利用中国实验快堆生产放射性同位素的可行性研究

陈晓亮，杨佳音，陈效先

(中国原子能科学研究院 快堆研究设计所，北京 102413)

反应堆是生产放射性同位素的重要途径，世界上主要的有核国家均利用本国的研究堆或实验堆进行各种同位素的制备和生产[1-3]。目前大部分生产同位素的反应堆是热中子堆，但由于快中子堆具有中子能量高、中子通量密度大等特点，利用快堆生产某些同位素具有热堆所不具备的优势[4]。国际上拥有快堆的国家均开展过利用快堆生产同位素的研究[5-8]。

适宜在快堆中生产的同位素主要有32P、33P、35S、89Sr、14C、60Co等。32P、33P、35S均为短半衰期的β放射性核素，常作为示踪核素广泛用于工业、农业和医药领域[9]。89Sr为亲骨类放射性核素，发射最大能量为1.495 MeV的β射线，半衰期为50.5 d，主要用于恶性肿瘤骨转移治疗[10]；14C的半衰期为5 730 a，其标记物作为示踪剂主要用于探索化学和生命科学中的微观活动；60Co是使用范围最广的一种放射性同位素，在各个领域均有巨大需求。

中国实验快堆(CEFR)是我国第一座钠冷快中子增殖反应堆，热功率为65 MW，电功率为20 MW，具有钠-钠-水3个回路，一回路由两个环路构成；CEFR堆芯等效直径为600 mm，高度为450 mm；CEFR最大中子通量密度可达3.1×1015cm-2·s-1，能量大于0.1 MeV的最大快中子通量密度为2.5×1015cm-2·s-1，是进行各种燃料、材料辐照考验及同位素生产的优良平台。

本工作拟利用计算程序对适宜在CEFR上生产的同位素32P、33P、35S、89Sr、14C、60Co进行分析计算，得到产量、比活度等参数，从而定量分析CEFR生产相应同位素的性能，为后续在CEFR上开展同位素生产的辐照实验奠定基础。

1 CEFR辐照性能描述

CEFR堆芯主要参数[11]列于表1。

表1 CEFR堆芯主要参数

1.1 堆芯布置

平衡换料时，CEFR堆芯装有81盒燃料组件。图1为CEFR平衡态堆芯布置示意图。

图1 CEFR堆芯布置示意图

1.2 CEFR堆芯中子通量密度分布

图2为CEFR堆芯总中子通量密度及快中子通量密度沿径向的分布，在堆芯燃料区任意位置布置辐照组件，CEFR可提供不低于2.0×1015cm-2·s-1的总中子通量密度水平，其中快中子通量密度不低于1.5×1015cm-2·s-1。

图2 CEFR堆芯中子通量密度分布

2 CEFR生产同位素分析计算

2.1 CEFR生产32P、33P、35S的分析计算

1) 计算方案

在快堆中可分别通过32S、33S和35Cl的(n，p)反应得到32P、33P和35S。分别将天然硫、富集度为90%的33S、天然氯做成靶件，装入辐照组件，放在CEFR堆芯的中央组件位置，辐照1个CEFR换料周期(1个换料周期包括80有效天辐照时间和20 d换料时间)后取出。

利用ORIGEN2程序对上述辐照过程进行计算。ORIGEN2是用途广泛的点燃耗及放射性衰变计算程序，可对包括压水堆、沸水堆及液体金属快增殖堆在内的多种堆型进行核素累积和衰变计算。通过利用ORIGEN2自带的快堆单群截面库，计算在CEFR中心组件中辐照生产32P、33P和35S同位素的产额、比活度和纯度。

2) 计算结果及分析

CEFR运行1个周期(80有效天)后，堆芯内辐照组件的同位素产额及比活度列于表2。

表2 CEFR生产的同位素产额及比活度

从表2可看出，通过在CEFR中辐照天然硫、富集33S和天然氯所制得的32P、33P和35S的比活度很高，产额也较高，并能达到很高的纯度。因此，在CEFR中制备这3种核素是较合适的一种方法。

2.2 CEFR生产89Sr的分析计算

1) 计算方案

利用反应堆生产89Sr的方式有两种：一种是通过88Sr的(n，γ)反应，另一种是通过89Y的(n，p)反应。

88Sr(n，γ)反应的优点是反应截面较大、89Sr产量较高。但由于天然Sr元素中含有丰度为0.56%的84Sr，经反应堆辐照后会生成85Sr，85Sr放出能量为514 keV的γ射线，对人体有一定危害，影响89Sr的正常使用。

89Y(n，p)反应是阈反应，反应所需的中子能量较高，其反应截面较(n，γ)低很多，反应得到的89Sr产量较低。但由于89Y的天然丰度为100%，利用该方式可得到无载体的89Sr，产品中85Sr及90Sr的含量极少，由此制备的药物品质很高。同时，该反应所需靶材料氧化钇价格较低，且在辐照时具有较好的安全性。

将Y2O3制成靶件，放入CEFR堆芯进行辐照，利用ORIGEN2程序计算靶件在堆芯不同位置、辐照不同时间的结果。

Y2O3靶件的辐照位置如图1所示，分别布置在堆芯中心(第1圈)到第6圈燃料位置。辐照时间分别设置为80、180、280、380、480、580有效天。

2) 计算结果及分析

表3为Y2O3靶件在堆芯不同位置辐照180有效天的计算结果。表3数据表明，堆芯中心位置的89Sr产额最高，随着辐照位置远离堆芯中心，辐照得到的89Sr活度不断减小。这主要是由于中子通量密度不断降低导致的，同时，远离堆芯中心位置的中子能谱较软，其快中子成分较低，这也会影响89Sr的产生率。尽管如此，在堆芯第6圈位置，1盒Y2O3辐照靶件在辐照2个换料周期后仍可得到1.00 TBq的89Sr。在该处辐照会使靶件对堆芯的影响降至最低。

靶件在CEFR中心位置时，不同辐照时间的具体计算结果列于表4。由表4可见，在堆芯中心位置辐照4个周期后，1盒组件可得到2.18 TBq的89Sr。

由表4还可见，随着辐照时间的延长，89Sr的产量和比活度也逐渐增大，但在辐照3个周期后，比活度的增大趋于缓慢，主要原因是89Sr的半衰期只有50.5 d，较长的辐照时间会使89Sr产量趋于饱和，因此辐照时间为2～3个换料周期最为经济。

表3 89Sr产量随辐照位置的变化

表4 89Sr产量随辐照时间的变化

2.3 CEFR生产14C的分析计算

1) 计算方案

在反应堆中主要通过14N的(n，p)反应得到14C，虽然该反应是(n，p)反应，但该反应中子能量在低能区具有较大的截面。

一般利用热堆辐照AlN靶来生产14C，国内外均有相关经验。利用快堆生产14C，需要对中子场进行慢化，利用快堆较高的中子通量密度实现14C的批量生产。参考国外快堆的经验，利用慢化能力较高、高温辐照性能较好的ZrH2作为慢化材料。

辐照靶件的结构示意图如图3所示，靶件中心布置ZrH2，用以慢化快中子；在ZrH2周围布置AlN。为增大靶材料的装载量，将快堆燃料组件对应的活性区及上下转换区均作为靶件活性区布置慢化材料和AlN。

图3 AlN靶件结构示意图

2) 计算结果及分析

表5列出了靶件布置在CEFR第8圈位置，在不同辐照时间下14C产量的计算结果。

表5 14C产量随辐照时间的变化

由表5可见，随着辐照时间的延长，14C的产量也不断增大，在辐照4个换料周期后，可得到0.544 TBq的14C，其比活度为220 MBq/g。这与利用高通量堆生产14C的结果相当。

2.4 CEFR生产60Co的分析计算

1) 计算方案

在快堆上进行60Co的生产需利用慢化材料慢化中子场。根据国际上利用快堆生产60Co的经验，快堆反射层是进行60Co生产的合适位置。

在CEFR径向反射层第2排位置放入59Co的辐照组件，靶件的结构示意图如图4所示。

图4 60Co辐照靶件结构示意图

辐照靶件中心布置ZrH2，用以慢化快中子，在ZrH2周围布置59Co。为增大靶材料的装载量，将快堆燃料组件对应的活性区及上下转换区均作为靶件活性区布置慢化材料和59Co。

2) 计算结果及分析

利用MCNP-ORINGE2耦合程序计算辐照不同周期后60Co的产量和比活度，结果列于表6。

表6 60Co产量随辐照时间的变化

从表6可看出，60Co的产量和比活度随辐照时间的延长而增大。在1盒辐照靶件59Co初装量为6.55 kg的情况下，在CEFR中辐照4个周期后，可得到60Co的活度为7.40 PBq，比活度约为1.10 TBq/g。在CEFR反射层中布置5盒59Co辐照靶件即可达到100万居里60Co的年产量。

3 结论

理论计算和分析表明，CEFR是生产同位素的优良平台。在CEFR燃料区利用天然硫、富集33S、天然氯和Y2O3靶件可生产比活度及纯度很高的32P、33P、35S及89Sr。在CEFR反射层，利用ZrH2慢化中子能谱，可生产60Co及14C等同位素。

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