90Sr/90Y源的应用及制备

于 雪，何 虎，武伟名，罗志福

(中国原子能科学研究院，北京 102413)

90Sr/90Y源的应用及制备

于 雪，何 虎，武伟名，罗志福

(中国原子能科学研究院，北京 102413)

90Sr/90Y源在临床医学、工业过程控制、科研及工业用热源、仪表刻度参考源几个方面都具有广泛应用。用途不同对源的特性要求不同，源的制备工艺要满足应用的需求。本文针对其不同的应用，介绍了不同的90Sr/90Y源制备方法，并对其方法优缺点进行分析。

90Sr/90Y源；测厚源；大面积参考源；医用β放射源

90Sr/90Y源是一种纯β衰变放射源，其母体90Sr半衰期为28.79 a，β电子能量为546.0 keV，子体90Y半衰期为64.00 h，β电子能量主要为2 284 keV。90Sr/90Y源是一种能量较强的β放射源，已经应用于临床医学、工业过程控制、特殊需求的科研及工业用热源、仪表刻度参考源等方面。不同用途的90Sr/90Y源放射性活度差别很大，活度最大的是同位素电池使用的热源，比如美国1961年应用于气象局的Sentry型号电池热源的活度为6.475×1014Bq，而后来用于潮汐警报系统的MUMEC·TRACS型号电池热源活度更是高达4.366×1015Bq，较小的有测厚源和临床上使用的敷贴治疗源(最高可达GBq级别)、手脚污染检测仪等所用的大面积参考源(北贝克级别)。根据不同的用途需要选择不同的源制备方法。

1 医用90Sr/90Y源的应用和制备

90Sr/90Y源在临床医学的应用研究方向比较多，如治疗神经性皮炎、瘢痕疙瘩、前列腺增生、防治手术治疗冠心病后血管再狭窄等[1-3]。

利用β粒子外照射治疗疾病应用于临床已经有了很长的历史，此类疗法无痛苦，操作简单，治疗方便。其原理是病变组织对β电离辐射敏感程度比正常组织高，病变组织接受电离辐射后，会发生退行性改变。β粒子电离密度大、射程短，适宜于敷贴在任何形状的身体表面病变处进行照射，而不引起深部和邻近组织的损伤，故被作为敷贴治疗源。此类β源主要有32P源和90Sr/90Y源和147Pm源，研究32P源和90Sr/90Y源在临床上应用的文献较多。

不同用途的90Sr/90Y医用源形状各不相同。治疗海绵状血管瘤、瘢痕疙瘩、狐臭等用于敷贴的医用源需要将源制成片状(如治疗海绵状血管瘤，由原子高科股份有限公司生产的90Sr/90Y敷贴器尺寸为20 mm×20 mm，出厂放射性活度740 MBq)，治疗前列腺增生由于需要将源由尿道口插入至前列腺位置故其被制作成环状，而PTCA(经皮冠状动脉腔内成形术)配合治疗冠心病防治再狭窄的放射源需要将其制成细圆柱状。医用用途90Sr/90Y源制备主要使用粉末冶金法。用此方法可以获得放射性均匀的源芯，并且适合于批量生产，在后期的组装和加工过程中有很大的灵活性。该方法亦可用于参考源的制备。

其制备步骤主要为锶-90稳定化合物的制备、活性坯模模压成块、辊钆剪切、电镀。此方法在第一步按照混料的不同可以分为“湿混法”和“草酸法”。“湿混法”混合方式是通过在掺入Ag粉的Sr(NO3)2溶液中滴加Na2CO3形成SrCO3-Ag的固-固混合形式。而“草酸法”需要配置好浓AgNO3溶液加入需要量的Sr(NO3)2溶液，然后加入过量的草酸溶液，获得草酸锶和草酸银的共沉积物。

将共沉积物在焙烧炉中分段恒温焙烧，完成草酸盐的干燥、分解。得到含有锶-90核素的银粉，将其加压制成合适尺寸的金属-陶瓷毛坯，然后放到用Ag片冲压出的凹平面中，用和凹平面相吻合的Au片覆盖，并在高温下烧结(见图1)。冷却至室温后，再进行热轧，获得片状源箔。反复轧制达到要求后，为防止源箔中放射性同位素泄露，需要将其表面电镀一层钯。

图1 轧制面源的金属模组合Fig.1 Combination of the metal pack for surface source preparation

2 工业过程控制用90Sr/90Y源

含90Sr/90Y源的非接触测厚仪主要用于冶金、造纸、烟卷制造等行业的过程控制，其原理有两种：一种是利用同位素发出的射线穿过测量体前后强度比值与测量体厚度关系来确定测量体厚度；另一种是利用射线遇到被检测物体表面后发生不同程度反射后的射线强度与被检测物厚度关系确定其厚度[4]。β测厚仪使用的核素主要有90Sr、147Pm、85Kr、240Tl[5]。由于每种核素的射线能量不同，其最佳测量厚度是不同的，在此厚度时，相对测量误差最小[6]，故不同种类的测厚源适合不同厚度物体的测量，90Sr源测量钢板适合的厚度约在0.05～1.00 mm。

90Sr测厚源相比医用源活度要大，一般采用陶瓷法制备，具体又分为合成反应法、陶瓷涂覆釉层法[7]、搪瓷法，除此之外还有一种沸石吸附法。

合成反应法需要提前预制TiO2源坯，用冷压法将二氧化钛粉末压成生坯，把需要比活度的90Sr(NO3)2溶液滴加到TiO2源坯上，干燥后加热到1400 ℃，令二者发生反应生成90SrTiO3，同时令二氧化钛源坯完成烧结。

陶瓷涂覆釉层法也需要提前预制一个源坯，但不同的是需要将源坯预先烧制完成，在源坯表面预制一个凹面并涂覆一层釉，然后将需要量的90Sr(NO3)2溶液用移液器加入到凹面。烘干后在釉面烧结温度下烧制成型。搪瓷法需要将无机玻璃质材料通过熔融凝于金属基体材料上，其操作方法和陶瓷涂覆釉层法相同，区别在于其基体材料不同。这两种方法获得源的浸出率要比合成法大。沸石吸附法采用沸石材料吸附90Sr溶液中的90Sr等同位素，此法可以获得小规格、高活度的β放射源。这四种方法在操作和最终结果上有着各自的特点，前三种都涉及到高温操作，对高温下操作的防护、烧结设备要求很高。和第一种方法相比，第二与第三种方法操作温度稍低，但是其浸出率要比后面使用烧结温度较低釉料的方法要低。上述三种方法操作上都均不易实现。比较而言，沸石吸附法获得的源均匀性好，但浸出率也比较高。工业用90Sr/90Y测厚源制备一般用陶瓷涂覆釉层法。

3 科研及工业用热源

美国原子能委员会(atomic energy commission)在1959年开始的“放射性材料回收利用”的项目中开发了锶-90电池技术。利用90Sr/90Y热源发热将热能转换成电能。美国于1961年开发出第一个锶-90电池(Sentry型号)，并将其应用于和加拿大气象局的联合项目，即测量Axel-Heiberg岛(距离北极圈700英里)的风速风压等[8]。锶-90电池虽然因为较强的韧致辐射造成屏蔽层厚重而不适合用于航天领域，其稳定性高、寿命超长、环境要求低的特点依然受到欢迎，被大量应用于航海灯塔、海上浮标、气候监测、海下通信电缆转接等方面。自从锶-90电池的诞生，美国和苏联(俄罗斯)等国家对其进行了大量的研究和制造，特别是部分国土处于北极圈的苏联(俄罗斯)，其本土内锶-90电池的应用(截止到1990年)达到了1 007处[9]。

如果锶-90电池需要达到较高的电功率，必须加大90Sr/90Y的使用量，制造高密度、高放射性活度的热源(每克90SrTiO3发热芯块仅有0.247 W的热功率[10])。这使得90Sr/90Y(热)源质量大、体积大、辐射强，存在一定的安全风险。如高能β电子产生的韧致辐射，以及电池受到破坏后放射性同位素泄露、扩散。对此，锶-90电池设计包壳减弱射线强度、保护源芯，通过选择合适的源芯材料化学形式减弱放射性核素的扩散能力。

在电池包壳设计上，一般使用钽、钨、贫铀等高原子序数材料设计外层包壳屏蔽韧致辐射产生的X射线，设计高强度的哈氏合金包壳对源芯密闭封装、保护。为了防止放射性同位素泄露事故的发生，内层包壳设计需要经过严格的试验验证。对于同位素电池热源的内层包壳安全性，国际原子能机构(IAEA)的相关文件要求热源内壳必须通过5方面测试。(1) 耐火试验，耐受800℃高温保证气密性；(2) 坠落试验，从高空9 m高度自由落体撞击到钢筋混凝土地面保证气密性；(3) 冲击试验，受相当于7 kg钢芯坠落1 m的冲击后保证气密性；(4) 热冲击试验，加热到电池热源的最高工作温度，浸入0 ℃水中10 min保证气密性；(5) 耐压试验，承受外压100 MPa环境压力保证气密性。

在源芯材料化学形式的选择上，一般采用SrTiO3、SrO、SrF2、Sr2TiO4等稳定的化学形式，其中最稳定、最难溶的是SrTiO3，也是应用最多的形式。制作90Sr/90Y热源需要达到以下要求：尺寸可重现(电池设计安装要求)、简单易行(放射性操作要求)、高密度(热源源芯均匀性相关)。

90Sr/90Y(热)源的制作主要有三种方法：冷压法、热压法、熔铸法[11]。冷压法和热压法适用于所有的锶盐形式，熔铸法适用于熔点较低的盐，比如SrF2、Sr2TiO4。冷压法在热室中操作相对比较简单，设备体积小，但制作尺寸重现性比较差。生坯的均匀性对烧结质量影响较大。对于尺寸较小的芯块用单向加压的办法即可，但对于尺寸较大(直径>10mm)应采用双向加压的办法，否则压出的芯块可能因为整体密度不均匀在烧制过程中开裂。热压法需要使用的热压炉体积比较庞大，对操作的场所要求比较高。采用热压的方法可以将粉体在较低的压力下压成陶瓷形式，控制压制芯块的尺寸。熔铸法是20世纪80年代美国开发的制备方法，其获得的芯块密度不高，使用较少。

4 仪表刻度用参考源

核燃料加工、核电站核岛维修、医用源都需要β剂量或污染仪表进行现场监测，这个过程需要使用β参考辐射源。

1983年，Sundara rao[12]报道使用在镀金片上电沉积锶-90的方法制作了3.5～35 Bq/cm2的参考源。1990年，Yoshida和Martin[13]以及Tsoupko-Sitnikov等(2000年)[14]利用离子交换膜吸附放射性离子制作参考源。除此之外，还有滤纸吸附法、喷涂法等。Mano等[15]用二环己基-18-冠-6(DCH18C6)对放射性Sr(NO3)2萃取，以氯仿为溶剂，利用PMMA(聚甲基丙烯酸甲酯)固化，制成了用于α β手脚污染检测仪用的大面积参考源。中国原子能科学研究院万兆勇等使用粉末冶金法制备此类参考源。

5 小结

源的放射性限制临床使用和工业过程控制，工业热源方面在国外已经应用很多，而参考源方面的应用一直占据重要地位。

90Sr/90Y源的制备随着应用的需求从仅使用金属和无机材料慢慢向传统材料和新材料融合。不同的β源的制作方法可以互相借鉴。如Sato等[16]利用喷墨打印机技术制作Cl-36表面源，可以灵活选择制作形状和活度,开启了β源的制作方法新思路。

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The Applications and Fabrication Methods of90Sr/90Y Sources

YU Xue, HE Hu, WU Wei-ming, LUO Zhi-fu

(ChinaInstituteofAtomicEnergy,Beijing102413,China)

The applications of90Sr/90Y sources were reviewed on clinical medicine, thickness gauge, continuous energy supply for science and industry, reference source for contamination calibration. The application of each source proposes certain requirement for the source properties, and that could be realized by some corresponding preparation method. Different90Sr/90Y source preparation methods for each application were introduced, and the characteristics of them were contrasted.

90Sr/90Y source; radioactive source of the thickness gauge; large area90Sr/90Y source; β sources for clinical medicine

10.7538/tws.2015.28.03.0189

2015-00-00;

2015-00-00

于 雪(1989—)，男，山东烟台人，硕士研究生，核技术及应用专业

罗志福，男，研究员，E-mail: luozhifu@ciae.ac.cn

TL92+1

A

1000-7512(2015)03-0189-04