加速器质谱研究超重核进展

王小明，何 明，董克君，武绍勇，窦 亮，杨旭冉，赵庆章，张 慧，徐永宁，庞芳芳，庞义俊，姜 山

(1.中国原子能科学研究院，北京 102413；2.黑龙江省科学院 技术物理研究所，黑龙江 哈尔滨 150086；3.广西师范大学，广西 桂林 541000)

加速器质谱研究超重核进展

王小明1，何 明1，董克君1，武绍勇1，窦 亮1，杨旭冉1，赵庆章1，张 慧2，徐永宁1，庞芳芳3，庞义俊3，姜 山1

(1.中国原子能科学研究院，北京 102413；2.黑龙江省科学院 技术物理研究所，黑龙江 哈尔滨 150086；3.广西师范大学，广西 桂林 541000)

超重核的研究具有重要的科学与实际意义。目前，在自然界直接寻找超重核的方法主要包括普通质谱(ICP-SF-MS)，加速器质谱(AMS)及多重中子探测的方法等。相比其他方法，AMS具有灵敏度高、样品用量少、测量时间短等优势。本文综述了近年来国内外利用AMS寻找超重核的方法及现状。迄今为止，利用AMS寻找了40余种超重核素，但没有明显的证据表明超重核的存在，这些核素与其矿物主体元素的丰度比约在10-12到10-16之间。

超重核；加速器质谱；灵敏度；磁刚度

1955年8月在日内瓦举行的和平利用原子能的国际会议上Wheeler 最早提出了超重核存在的可能性。然而几年之后才有关于超重核计算的报道[1]，其中并没有考虑到原子核壳效应及形变问题。与此同时，Scharff-Goldhaber等提出了在质子数126，中子数184的核及其附近可能存在一个相对稳定的区域[2]。当原子核壳效应及形变被考虑之后，关于超重核稳定岛区域计算的报道接踵而至[3-7]。然而，超重核理论自问世以来，稳定岛的中心区域则一直没有定论。目前预言超重稳定岛中心位置的理论主要有宏观-微观模型，Hatree-Fork理论以及相对论性平均场理论。各种理论由于选取的参数及处理方法不同得出的双幻核的位置也不同[8-10]。相比而言，质子数为114，中子数为184的双幻核理论更易被接受。除壳模型外，超新星爆发的快中子俘获也为超重核在自然界存在提供了可能性[11-13]。在实验方面，超重核的研究主要有实验室合成及自然界寻找两大类。目前，在自然界中寻找超重核又包括裂变径迹法[14]，多重中子探测法，普通质谱法如ICP-MS[15-16]，加速器质谱(AMS)法[17-19]等。

1 主要方法

理论认为超重核可能是在恒星演化过程的快中子俘获形成的。另外，基于原子核壳结构的存在，超重核稳定性大增，即使原始生成的量很少，倘若其半衰期足够长，亦有可能留存至今。然而即使自然界中超重核确实存在，但是其含量很少，以致难以探测。AMS是一种基于加速器与探测技术的核素分析方法，适合于低含量核素的分析[20-23]。下面介绍关于AMS与其他主要方法。

1.1 多重中子探测法

超重稳定岛上的核素相对稳定大洲上的核素有更高的中质比，因而超重核裂变时相对于普通重核可能会放出更多中子。据此，通过对单裂变事件的多中子发射进行计数可直接在矿物中探测超重核，例如，法国LMS地下实验室用3He管在锇中寻找108号超重元素Hs[24]。假定Hs的半衰期为109年，对550克锇样品进行了连续两年的探测给出了Hs与Os的比值为10-14。多重中子探测法的优点是不需要样品制备及加工流程(原始样品即可)，并且适合寻找的矿物非常广泛。其缺点是为了降低本底(主要是宇宙射线引发的裂变事件)干扰，需要在地下或山洞进行；为了增加探测灵敏度需要的样品量非常大(公斤级)，测量时间长，需要几年，其探测上限方可达到10-14量级。

1.2 质谱(MS)法与AMS法

普通质谱一般由离子源、分析器及探测器组成。从离子源引出的离子被加速到千电子伏能量范围，再经过电磁分析器后，由于质量大小不同，经不同的轨道进入接收器。在MS的接收器中主要存在的离子包括待测定的核素离子，具有相同质量的分子离子和同量异位素离子。AMS与普通MS相比，主要的区别在于设备的中间段有一串列加速器，因此离子可通过AMS被加速到兆电子伏级别的能量，在加速器的中部有一个剥离器(薄膜或气体)，当分子离子穿过剥离器时由于库仑力的作用而使得分子离子被瓦解，因此能够排除分子本底的干扰。另外由于离子具有较高的能量，AMS通过粒子鉴别可以消除或压低同量异位素的干扰。

关于自然界超重核是否合成过在物理学界一直存在争议。倘若太阳系形成时就有超重核生成，那么其稳定性如何？现今自然界是否尚有超重核存在？关于其稳定性，理论上一般认为超重核是衰变核，现在自然界存在与否取决于最初生成时的量及其半衰期。假如超重核生成后，由于物理化学性质与其同族元素具有相似性，一直以共生方式存在，假定其生成时与共生矿元素的数量比为1∶102～105，太阳系的年龄约46亿年，如果其半衰期为108年，则可算得现存超重核与其共生矿的数量比约为1.42×10-16～10-19，可见即使目前具有最高灵敏度的具有最高灵敏度的AMS(约10-16)也难以测量。因此，若超重核存在于自然界，当其半衰期>108年，通过选择合适的矿物和和运用适当的探测方法才有可能探测到。目前就灵敏度而言，AMS无疑是自然界寻找超重核的首选。

2 测量超重核的原理

2.1 在共生矿物中寻找超重核

自然界寻找超重核需要考虑在哪些物质中寻找哪些可能的超重核。希望要寻找的矿物中超重核是富集的，把要寻找的矿物称之为超重核的“共生矿物”。一种可能的情况是超重核与其“共生矿物”起初并没有一起生成，而是经过漫长的演化史，通过各种地质作用，由于超重核与其“共生矿物”相似的物理化学性质，在此期间可能会逐渐彼此融合，并共生下来，以至于在其“共生矿物”中形成超重核的自然富集。锕系后元素最外层电子的相对论效应越来越明显，可能会影响其物化性质，然而还无法准确预知超重核的物理化学性质，只能根据其在周期表的位置对其物理化学性质进行简单的推断，认为超重核的化学性质与其同族元素相似，物理性质则呈现规律性变化。一般由于同主族相邻周期的元素化学性质更相似，物理性质更接近，所以着重在与预言的超重核处于同主族相邻周期的相应矿物中寻找[19]。

2.2 利用AMS测量超重核的原理

AMS一般由离子源、低能注入系统、加速器、高能分析传输系统及探测系统组成。图1为AMS的结构简图。其中低能注入系统包括低能静电分析器与注入磁铁；加速器中部有气体或者碳剥离膜；高能分析传输系统包括高能分析磁铁，高能静电分析器及束流管道。

图1 AMS结构简图Fig.1 The schematic diagram of AMS

利用AMS测量核素时，其测量原理为：待测核素负离子通过铯束溅射样品从离子源引出，进入低能静电分析器进行能量选择，之后通过注入磁铁进行质量选择，所选择质量数的离子(包括所需离子，相同质量数的分子离子及同量异位素离子)被同时注入加速器，在加速器的高压端有剥离膜，分子离子被完全瓦解成原子离子。待测稀有负离子被剥离成各种价态的正离子，正离子被加速到地电位。之后通过高能分析磁铁，高能静电分析器分别选择相同磁刚度和相同电刚度的离子，所需要的离子进入最后的探测系统，通过获取系统得到待测离子的测量谱。

中国原子能科学研究院AMS小组测量超重核298Fl时采用了另外的传输方法，即利用PbO2样品(或PbF2样品)来通光路确定传输参数。基本过程是利用PbO2(质量数208+32=240)来刻度注入磁场，通过加速器中端剥离器之后，选择208Pb10+来模拟298Fl光路。这种传输方法为普通方法，是利用AMS的测量原理来通光路确定传输参数，通过分析系统的相应磁刚度，电刚度相等来直接模拟超重核光路。具体测量时保持分析磁铁数值不变，选定超重核测量时的价态为15+，于是其能量为定值(只是选择分子离子测量时，由于分子碎片带走一部分能量，因此须通过线性改变端电压数值以保持能量不变)，超重核的磁刚度ME/q2、电刚度E/q为定值。模拟超重核光路时208Pb尽量选择合适的价态，以使其磁刚度相同的情况下，其端电压数值尽量与超重核的相近，并且使其电刚度亦尽量相近。由于电、磁元件参数均是线性放大，方法理论上是可行的，为了验证可行性，利用此方法刻度UO-注入磁场，高能端选择12+价态，在探测系统成功获取了238U的能量谱。表明利用此方法模拟超重核光路亦是可行的。方法的优点是普遍，思路简单，易于实现。其缺点是实验时参数变化较大，增加了不稳定性。

利用AMS测量超重核有几个问题需要考虑：(1) 利用AMS避免化学流程，以免超重核丢失；(2) 需要有足够大束流模拟光路的离子，通过电刚度，磁刚度相近来模拟超重核的光路；(3) 所测量的样品中能够引出足够大束流的参考离子用以计算超重核的丰度比；(4) 超重核必须可从离子源引出，涉及到超重核电子亲和势的大小，可通过文献[18]给出的估计值来选择超重核测量的具体化学形式。对于有些超重元素不同文献给出的估计值差别甚大，倘若超重核的电子亲和势为负值，为了从离子源引出超重核，可采取必要的化学流程将样品制成测量所需要的化学形式；(5) 超重核测量时加速器各节点的狭缝需要适当放宽以提高测量效率，然而过宽会导致进入探测器的低原子序数离子过多，给超重核的测量带来堆积干扰。另外，有文献对超重核的质量进行了理论计算，如文献[25]给出298Fl的质量为298.207 amu，超重核实际质量与其质量数之间可能会有较大的偏离，因此适当放宽狭缝可以增加超重核传输到探测系统的可能性。

3 发展历史

最早利用AMS测量超重核的工作是在美国布鲁克文国家实验室10 MV串列加速器上完成的，在独居石样品中寻找了质量数在345到355之间的核素，由于当时的设备比较简陋，技术不够完善，初步给出超重核在独居石中的含量约10-10[26]。早期曾利用AMS在铂中寻找超重核294Ds，给出其相对于铂的丰度上限为1×10-11[27]。近年来，以色列Marinov 等宣称利用ICP-SF-MS观察到在自然金中有质量数为261,265的超重核存在，以及在商业钍溶液中有质量数为292的超重核存在[15-16]。然而，结果受到Barber and de Laeter[28]的批评，认为如此低丰度的核素测量，只有AMS才有可能做到没有本底的干扰。Marinov 研究小组对ICP-SF-MS和AMS做了比较，同时宣称ICP-SF-MS目前已可以测量同位素丰度比在10-15水平的核素[29]。随着AMS技术的不断发展，目前其探测下限最低可达10-16。奥地利维也纳环境科学研究实验室中Dellinger等及德国慕尼黑工业大学莱布尼茨实验室中Ludwig等对Marinov及其合作者的工作利用AMS进行了验证[17-19]，认为Marinov及其合作者实验中的观察结果可能来自分子本底的干扰。

4 现状与展望

自Marinov 研究小组发表超重核寻找的肯定的结果以来，目前共有三家实验室利用AMS从事超重核的研究。分别为奥地利维也纳环境研究加速器(VERA)实验室，德国慕尼黑工业大学莱布尼茨实验室与中国原子能科学研究院加速器质谱实验室。

奥地利维也纳环境研究实验室(VERA)的AMS装置运行的最大端电压为3 MV。2001年系统升级后允许对重核进行测量，特别是过去几年对铀、钚核素的测量取得很好的结果[30-31]。因此对超重核的测量取得较高的水平。在自然金中寻找了长寿命的111号元素錀Rg[17]；另外在自然的铂、铅和铋中寻找了质量数为288到300的相应超重核Ds、Fl及115号元素Eka-Bi的多种同位素[18]。给出超重核与样品中主体元素的原子个数比约为10-13～10-16。

德国慕尼黑工业大学的AMS是一台基于14 MV串列加速器的装置，并最早利用AMS对Marinov 研究小组的工作进行验证[32]。在丰度比约10-12到10-13水平的情况下没有发现超重核的存在。随后对系统作了改进，在加速器与探测系统之间增加了三个速度选择器。对超重核测量的探测上限降低了约2个数量级，达到了与VERA实验室相当的水平。Ludwig等利用该装置在锇矿，粗铂，氟化铅中寻找了质量数在292到310之间的超重核[19]。

中国原子能科学研究院AMS小组近年来也开展了超重核寻找的研究。目前寻找过的核素只有298Fl。鉴于其电子亲和势的不确定性，测量时引出了不同的离子形式，其中包括氧化物离子，氟化物离子及原子离子。由于引出原子离子测量时参考离子208Pb-很难引出，因此与参考元素铅的原子数比的上限较高，约10-12到10-14。与国外探测水平相比较，同样引出分子离子时探测上限要高约一个数量级，探测系统与国外其它两家从事超重核实验的AMS装置相比尚有一定的差距。实验成功利用CIAE-AMS探测系统测量了超重核298Fl，建立了超重核测量方法。该方法包括实验中超重核298Fl的传输。利用参考离子208Pb10+的传输参数设定超重核传输参数，并利用238U12+来检验此方法的可行性。同时对于超重核探测上限的计算避开超重核与参考离子在离子源引出效率及加速器传输效率的不同，直接利用探测系统给出的数值进行计算，增加了可信度。

目前，利用AMS对超重核的测量均没有肯定的结果，然而并不意味着超重核在自然界不存在。倘若超重核在自然界存在，探测不到可能有以下两种情况。一是自然界超重核量极少，利用目前的AMS装置尚且探测不出或者所寻找的矿物中超重核极少；二是测量过程不够精细，未能以最佳的探测状态对其进行测量，AMS对核素的探测是经过多重选择进行的，其中只要一个实验参数偏离就会导致测量的失败，因此即使超重核的丰度在AMS的探测水平范围内也必须认真，仔细，甚至需要运气的帮助。因此超重核依然是今后AMS的研究对象，随着AMS技术的发展，探测技术的提高，寻找方法的改进，或许有一天会有奇迹的发生。

致谢：感谢中国原子能科学研究院加速器运行组在实验上给予的帮助。

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Study of Super-heavy Nuclei with AMS

WANG Xiao-ming1, HE Ming1, DONG Ke-jun1, WU Shao-yong1, DOU Liang1, YANG Xu-ran1, ZHAO Qing-zhang1, ZHANG Hui2, XU Yong-ning1, PANG Fang-fang3, PANG Yi-jun3, JIANG Shan1

(1.ChinaInstituteofAtomicEnergy,Beijing102413,China;2.TechnicalPhysicsInstituteofHeilongjiangAcademyofScience,Heilongjiang150086,China;3.GuangxiNormalUniversity,Guilin541000,China)

There are significantly scientific and practical significance for the study of super-heavy nuclei. Currently, the methods for the study of searching for super-heavy nuclei in nature mainly include ordinary mass spectrometry methods such as ICP-SFMS, accelerator mass spectrometry (AMS) and the method of multiple neutron detection. Compared to the other methods, AMS have some advantages, such as high sensitivity, small sample size and short measuring time. The methods and the status of searching for super-heavy nuclei with AMS at home and abroad in recent years were reviewed. Until now, more than 40 species of super-heavy nuclides have been searched with AMS. There was no clear evidence of the existence of super-heavy nuclei. The abundances of these nuclides with respect to host elements of mineral were about 10-12to 10-16.

super-heavy nuclei; accelerator mass spectrometry; sensitivity; magnetic rigidity

10.7538/tws.2015.28.03.0183

2015-03-10;

2015-04-14

王小明(1981—),男，山西晋中人，博士研究生，主要从事加速器质谱方面工作

姜 山，E-mail: jiangs@ciae.ac.cn

O571.32+4

A

1000-7512(2015)03-0183-06