SiO2热中子散射截面在空间堆事故分析中的应用

2014-08-07王立鹏江新标赵柱民陈立新

原子能科学技术 2014年4期

王立鹏，江新标，赵柱民，陈立新

(西北核技术研究所，陕西西安 710024)

α石英(化学成分为SiO2)是地壳中储量较丰富的矿物质之一。1972年，在非洲加蓬共和国发现的迄今为止最早的反应堆——奥克洛铀矿，由6个区域的约500 t铀矿石组成。该矿早期235U富集度高达3%，加之地壳中存在丰富的轻元素慢化中子和地表水流冷却反应堆，其运行长达50万年之久，这其中较重要的慢化物质就是SiO2。SiO2的中子学特性使其在地壳中既作慢化剂又作反射层，它在地表裂变铀矿的临界中发挥着重要作用。此外，在乏燃料地质储存库以及坠落湿沙中的空间反应堆同样存在慢化材料SiO2，SiO2热中子截面数据的正确性直接关系到相关裂变核装置的临界安全特性，它是获得临界安全参数正确计算结果的前提和基础。然而，目前SiO2的热中子散射截面数据仍采用自由气体模型等较简单的模型近似计算，导致SiO2热中子截面与真实值有差别。特别是在分析空间反应堆坠落湿沙事故工况以及乏燃料地质储存库的临界参数时，SiO2的热化效应可能会影响空间反应堆坠落事故以及乏燃料地质储存库的临界安全特性[1]。因此，需对SiO2的热化效应进行评价。

当反应堆发射失败，意外坠入海洋、湿沙等环境中，冷却剂全部丧失时，中子能谱会变软，热中子份额增大，导致反应性升高，反应堆可能重返临界，从而给周围环境带来极大的安全隐患。文献[2]表明，最坏的工况为淹没在湿沙中，其材料为70%(质量分数，余同)的干沙与30%的海水，反应堆空隙中填满海水。干沙的化学组成为78.1%的SiO2、6.5%的Al2O3、1.9%的Fe2O3、2.8%的CaCO3、2.3%的Na2O、1.4%的K2O和7.0%的H2O，其中SiO2含量最大，因此，需研究SiO2的热化效应在热管式空间快堆和TOPAZ超热堆坠落湿沙事故分析中的应用。本文基于SiO2声子谱特征，研究SiO2的热散射律模型，建立SiO2热中子散射截面的制作方法，并以热管式空间快堆和热离子空间堆(TOPAZ超热堆)[3-4]为例，分析其在空间堆坠落湿沙事故中临界安全问题中的应用。

1 SiO2热中子截面数据库制作

对于能量低于4 eV的中子，由于中子能量与散射核的热运动动能相当，此时不能认为靶核是静止的。若散射核在运动，碰撞时中子除损失能量外，还可通过向上散射获得能量。在分子或固体中，散射核与邻近核之间存在相互作用，原子核处于束缚状态，与中子发生碰撞时不能自由反冲。较低能量中子的德布罗意波长可与分子或晶体内核的间距相当，与不同核发生散射的中子之间可能发生干涉效应。因此，在热堆中，热能区的中子散射截面不仅与中子能量有关，还与散射介质的温度及物理、化学性质有关[5-6]。

SiO2热中子散射截面包含不相干的非弹性散射和相干的弹性散射，非弹性散射和相干弹性散射的表达式[5,7]如下：

非弹性散射：

(E→E′,Ω→Ω′)=

(1)

弹性散射：

δ(μ-μi)·

(2)

热散射律为：

(3)

式中：α为动量的变化；β为能量的变化；σ为微观截面；σb为束缚态截面；σcoh为相干截面；σinc为不相干截面；μ为散射角余弦；k为波尔兹曼常数；T为温度；A为原子质量；t为表征时间的参数；θ为散射角度；E为入射能量；E′为出射能量；Ω为入射前角度；Ω′为入射后角度；fi为结构因子；δ为δ函数；ρ为声子谱。已知ρ(β)，根据式(1)和(2)即可得到非弹性散射截面和弹性散射截面。

采用NJOY程序[7]计算SiO2热中子散射矩阵，制作ACE格式的热中子散射截面库的具体步骤如图1所示。其中，MODER模块是将ENDF/B库中原始的核素数据库进行十进制到二进制的转换，便于计算机进行二进制操作运行；RECONR模块对原始核素数据库的截面数据进行共振处理；BROADR模块对截面数据进行多普勒展宽，同时将加工后的快中子数据提供给THERMR模块；LEAPR模块或TSL库将ENDF/B格式的热散射律数据提供给THERMR模块；THERMR模块负责热区散射矩阵等的计算，将生成的PENDF格式的点截面数据库送给ACER模块；ACER模块输出MCNP软件的ACE格式的中子截面数据库。本文主要研究的是热区中子的截面数据，多普勒展宽等对其影响很小，主要提供一些基本的散射截面数据，热区中子在核素内的散射情况完全由SiO2的散射律决定。IAEA在2011年公布的ENDF/B Ⅶ.1[8]的TSL库中已包含SiO2的热中子散射律数据。该热散射律数据库基于VASP+PHONON软件计算的声子谱，是采用NJOY的LEAPR模块进行计算得到的，包含7个温度点，Si的截面采用天然核素截面。本文直接采用ENDF.B Ⅶ.1的TSL数据进行分析。

图1 NJOY制作ACE格式热散射截面流程图

2 计算结果分析

2.1 不同温度对截面的影响

图2为293.6～1 200 K 7个温度点下SiO2的非弹性散射和弹性散射截面。对于非弹性散射(图2a)，在高能(>1 eV)区，SiO2符合自由核模型，中子的波长相对于原子间距可忽略，SiO2当作独立的个体与中子碰撞；在中能区，入射中子拥有足够的能量，通过与SiO2的碰撞产生或发射声子，随能量的升高截面增加；在低能(<10-3eV)区，散射中子较入射中子更易激发，主要通过声子的吸收获得能量，截面的变化符合1/v律(v为中子速度)。从图2a还可看到，随着温度升高，非弹性散射截面变大，中子与SiO2相互作用时更易激发晶格态，这主要是由于温度主要影响动量和能量变化量。从图2b可看出，能量大于10-3eV时，SiO2的弹性散射截面表现出相干特性，该能量即为SiO2的布拉格阈值，中子能量低于它时不会发生布拉格散射；在能量大于2×10-3eV处，截面曲线有折断，这表明在SiO2中有间距稍小于晶格间距dmax的重要散射截面[5]。

2.2 与自由气体模型截面对比

采用声子谱模型计算的293.6～1 200 K 7个温度点下SiO2热中子散射截面与采用自由气体模型计算的常温下SiO2热中子散射截面的对比示于图3。从图3可看出，中子与SiO2非弹性散射时，由于SiO2声子效应，热中子散射截面在10-3eV处有一突变，即发生了热中子散射的干涉效应。采用声子谱模型的热中子散射截面总体低于采用自由气体模型的，这在一定程度上影响反应堆的临界安全，特别是当反应堆坠落湿沙环境时，需评价SiO2的热化效应对反应堆临界安全特性的影响。

2.3 湿沙成分对空间堆临界安全的影响

湿沙成分对空间堆坠落湿沙事故下的临界安全特性有一定影响。采用MCNP[9]建模，对热管式空间快堆和TOPAZ超热堆意外坠入湿沙，冷却剂丧失的临界特性进行分析，以寻找反应堆最易重返临界的湿沙成分。反应堆控制鼓的B4C吸收体全部面向堆芯，反射层未脱落，热管快堆的keff计算结果如图4a所示，可看出，当SiO2质量分数增加到50%时，keff达最大，即反应堆最易重返临界状态出现湿沙成分为50%的SiO2，这是最恶劣的反应堆重返临界的环境条件。TOPAZ超热堆坠入湿沙事故时的keff如图4b所示，随着SiO2质量分数的增加，keff在SiO2超过60%后急剧增加，超过80%后增加变慢，而干沙中SiO2的质量分数也近似为80%，分析可按湿沙成分为80%的SiO2进行重返临界安全特性的定性研究。为进一步研究SiO2热化效应在空间堆坠落湿沙事故中的安全特性，采用不同热化模型计算了反应堆中子能群份额。图5为采用声子谱模型和自由气体模型所得到的热管快堆和TOPAZ超热堆的各中子能群份额的差异。从图5可知，SiO2热化效应增加了中子的向上散射，热中子份额略有减小，中能中子份额略有增加，能谱总体变硬，但该热化效应并不明显，一方面是因为两个堆型的热中子份额均不是很大，另一方面由于热管式空间反应堆为快堆，事故时虽反应堆慢化，但热管空间堆中装有大量谱移吸收材料，可有效吸收空间反应堆慢化的热中子，因此，SiO2热化效应在热管快堆中对反应堆中子能谱和临界特性影响更小。

a——非弹性散射；b——弹性散射

图3 不同模型的SiO2热中子散射截面

2.4 热化模型对不同中子能谱的空间堆坠落湿沙事故的临界安全影响

本文分别采用自由气体模型和声子谱模型计算热管快堆和TOPAZ超热堆在坠落湿沙事故时的临界安全特性。常温下，采用自由气体模型计算的热管快堆和TOPAZ超热堆坠落湿沙事故时的keff分别为0.992 35和0.970 04，而采用声子谱模型计算得到的keff分别为0.991 41和0.968 60，该结果更有利。可见，对于不同中子能谱的热管快堆和TOPAZ超热堆，在其坠落湿沙事故时，SiO2热化效应采用自由气体模型或采用声子谱模型对空间反应堆坠落湿沙事故的临界参数keff影响较小，不到0.15%，且超热谱的TOPAZ堆比热管快堆临界参数keff受不同热化效应模型的影响明显。

a——热管快堆；b——TOPAZ超热堆

3 结语

考虑到SiO2热化效应可能对核废料地质储存库分析和空间反应堆坠落湿沙情况下的临界安全造成一定影响，本文重新拓宽SiO2热散射律数据库，探索了其在空间快堆坠落湿沙事故中的应用。介绍了ACE格式的SiO2热中子截面数据库的制作过程，分析了不同温度对截面数据的影响，同时比较了SiO2声子谱热化效应模型的截面数据与自由气体模型的差异，确定热管式空间快堆的最易重返临界的湿沙成分中含有50%SiO2，TOPAZ超热堆的为80%SiO2。同时由于热管快堆装有大量谱移吸收体材料有效吸收热中子，SiO2热化效应对堆芯临界参数影响很小。采用自由气体模型计算的结果在误差允许的范围内可接受，且结果偏于保守。同时，比较分析了不同热化效应模型对不同中子能谱类型的空间堆坠落湿沙事故时的临界安全参数，结果表明，SiO2的不同热化效应模型对快谱和超热谱空间反应堆坠落湿沙事故的临界参数keff影响较小。

参考文献：

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CHEN Chaobin, CHEN Yixue, HU Zehua, et al. Generating and validation of thermal neutron scattering library for MCNP[J]. Atomic Energy Science and Technology, 2010, 44(11): 1 335-1 340(in Chinese).

[7] MacFARLANE R E. New thermal neutron scattering files for ENDF/B-Ⅵ, release 2, LA-12639-MS[R]. US: LANL, 1994.