研究试验堆用于同位素生产的物理分析

彭 钢

(中国核动力研究设计院 核反应堆系统设计技术重点实验室，四川 成都 610041)

研究试验堆的作用是产生和利用中子。除了从堆芯引出中子束进行基础物理研究以及进行燃料和材料的辐照考验外，大多数研究试验堆担负着各种同位素生产的任务。

在以同位素生产为主的研究试验堆上，降低燃料的消耗、提高同位素产量的关键是提高同位素生产的转换比。本文中转换比定义为每消耗1个235U原子所得到的同位素的原子数。根据转换比和每炉235U消耗量即可计算出同位素炉产量。

影响同位素生产转换比和产量的因素主要有两方面：1) 堆芯内燃料元件和同位素靶件的布置；2) 堆芯的运行方式，包括控制棒提棒方式、炉运行寿期、燃料元件装载数量等。文献[1]研究了燃料元件装载数量确定后堆芯燃料组件布置方式的优化，通过遗传算法优化后60Co同位素产量可提高10%～16%。

高通量工程试验堆(HFETR)[2-8]是压力容器型反应堆，采用多层套管型燃料元件，以水作慢化剂和冷却剂，铍作反射层，最大热功率125 MW。HFETR以动力堆燃料元件、堆用材料辐照考验为主，兼顾高活度放射性同位素生产，同位素生产采用辐照靶件完成。

本文拟通过运行方式的优化提高HFETR的同位素产量。首先通过对以往运行数据的分析，找出控制棒提棒顺序对同位素产量的影响。然后，采用零维反应堆模型(点堆模型)，并假设堆芯内燃料与同位素材料均匀混合布置，探索一个同位素生产转换比和产量的一般公式，并对HFETR装载高浓铀(HEU)和低浓铀(LEU)燃料元件堆芯，依次分析堆芯炉运行寿期、燃料元件装载数量、燃料元件平均初始燃耗和堆芯功率等因素对同位素产量的影响。此外，对热堆中同位素生产转换比与增殖堆增殖比之间的关系进行研究。

1 控制棒提棒顺序分析

1.1 假设

在分析控制棒提棒顺序对同位素生产的影响时，作如下假设。

1) 控制棒吸收体对中子的吸收是无效的中子消耗，它直接减少同位素产量。

2) 控制棒价值Δk与所在位置中子通量的平方φ2呈正比。由于研究试验堆的控制棒通常布置在堆芯渐近区内，所在位置的中子价值函数分布φ*与通量分布φ是近似的，因此有：

Δk∝φφ*=φ2

(1)

3) 在将控制棒提出以补偿燃耗反应性损失过程中，提棒照射时间与棒价值呈正比。依据线性反应性模型(LRM)[9]，燃耗与燃料组件(或堆芯)的反应性线性相关，对典型压水堆成立。同样，对于研究试验堆，例如HFETR，堆芯计算和运行经验表明，燃耗(本文中定义为反应堆运行积分功率，MW·d)引起的反应性变化也呈线性，即燃耗的反应性损失率为常数。对于以固定功率运行的一定装载堆芯，燃耗或运行积分功率正比于运行时间即照射时间，而控制棒引起的反应性变化即为棒提出段的价值。

4) 控制棒吸收的中子数与它所在位置的中子通量φ和照射时间的乘积呈正比。

5) 控制棒从插入位置到完全提出的过程中，其所在位置的平均中子通量为φ/2。

6) 控制棒所在位置的中子通量与棒价值不随周围控制棒升降而变化，即不考虑棒间干涉效应。

虽然通过堆芯详细物理计算可得到堆芯的转换比与产量的准确数值，但研究运行方式的多个参数变化时，这样做不仅耗时，而且往往还需调整堆芯的装载布置才能完成，这种调整在分析参数变化的影响时很难确定其所起的作用，有的参数，例如堆芯装载数量，在改变时要求堆芯布置的变更，分析起来更加困难。简单模型虽不太严格，但可避开这类困扰。

1.2 控制棒系统中子吸收量与提棒顺序间的普遍关系式

假设开始运行时，全部控制棒插入堆芯，从第1组棒提升时开始到最后1组棒提升到顶时结束，这N组棒的中子吸收量可以由式(2)表示：

(2)

式中：F(N)为中子吸收量；N为控制棒组数；φRi为i棒组处中子通量的相对值；φRj为j棒组处中子通量的相对值。

根据式(2)可得到F(N)与提棒顺序的关系。令N组控制棒按价值大小顺序编号，分别为φR1，φR2，…，φRN，其中φR1>φR2>…>φRN，按此顺序(A顺序)提棒，棒吸收材料的中子吸收量为：

(3)

而按棒价值由小到大顺序(B顺序)提出时，棒吸收材料的中子吸收量为：

(4)

式(3)和(4)的差别在于等号右边的第2项。前者表示各组棒提升时间与留在堆芯内控制棒系统的其余各棒所在位置中子通量之和的乘积，而后者表示某组棒通量与它留在堆芯内的时间(由先于它提升的各组控制棒价值之和决定)的乘积。

由式(3)、(4)可得：

(5)

因此，按价值从大到小顺序提棒时的中子吸收量将大于由价值从小到大顺序提棒时的中子吸收量。

定义提棒因子FR为中子无效吸收最大可能减少的百分比，其表达式为：

(6)

1.3 提棒因子计算

由1.2节可知，提棒因子的引入使得通过提棒方式的改变来减少无效中子吸收成为可能，具体减少程度列于表1。

2 堆芯物理分析

2.1 中子平衡方程

从堆芯的中子产生和消失来进行堆芯物理分析，研究试验堆堆芯作为中子增殖系统时，系统内中子的产生或增殖是由235U裂变引起的，为简明起见，假设系统内只有235U一种裂变重同位素。令235U裂变反应生成的中子数为F；235U和其他构成堆芯的基本材料，包括238U、慢化剂、冷却剂、结构材料等所吸收的中子数为AU。则无限大中子增殖系统的中子增殖因数K∞和系统反应性ρ∞[3]可表示为：

(7)

（8）

表1 不同控制棒组数下的提棒因子

注：1) 人为假设

2) 通过数值计算找到的最小提棒因子

对于均匀的或同样燃料组件重复构成的热中子增殖系统，燃料为富集铀时，有：

K∞=ηf

(9)

式中：η为235U吸收中子放出的二次中子数；f为热中子利用系数，并有：

(10)

式中，A5与At分别为235U和其他基本材料的中子吸收数。对于典型的研究试验堆堆芯，考虑到各种中子消失因素后，实际堆芯反应性ρc可表示为：

(11)

式中：AR为圆柱形堆芯径向泄漏中子数；AH为圆柱形堆芯轴向泄漏中子数；AB为中子束孔道泄漏中子数；AS为辐照孔道泄漏中子数；AD为控制系统吸收中子数；AP为同位素靶件吸收中子数。

对于运行中的堆，有：

ρc=0

(12)

由此可得堆芯中子无限介质增殖因数为：

(13)

考虑所有吸收和泄漏后，中子平衡方程可写为：

(14)

2.2 泄漏概率与堆芯反应性的关系

设中子从堆芯泄漏概率为P，堆芯中子裂变产生率为F，则由此引起的中子消失率为FP，此时堆芯反应性为:

(15)

由此可得由于中子泄漏引起的反应性减少为：

(16)

可见，堆芯由于中子泄漏导致的反应性损失数值上等于中子从系统中的泄漏概率。

2.3 堆芯参数与泄漏计算结果

本文以HFETR为例进行计算。表2列出了其典型堆芯的部分物理参数及泄漏概率的计算结果。由于HFETR不设中子束孔道，所以取PB=0。对于辐照孔道，当在辐照孔道内照射核燃料时，可将其近似考虑为堆芯燃料区，而在照射生产同位素时，则可按同位素靶件吸收考虑，由于HFETR堆芯内没有空的辐照孔道，因此取PS=0。

表2 典型堆芯部分物理参数

2.4 控制棒的中子吸收

1) 控制棒价值表达式

对中子增殖系统做零维分析时，控制棒系统可以是插在燃料组件内的大量细控制棒，在物理分析中，可看作在增殖系统内均匀布置的反应堆控制用吸收体材料。

带控制棒系统的堆芯中子无限介质增殖因数为：

(17)

不带控制棒系统的堆芯中子无限介质增殖因数为：

(18)

引入控制系统后，系统的反应性变化为：

(19)

由此可得引入的控制棒价值为：

(20)

可见，堆芯引入控制棒后，控制棒价值等于控制材料吸收的中子数与堆芯基本材料吸收的中子数之比。

2) 控制棒吸收计算关系式

由于控制棒对中子作无效吸收，应设法减少。运行开始时，引入的控制棒应使堆芯刚好达到临界，而运行寿期结束时，控制棒应全部提出堆外。

为简便起见，反应堆控制棒价值随堆芯燃耗的变化可写为：

ΔK=α(T-τ)

(21)

式中：T为运行寿期；α为堆芯燃耗的棒价值变化率；τ为以MW·d燃耗为单位的运行时间变量。根据线性反应性模型，α为常数，堆芯详细物理计算和运行经验也证实了这一点。α的经验值如下：对于HEU堆芯，α=0.007 0βeff；对于LEU堆芯，α=0.005 5βeff。

2.5 随燃耗变化的中子平衡方程

根据前面的讨论及式(13)，随燃耗变化的通用中子平衡方程可写为：

(22)

式中，k为同位素种类数。

(23)

如果考虑同位素靶件结构材料的中子吸收不可忽略，可引入靶利用系数fP：

(24)

(25)

式中，f(τ)为随燃耗变化的热中子利用系数。

本文在对反应堆进行计算时，不考虑堆芯中子束孔道和辐照孔道，且同位素只有1种，则转换比公式可简化为：

PR-PH-α(T-τ))

(26)

当堆芯内只有235U一种裂变核时，燃耗τ与235U的百分消耗率有如下关系：

(27)

式中：mU为堆芯内燃料元件数；nU为1盒燃料元件中235U的含量，g；常数1.25为每MW·d消耗的235U的质量，g。由此可得均匀堆芯中f(τ)的表达式为：

(28)

(29)

(30)

则有：

(31)

根据转换比公式，同位素60Co产量可表示为：

W=CW1W2RC

(32)

式中：C为归一化系数；W1为反应堆运行积分功率，MW·d；W2为单位燃耗的235U消耗量，g/(MW·d)。

根据堆芯实际情况，选择堆功率50～100 MW，运行段数为6～15段，详细情况列于表3。燃料组件40～100盒，堆芯平均初始燃耗在0%～35%的范围内变化，转换比和全年产量随这些参数的变化情况示于图1～5，不同堆芯最大转换比和60Co全年最大产量分别列于表4、5。需要说明的是，全年60Co产量只具有相对意义，将计算中出现的低浓铀最小产量定为1，这种最小产量出现在功率为50 MW、燃料组件为40盒、堆芯初始平均燃耗为35%、运行段数为15段的低浓铀堆芯物理计算结果中。

表3 全年运行段数

由图1可看出，转换比随全年运行段数的增加而增加，而60Co产量却随全年运行段数的增加而减少。这是由于全年运行段数增加后，每段平均燃耗变浅，因此60Co转换比增加，但在全年运行段数增加的前提下，由于每段之间的检修时间不变，故实际总运行时间变短，总产量减少。

由图2可看出，转换比和60Co产量随堆芯燃料组件盒数增加而略有增加，这是因为燃料组件盒数增加后，每根燃料组件平均燃耗变浅，转换比和60Co产量均相应提高。

从图3可看出，转换比和60Co产量均随堆芯初始平均燃耗的增加而减少。

从图4、5可看出，60Co产量随堆芯功率水平的增加而增加。但对于转换比来说，功率的增加不一定导致堆芯转换比的提高，在不同的堆芯条件下，转换比随功率的变化呈现不同的趋势。

从总体上看，60Co总产量随全年运行段数的增加而减少，随堆芯燃料组件盒数和功率的增加而增加。而转换比则随全年运行段数和堆芯燃料组件盒数的增加而增加，随堆芯平均初始燃耗的增加而降低，功率因素的影响不确定。

计算条件：功率70 MW，平均燃耗20%，燃料组件80盒

计算条件：功率70 MW，平均燃耗20%，运行段数8

计算条件：功率70 MW，运行段数8，燃料组件80盒

计算条件：平均燃耗20%，运行段数8，燃料组件80盒

计算条件：平均燃耗35%，运行段数15，燃料组件100盒

表4 不同堆芯最大转换比

表5 不同堆芯全年最大60Co产量

从图1～5的计算结果可看出，高浓铀燃料元件的计算结果均高于低浓铀燃料元件的，这是由于高浓铀组件中235U吸收的中子份额更多。

2.6 同位素转换比与增殖堆增殖比之间的关系

同位素转换比是衡量反应堆生产同位素能力的一个重要指标，高的同位素转换比意味着反应堆能以较小的易裂变核素消耗获得较多的具有经济价值的商用同位素，而对于增殖反应堆中的增殖比来说，生产更多的易裂变核素可明显提高核燃料的利用率。因此，新的易裂变核素增殖比(即转换比)是增殖堆的一项重要指标。

从式(13)出发，考虑快中子裂变的影响后，堆芯无限介质增殖因数可写为：

(33)

式中，F快为238U的快中子裂变增加量。

则有：

(34)

其中：A5为堆芯基本材料中235U核的中子吸收数；A8为堆芯基本材料中238U核的中子吸收数；Aother为堆芯基本材料中除235U和238U核外的其他核素吸收数。

(35)

同样，可得到易裂变核素增殖比(BR)：

(36)

将式(35)中238U的吸收项A8替换成同位素吸收项AP后，即变为增殖堆中的增殖比公式(式(36))。泄漏项和快中子增殖项则由堆芯实际情况决定。

3 结论

通过对研究试验堆用于同位素生产的堆芯物理参数理论模型研究，从提棒方式和点堆物理模型角度阐述了获得最大同位素产量可采取的参数选择，主要包括:

1) 通过运行方式优化与堆芯布置方式优化相结合的方法，使研究试验堆的同位素产量达到理论上的最大值，通过改进提棒顺序——先提价值小的棒后提价值大的棒，控制棒无效中子吸收可减少20%以上(不包括控制棒吸收体由同位素靶核材料组成的情况)。HFETR实际运行表明，通过改变提棒方式，同位素产量提高了约5%。

2) 转换比与部分堆芯参数有关(堆芯中子泄漏率、控制棒吸收、热中子利用系数和靶件利用系数等)，而与具体的同位素无关。

3) 当反应堆生产多种同位素时，多种同位素的转换比之和是一定的。提高其中某种同位素的转换比是以降低其他核素的转换比为代价的。

4) 对于完全相同的堆芯装载，高浓铀堆芯(富集度90%)转换比较低浓铀堆芯(富集度19.75%)转换比高25%，相应同位素产量可提高25%。

5) 当全年运行段数增加时，每段平均燃耗变浅，同位素转换比增加，总辐照时间缩短，总产量减少。

6) 堆芯初始平均燃耗增加，则转换比与总产量均会降低;

7) 堆芯燃料组件盒数和靶件数目增加时，同位素转换比及总产量均有所增加，堆芯功率升高也会提高同位素产量。

8) 同位素转换比和增殖反应堆中增殖比的计算公式是类似的，可以相互转换。

综上所述，可得出如下结论：

1) 反应堆系统因中子泄漏引起的反应性损失等于中子从系统中的泄漏概率;

2) 反应堆控制棒系统总价值等于控制系统吸收的中子总数与燃料组件吸收中子总数之比。

本工作得到彭凤、刘水清、孙寿华等同志的指导和帮助，在此表示衷心感谢。

参考文献：

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