柴油机SCR系统NOx目标转化率分布规划方法

谢 辉，孙晓东，严 英，凌 健，马红杰

(天津大学内燃机燃烧学国家重点实验室，天津 300072)

柴油机SCR系统NOx目标转化率分布规划方法

谢 辉，孙晓东，严 英，凌 健，马红杰

(天津大学内燃机燃烧学国家重点实验室，天津 300072)

采用SCR技术，可以使NOx比排放满足排放法规要求．然而，各个工况NOx目标转化率的分布设定，对NH3的综合比消耗存在很大的影响．为此，分析了ESC稳态测试循环利用优化NOx目标转化率分布的方法降低NH3比消耗的可行性，依据实验数据，建立了以NOx比排放和NH3平均滑失浓度限制作为边界条件、以最小NH3平均比消耗作为优化目标的数学描述模型．针对此模型，给出了最优解的求解方法．采用上述优化模型，在离线模式下得到了最优的目标转化率分布MAP，并通过发动机台架实验进行了ESC实验循环验证．结果表明，采用该优化方法可以节省10%～20%的NH3消耗量．

柴油机SCR控制；NH3比消耗；分布规划；NOx转化率分布

柴油机比汽油机有更高的燃烧热效率，动力性和经济性也更好[1]．然而柴油机中氮氧化物(NOx)和微粒(PM)存在Trade-off关系．降低NOx和PM排放，是柴油机排放控制技术面临的主要问题[2]．在众多降低排放的技术中，选择性催化还原(selective catalytic reduction，SCR)技术是重型柴油机实现欧Ⅳ及以上排放法规的主要技术路线之一[3-4]．在降低NOx排放的同时，SCR还可以降低柴油机机内净化的难度，提高燃油经济性2%～3%[5-8]．

SCR系统是一个集物理化学反应过程于一体的复杂系统，需要与发动机协调工作才能达到更好的转化效果．SCR催化剂存在一个高效温度窗口，在此温度区间内，NOx的转化率较高．温度过高或过低都会造成NOx转化率降低以及NH3的消耗增加．原机NOx排放与排气温度主要由发动机的运行工况决定，而发动机运行工况与催化器的高效温度窗口并非完全匹配．在特定工况下，达到设定的目标转化率需要消耗大量的NH3，甚至无法达到设定的目标转化率；因此，各个工况下的NOx目标转化率分布要进行全局匹配与优化，在满足排放法规要求的同时，降低NH3的平均消耗量．在实际工程应用中，目标转化率分布通常选取两种方法确定：一是根据原机NOx综合比排放与排放法规的限值得到平均转化率，作为各个工况的目标转化率；另一种是根据各个工况下的NOx比排放与法规限值确定各自的临界转化率．两种方法都未从NH3的平均消耗量角度进行优化．本文提出了以降低NH3平均消耗量为目标的转化率分布确定方法．

目标转化率分布优化模型要同时满足NOx比排放限制和NH3平均滑失浓度限制两个约束条件，并且建立优化目标与边界条件之间的定量关系．本文从实验数据入手，建立了以NOx比排放和NH3滑失浓度限制为边界条件、以NH3的平均比消耗量为优化目标的优化问题数学描述模型，在欧洲稳态测试循环(European steady state cycle，ESC)中针对稳态工况的目标转化率分布优化结果进行了实验验证．

1 NOx转化率分布优化问题的提出

1.1 台架实验环境

笔者搭建的发动机台架实验方案及主要采集参数如图1所示．

图1 发动机台架示意Fig.1 Engine test bench

实验对象为某发动机厂的12,L重型柴油机，原机排放达到国Ⅲ水平，为了达到国Ⅳ排放法规要求，对主要控制参数进行了调整，使PM达到法规要求，NOx排放较原机有一定程度的升高．发动机及台架测控仪的基本参数如表1所示．实验采用的SCR计量喷射系统为博世公司DeNOx2.0,SCR后处理系统总成，SCR计量控制单元为课题组自行设计与开发．发动机尾气分析采用AVL公司FTIR气体分析仪．

表1 发动机台架基本参数Tab.1 Basic configuration of engine test bench

1.2 ESC测试循环

本文主要对ESC稳态测试循环过程中各个工况点的NOx目标转化率分布问题进行研究．按照国标GB 17691—2005的相关规定，ESC稳态测试循环的工况要根据发动机的外特性确定3个特征转速A、B、C，在每个转速下分别选取25%、50%、75%和100%的负荷工况点，再结合怠速工况构成了ESC 13工况点[9].本研究实验对象的ESC 13工况分布如表2所示．

根据国标GB 17691—2005中的相关定义，ESC测试循环的NOx综合比排放定义为

表2 ESC稳态测试循环工况分布Tab.2 Distribution of ESC operation conditions

NH3的滑失指催化剂下游随尾气排出的NH3，对于NH3的滑失浓度，排放法规要求平均滑失浓度在10×10-6以下，峰值浓度在25×10-6以下．

根据排放法规中比排放指标的定义可知，在特定的原机排放特性下，使NOx比排放达到排放法规要求的目标转化率分布存在无数种组合．为此，需要制定一定的评价指标来评价不同的分布组合．

1.3 NH3比消耗优化指标

为了归纳出优化指标的数学表达式并建立其与NOx比排放之间的定量关系，定义NOx转化率、NH3供给比和氨氮消耗比．

NOx转化率指稳态工况下转化的NOx占NOx原机排放量的百分比，即

NH3供给比是指稳态工况下NH3的实际喷射量与完全还原当前工况NOx所需NH3的理论喷射量之比．由于NH3与NOx的化学反应当量比为1∶1，所以NH3的供给比可以定义为NH3的喷射量与NOx的原机排放量之比，即

氨氮消耗比是指NH3的喷射量与NOx的还原量之比，即实际反应过程中还原单位量的NOx所需喷射NH3的量，即

根据定义，NOx转化率、NH3供给比与氨氮消耗比之间存在

参考NOx比排放的定义，笔者提出了NH3平均比消耗量作为评价各个工况下不同的目标转化率分布的指标，其定义为

NH3比消耗量表征了满足排放法规的前提下，发动机做单位功所消耗的NH3的质量，其值越小，表明NH3的平均消耗率越低．

2 优化模型的建立

2.1 目标转化率分布优化可行性分析

依据上述提出的指标，本文提出的优化方法是在满足排放法规的前提下，优化各个工况的目标转化率分布，使NH3综合比消耗最小．由于排放法规对NOx的综合比排放和NH3的平均滑失浓度都有限制，此优化问题转换为以NOx的综合比排放和NH3的平均滑失浓度为边界条件、以NH3的综合比消耗量最小为目标的优化问题．

对于给定的发动机，其原机排放特性是确定的．此时，NOx的综合比排放和NH3的平均滑失浓度与各个工况下的目标转化率有关，而NH3的综合比消耗量则与各个工况的NH3供给比有关．求解此优化问题的关键是建立边界条件与优化目标之间的定量关系．根据前述分析可知，给定稳态工况下，NOx的转化率与NH3的供给比之间可以通过氨氮消耗比建立定量关系．确定各个工况下的氨氮消耗比是求解此优化问题的关键．

理论上，SCR的主要反应机理中，NH3与NOx的消耗比均为1∶1．实际反应过程中，喷射的“添蓝”(32.5%的尿素水溶液)要经过热解与水解过程转换为NH3，同时NH3与NOx的催化还原过程存在一些副反应，使喷射的NH3与被还原的NOx之间并非呈1∶1的理论当量比关系．因此，需依据实验结果得到各个工况下的实际氨氮消耗比．

2.2 NOx转化率与氨氮消耗比的定量关系

为了确定各个工况下的实际氨氮消耗比，开展如下实验：稳态工况下设定不同的NH3喷射量作为实验点，采用NH3供给比定义每个实验点，得到NOx排放流量随NH3供给比的变化历程．图2所示为转速1,900,r/min、75%负荷工况的实验结果．

从实验结果可知，NOx排放流量和比排放与NH3供给比基本呈线性递减．

将NH3的喷射流量与NOx的转化流量做比值可以得到氨氮消耗比的历程曲线，从而精确得到NOx转化率与NH3供给比的定量关系，如图3所示．

从氨氮消耗比的历程曲线可以看出，稳态工况下，NH3供给比在一定区间内，氨氮消耗比可以近似拟合为常量，此区间称为线性区间．对线性区间内的氨氮消耗比取平均值，如图3中的虚线所示，此特征值可作为当前稳态工况的平均氨氮消耗比，即iα．

平均氨氮消耗比在线性区间内建立了NH3供给比与NOx转化率之间的定量关系，利用此关系拟合得到的NOx转化率与实际NOx转化率对比曲线如图3所示．

图3 稳态工况下氨氮消耗比的历程曲线Fig.3 Curve of NH3/nitrogen consumption rate process during steady conditions

采用同样的方法，分别确定其他稳态工况点的平均氨氮消耗比．在利用实验数据确定平均氨氮消耗比的研究过程中，对于每个稳态工况，平均氨氮消耗比近似拟合为常量的前提是在一定的线性供给比区间．利用拟合得到的平均氮氨消耗比，结合式(5)，将线性供给比区间边界转换为目标转化率的线性区间，可以得到额外的边界条件，即目标转化率的线性区间．最终确定的ESC 13工况点中除怠速以外的其他12个稳态工况点的平均氨氮消耗比分布如图4所示.

图2 NOx排放流量与α 关系Fig.2 Relation between NOxemission flow and α

结合之前的分析，各个工况点平均氨氮消耗比的偏差程度是决定优化域度的主要因素．从结果上看，平均氨氮消耗比偏差较大的是3个大负荷工况转速A负荷率100%(A100)、转速B负荷率100%(B100)和转速C负荷率100%(C100)．由此可知，大负荷目标转化率的分布是影响NH3平均比消耗的主要因素.

图4 ESC工况点(非怠速)的平均氨氮消耗比分布Fig.4Distribution of average NH3/nitrogen consumption rate in ESC cycle(except idle condition)

2.3 平均氨氮消耗比的分布规律

为进一步研究平均氨氮消耗比的分布规律，选取同一转速、不同负荷各个工况点的平均氨氮消耗比进行研究．本文选取1,300,r/min、不同排气温度的工况序列，得到平均氨氮消耗比与催化剂平均温度的关系曲线，如图5所示.

图5 平均氨氮消耗比r与催化器温度的关系Fig.5 Relation between average r and catalyst temperature

从实验结果可知，平均氨氮消耗比呈现明显的中低温特性与高温特性．在中低温区域，平均氨氮消耗比基本接近理论当量比1；在高温区域，平均氨氮消耗比明显增加，且随着温度升高持续上升．

图6为中低温区域平均氨氮消耗比随催化剂温度的变化历程曲线．在中低温区域，平均氨氮消耗比在温度较低时略有增加，这主要是由于“添蓝”到NH3的转化过程要经过热解和水解，低温会影响“添蓝”的热解率．

图7为高温区域平均氨氮消耗比随温度的变化历程曲线．在高温区域，平均氨氮消耗比远远高于理论当量比，且随着温度升高急剧上升．这主要是由于在高温下，大量的NH3被排气中的氧直接氧化，造成喷射的NH3远远大于反应掉的NOx，平均氨氮消耗比骤增．

图6 中低温区域平均氨氮消耗比r与温度的关系Fig.6 Relation between average r and catalyst temperature in mid-low temperature region

图7 高温区域平均氨氮消耗比r与温度的关系Fig.7 Relation between average r and catalyst temperature in high temperature region

2.4 NH3滑失量与氨氮消耗比的关系

利用平均氨氮消耗比可以建立NH3喷射流量与NOx反应量之间的关系．排放法规中除了对NOx比排放的限制外，还对NH3的平均滑失浓度进行了限制，因此还需要建立NH3的滑失浓度与喷射量之间的定量关系．图8为同一稳态工况下NH3的喷射流量、NOx的转化量和NH3滑失量之间的关系．结果表明，NH3的喷射流量不等于NOx的转化量与NH3的滑失量之和．

由实验结果可知，NH3的滑失量与喷射量之间没有明显的定量关系．为了将NH3的平均滑失浓度限制体现到优化数学模型中，首先分析一下稳态工况下NH3的滑失原理．

图9为中低温稳态工况NH3的滑失过程分析，整个过程可以分为4个阶段．

(1) 稳态平衡阶段．NH3的喷射量与NOx的反应量之间达到动态平衡，NOx排放浓度基本保持不变，NH3几乎没有滑失．

(2) 平衡态过渡阶段．额外增加NH3的喷射量，NH3与NOx之间的动态被打破，NOx的转化率升高，排放浓度降低．

图8 NH3喷射流量、NOx转化量与NH3滑失量之间的关系Fig.8Relation between NH3dosing flow，NOxconvertion flow and NH3slip flow

(3) 吸附存储阶段．NOx的转化率接近100%．然而过量的NH3并没有立即滑失，而是被催化器吸附存储．

(4) 饱和滑失阶段．催化器的储氨容量达到饱和，过量的NH3开始大量滑失．

图9 中低温稳态工况NH3的滑失历程Fig.9 NH3slip process in mid-low temperature region

图10 为高温稳态工况NH3的滑失过程分析．从结果上看，整个实验历程，即使是NH3供给过量时，催化器下游的NH3滑失浓度依然很小．这主要是由于高温下NH3的直接氧化反应所占比重很大，喷射的NH3大部分被直接氧化，再加之NOx催化还原反应，几乎没有过量的NH3滑失．

图10 高温稳态工况NH3的滑失历程Fig.10 NH3slip process in high temperature region

2.5 优化模型的数学描述

经过以上分析，稳态工况下，在NOx转化率线性区间内，可以通过氨氮消耗比建立NH3消耗量与NOx转化率之间的定量关系，同时NH3的滑失可以通过限定最高目标转化率来保证．基于上述条件，可以建立目标转化率的分布优化数学描述模型．

边界条件如下所述．

(1) NOx比排放限制为

(2) 氨氮消耗比线性区间限制为

(3) NH3滑失限制为

边界条件(2)和(3)可以合并取交集，即

优化目标表达式为

3 最优解求解

为了求得精确解，首先从边界条件和优化目标的数学表达式出发，进行一定的转换．

定义中间变量

则NOx比排放边界条件可以转换为

式中xC为常数，其值与发动机的原机排放相关．

目标转化率的限定区间边界条件同样可转换为

式中Xmin,i和Xmax,i可以根据式(12)的定义得到．优化目标转换为

经过上述转化以后，即可对最优解的存在性、唯一性以及精确解的求解等问题进行解释．

存在性判断准则(充要条件) 当且仅当式(16)的条件满足时存在最优解．

唯一性判断准则(充分条件) 在存在最优解的前提下，当满足式(17)的条件时，最优解是唯一的．

精确解求解过程如下．

首先，对各个稳态工况的平均氨氮消耗比进行排序，对于本研究过程，其实验结果有

从平均氨氮消耗比最小的工况点开始，本文研究过程为A50工况，对应的XA50要取尽量大的值，这样可以在保证排放法规限值的同时，使NH3的比消耗量更小．其最大极值的确定受两方面限制：一是A50工况点自身的取值区间上限Xmax,A50；二是由剩余的其他工况点全部取最小目标转化率时得到的A50最大目标转化率，对应的X为CX−∑Xmin,!A50，其中Xmin,!A50表示除A50工况点以外的其他所有工况点的最小目标转化率对应的X．最终A50工况的X极大值为

确定A50工况点的XA50以后，根据式(12)，可以得到相应的目标转化率λA50．根据其极值的取值不同，其余工况点的目标转化率的确定分为以下两种情况：

(1) 若XA50=Xmax,A50，则按照相同的方法确定其余工况点的目标转化率；

4 优化结果对比与分析

4.1 3种目标转化率分布的NH3平均比消耗对比

按照上述方法，得到优化的目标转化率分布如图11所示．为了评价优化后的NH3平均比消耗，选取两种目标转化率分布进行对比：一种是临界目标转化率分布，即各个工况的比排放都达到排放法规要求的NOx转化率；另一种是综合平均转化率分布，即各个工况全部采用由原机NOx比排放与排放法规要求的NOx比排放限值确定的平均转化率．

图11 3种分布模式的目标转化率分布Fig.11 Distribution of target conversion rate in 3 cases

采用临界转化率、平均转化率、优化转化率的理论NH3平均比消耗分别为5.365、5.674、4.330 g/(kW·h)．由此可以看出，采用优化转化率分布可以分别降低19.29%和23.69%的NH3平均比消耗．

4.2 台架实验验证结果

针对上述优化方法确定的NOx目标转化率分布，在发动机台架进行了ESC测试循环验证实验，实验结果表明，采用临界转化率、平均转化率、优化转化率的实际NH3平均比消耗分别为5.41、5.76、4.43 g/(kW·h)，相比临界转化率分布和平均转化率分布，采用优化后的目标转化率分布，分别降低了18.1%和23.1%的NH3平均比消耗，达到了预期的优化效果．

5 结 论

(1) 稳态工况下平均氨氮消耗比在一定的线性区间内可以近似拟合为常量，从而可以建立NH3供给比与NOx转化率之间的定量关系．

(2) 稳态工况下NH3的滑失可以通过限制NOx目标转化率来保证，以此可以建立NH3平均滑失浓度限制边界条件的数学描述．

(3) 氨氮消耗比主要受催化器平均温度影响，并且呈现明显的中低温特性和高温特性．中低温区域基本接近理论值，高温区域随催化器平均温度的升高迅速增加．

(4) 采用优化目标转化率分布的方法，可以减少10%～20%的NH3平均比消耗．

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(责任编辑：孙立华)

A Planning Method for NOxConversion Rate Distribution of Diesel Engine SCR After-Treatment System

Xie Hui，Sun Xiaodong，Yan Ying，Ling Jian，Ma Hongjie
(State Key Laboratory of Engines，Tianjin University，Tianjin 300072，China)

By adopting selective catalytic reduction(SCR)technology，NOxrate emission can be reduced to accord with emission regulations. However，different NOxconversion rate distribution makes a big influence on NH3specific consumption. The feasibility of reducing NH3specific consumption are mainly analyzedby optimizing the distribution of NOxconversion rate. On the basis of experimental data，a minimum NH3specific consumption optimization model with the constraints of NOxrate emission and NH3slip concentration was established. According to the model，a planning method of calculating the optimal solution was given. Based on the optimization model above，the optimal NOxtarget conversion rate distribution MAP was proposed and validated on the engine test bench under ESC test cycle. Results indicate that this optimization method can save 10%—20% NH3consumption.

diesel engine SCR control；NH3rate consumption；distribution planning；NOxconversion rate distribution

TK422

A

0493-2137(2015)11-0953-07

2013-10-31；

2013-11-28.

国家高技术研究发展计划(863计划)资助项目(2012AA111709).

谢 辉（1970— ），男，博士，教授．

谢 辉，xiehui@tju.edu.cn.

时间：2014-01-03．网络出版地址：http://www.cnki.net/kcms/doi/10.11784/tdxbz201310077.html.