取9Be产氚的238群截面（未经共振自屏修正）如图12所示。从图12可以看出，在SCALE输运数据库中，9Be通过(n, α)反应产生6He以及6Li通过(n, T)反应产生3H的238群截面一致。6Li(n, T)4He属于热中子反应，从图7(d)可以看出，SCALE5.1中模拟的中子能谱在热能峰处比SCALE6模拟的中子能谱稍高，造成SCALE5.1中6Li(n, T)4He反应的单群有效截面是SCALE6中的1.3倍。

图12 SCALE输运数据库中9Be(n, α)6He (a)和6Li(n, T)4He (b)反应238群截面

4 结语

本工作采用不同版本的SCALE计算了典型FHR的产氚量，详细分析了不同版本SCALE计算结果之间差异的原因，得到如下结论：

(1) SCALE6中TRITON模块进行产氚计算时，由于将元素Li默认为锕系核素，造成计算结果为零。而6Li是产氚的主要来源，因此其计算结果不正确。SCALE5.1能相对较准确地计算6Li产氚量。

(2) SCALE6中ORIGEN-S的数据库来源于JEFF-3.0/A，包括了7Li(n, n'α)3H和19F(n, n'T)16O反应，而早期版本的ORIGEN-S数据库中未包括此两种反应。SCALE5.1的输运数据库中就缺乏7Li(n, n'α)3H反应。因此，SCALE5.1中7Li 产氚主要通过中间产物6Li和2H经中子辐照产生，比通过7Li(n, n'α)3H反应产生的氚小三个数量级。采用SCALE6中ORIGEN-S的数据库能相对较为准确地计算7Li的产氚量。

(3) 在SCALE5.1的输运数据库中仅包括了19F(n, T)17O反应，其单群有效截面是SCALE6中19F(n, n'T)16O反应的0.36倍。因此，SCALE6中19F的产氚量是SCALE5.1的2.8倍。SCALE6能相对较准确地计算19F的产氚量。

(4)9Be的产氚主要来源于9Be(n, α)6He反应、6He的β−衰变以及6Li(n, T)4He反应。9Be(n, α)6He和6Li(n, T)4He反应的238群截面基本一致，但由于中子能谱在热能峰处的细微差异，SCALE5.1中6Li(n, T)4He 反应（热中子反应）的单群有效截面是SCALE6中的1.3倍，因此，SCALE5.1中9Be的产氚量是SCALE6中的1.3倍。

(5) 可以读取由TRITON子模块COUPLE输出的截面库（文件默认名为ft33f001）并单独运行ORIGEN-S来完成产氚量的计算。这种方法可以修正(1)中提到的SCALE6的程序错误，在SCALE6中得到正确的Li的产氚量。

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Issues in the calculation of the tritium production of the fluoride-salt-cooled high-temperature reactors using SCALE

PENG Chao1,2ZHU Xingwang1ZHANG Guoqing1HE Zhaozhong1QIAO Yanbo1CHENKun1

1(Shanghai Institute of Applied Physics, Chinese Academy of Sciences, Jiading Campus, Shanghai 201800, China);2(University of Chinese Academy of Sciences, Beijing 100049, China)

Background: The Fluoride-salt-cooled high-temperature reactor (FHR) is a thermal reactor using molten salt (2LiF-BeF2, FLiBe) as coolant and TRISO (Tri-structural Isotropic) as fuel and graphite as moderator. Isotopes, such as6Li,7Li,9Be and19F in the FLiBe coolant, generate tritium under the neutron irradiation. Tritium can easily permeate through metal at high temperature and may be a radiation source to the workers and public. Tritium can also react with F and create TF, which is highly corrosive and may cause damage to the structural materials. Purpose: We used different versions of SCALE to calculate the tritium production of a typical FHR and analyzed the difference among the computational results. Methods: We have created 3D models using the same FHR design parameters in SCALE. Results: The results show that in the calculation of tritium production from lithium, the TRITON (Transport Rigor Implemented with Time-dependent Operation for Neutronic depletion) module of SCALE6 handles the lithium element incorrectly and introduces significant differences compared with the previous versions of SCALE. When we calculate the tritium production from9Be and19F, different versions of SCALE give different results because the reactions are defined differently. Conclusion: Our analyses show that when SCALE is used to calculate the tritium production of the FHR, SCALE6 is the preferred version. However, the temporary file, ft33f001, created by TRITON as the cross section library, and ORIGEN-S can be used to calculate the tritium production in order to correct the mishandling of lithium element in SCALE6.

FHR, FLiBe, Tritium, SCALE, TRITON

TL364

TL364

10.11889/j.0253-3219.2015.hjs.38.080601

中国科学院战略性先导科技专项项目(No.XDA02050100)资助

彭超，男，1988年出生，2011年毕业于南华大学，现为博士研究生，研究领域为核反应堆安全分析

陈堃，E-mail: chenkun@sinap.ac.cn

2015-05-25，

2015-06-12