辽河流域有毒有害物的水环境污染及来源分析

刘瑞霞，李斌，宋永会*，曾萍

1.环境基准与风险控制国家重点实验室，中国环境科学研究院，北京 100012

2.中国环境科学研究院城市水环境科技创新基地，北京 100012

辽河流域有毒有害物的水环境污染及来源分析

刘瑞霞1，2，李斌1，2，宋永会1，2*，曾萍1，2

1.环境基准与风险控制国家重点实验室，中国环境科学研究院，北京 100012

2.中国环境科学研究院城市水环境科技创新基地，北京 100012

有毒有害物包括无机污染物和有机污染物，这些污染物将会对人类健康造成短期或长期的危害，同时对水环境造成严重污染。介绍了水体中污染物的种类，详述了辽河流域受到的多环芳烃类、有机氯农药、多氯联苯及其他有毒有害物的污染情况。通过典型有毒有害物来源的初步分析，进一步明确了辽河流域具有工业源、城镇市政污水排放及农业面源混合型污染特征。为了进一步制定有效的有毒有害物污染防治决策，依据辽河流域有毒有害物的污染和研究现状，提出了目前存在的问题及进一步的研究建议。

辽河流域；有毒有害物；水环境污染；来源

环境中的有毒有害物种类繁多，从性质上来说，包括化学性污染物（天然化学元素或人工合成化学品）、生物性污染物（细菌、病毒、寄生虫）和物理性污染物（放射性污染、射频和微波辐射、紫外线辐射、红外线辐射以及噪声污染等），其中，最主要的是化学性污染物。全世界大约有800万种化学物质，其中经常使用的有7万多种，现在每年新登记注册投放市场的约1 000种［1-2］。然而，这些化学物质对人类和环境有不同程度的危害，在其生产、存储、销售、运输、使用以及作为废物处理的整个过程中，由于误用、滥用、泄漏事故等释放到水环境中，不仅会危及人类健康，更会危及整个生态系统［3］。因此，水环境污染本质就是化学物质污染，其中包括无机污染物和有机污染物。

据报道，我国地表水已受到重金属的复合污染，污染物主要赋存于悬浮物和沉积物中，水体底质的污染率已高达80.1%［4］。黄河水系总镉浓度超标的断面达到16.7%［5］，甚至一些江河水中重金属超标断面的污染程度已超过地表水Ⅴ类水质标准。太湖底泥中总铜、总铅和总镉浓度均处于轻度污染水平［6］。国外水体重金属污染现状也不可忽略，如早期导致水俣病的汞污染，波兰由采矿和冶炼废物导致约50%的地表水达不到水质三级标准等。可见，水体的重金属污染是全球性问题。

大多数有机有毒有害物在水中浓度甚微，通常以μg级或更低级浓度水平存在，但对人类的危害却极大。目前得到世界公认的有机有毒有害物主要包括多氯联苯（PCBs）［7］、多环芳烃（PAHs）［8-9］、有机氯农药（OCPs）［9］、取代苯类以及一些新型持久性有机污染物（POPs）［10-12］，这些污染物的共同特点是毒性和难降解性，对化学和光化学氧化具有阻抗作用，它们可通过迁移、转化、富集或食物链循环危及水生生物及人体健康，有的具有三致（致癌、致畸、致突变）效应，有的具有内分泌干扰作用。自1977年起，美国国家环境保护局（US EPA）开始对哈德逊河的水体、底泥和鱼体中PCBs浓度变化进行了长达10年的监测调查［13-14］，结果表明，哈德逊河中的PCBs浓度已超过食品与药物管理局（FDA）规定的5.0 mg/L标准。通过对法国塞纳河的PCBs污染状况调查发现，丰水期PCBs浓度为50～150 ng/L，枯水期为500 ng/L［15］。我国的水体、沉积物和水生生物中都有PCBs检出，在七大水系中绝大部分都受到污染，其中淮河、长江、珠江、松花江等水域污染严重［16-19］。在全球范围内，各国对水体中PAHs的污染状况都开展过系统研究，其中英国的泰晤士河和特伦特河、德国的阿赫河表现出较为严重的PAHs污染，有些PAHs浓度高达μg/L级［20-22］。我国对天然水体中PAHs污染调查始于20世纪90年代中期，主要集中于大江大河或重要海域［23-26］，大多数水体中PAHs浓度为10～1 000 ng/L。水体中OCPs的污染主要来自于点源污染和面源污染，即农药生产和加工中排放的废水，以及农药使用过程中对环境的污染。据报道，世界海洋近岸水体和沉积物中OCPs浓度大多在0.1～44 ng/g，严重污染的河海区沉积物中OCPs的浓度可高达μg/g［27］。我国的水体中OCPs浓度分布不均，存在明显的区域性差异，大多数水体中OCPs总浓度小于200 ng/L［28-30］。由此可见，水体中有机有毒有害物的污染不能忽略。

辽河是我国七大水系之一，虽然辽河流域综合水质指标（CODCr、BOD5、氨氮等）逐年改善，但来自各污染源的有毒有害物，由于其毒性、难降解性和生物积累性，对水生生物及人体健康危害极大。因此，流域尺度有毒有害物污染特征研究已受到人们的普遍关注，同时也积累了相关的数据和资料，为进一步制定该类污染物的环境管理及防控对策提供了基础数据。

1 辽河流域有毒有害物水污染现状分析

辽河流域包括辽河水系和大辽河水系。辽河水系由西辽河、东辽河以及发源于吉林、内蒙古的招苏台河、条子河等支流在辽宁省境内汇合而成，于盘锦市入海，主要河流干流在辽宁省境内。大辽河水系全部在辽宁境内，由发源于抚顺的浑河、本溪的太子河汇合而成，于营口入海（图1）。

图1 辽河流域示意Fig.1 Schematic diagram of Liaohe Basin

1.1 PAHs污染

辽河流域是我国重工业基地，传统的工业产业发展有近60年的历史，辽河流域集中了以化工、石化、制药、冶金、印染等为核心的产业集群，排放多种有毒有害污染物，尤其是焦化煤气、有机化工、石油化工、炼钢炼铁、电力等工业起步早、数量多且分布广，这些企业排放有相当多的PAHs。因此，在所有的污染物中，PAHs是辽河流域的研究热点和重点。自2000年以来，学者们开展了辽河流域水体和沉积物中PAHs的污染水平和特征调查（表1），在辽河干流新民段沉积物中 PAHs浓度为 27～198 ng/g［31］，通过对辽河干流全河段的调查发现，污染最为严重的区域是铁岭段，其PAHs浓度高达几μg/g［32-33］；浑河—太子河—大辽河干流沉积物中PAHs浓度为62～841 ng/g，各干流沉积物中PAHs污染程度依次为大辽河＞太子河＞浑河，沉积物中以高分子量的多环芳烃（4～6环）为主［34］；通过对浑河和大辽河丰水和枯水期沉积物样品中PAHs浓度比较发现，枯水期沉积物中PAHs污染物浓度水平远高于丰水期，浑河和大辽河各行政区段表层沉积物中PAHs的平均浓度呈现沈阳＞抚顺＞营口＞盘锦的趋势［35-36］。尽管细河接纳了来自沈阳的部分生活污水和工业废水，但2005年的数据表明，丰水期沉积物中PAHs浓度范围（340～5 070 ng/g）与其他干支流的水平相当［37］。

表1 辽河流域PAHs的污染水平Table 1 The pollution level of PAHs in Liaohe Basin

PAHs具有辛醇－水分配系数高的特点，因而能强烈地吸附在悬浮颗粒物或沉积物上。在浑河—太子河—大辽河干流采集的水体样品中，悬浮颗粒物上PAHs浓度（318～238 519 ng/g）要高于其沉积物（62～841 ng/g），溶解态的PAHs浓度为950～13 456 ng/L，其浓度分布表现为太子河＞大辽河＞浑河，且靠近工业区的PAHs浓度明显高于城市和非工业区［35，38］。有研究还发现，在浑河干流的沈阳和抚顺段个别采样点水体中PAHs浓度高达几十mg/L［40］，在辽河干流（包括东西辽河）的水体中，PAHs浓度最高达到几 μg/L［39，41-42］，与浑河和太子河个别点位比较，PAHs的浓度稍低。

1.2 OCPs和PCBs污染

通过对1998年采集的辽河干流水样和沉积物样品的初步分析可知，有13种OCPs和4种PCBs被检出，其中，滴滴涕（DDTs）、六六六（HCHs）和PCBs为主要检出物，在水和沉积物中检出的单个污染物浓度分别低于91.3 ng/L和29 ng/g，该浓度水平稍高于20世纪90年代国外部分水体的调查结果，而与国外部分沉积物中的浓度相当［43］。同年，研究者对上述采样点进行了又一次的采样检测，结果表明，水和沉积物中OCPs总浓度分别为7.59～34.98 ng/L和0.45～7.26 ng/g（表2），该浓度水平接近厦门港、长江南京段、海河河口等水体中的OCPs浓度［44］。2011年对辽河干流进行了调查分析，结果表明，水体中 OCPs的总浓度为9.48～87.78 ng/L，PCBs浓度小于115.3 ng/L［42］。浑河—太子河—大辽河干流的表层沉积物中OCPs浓度为3.06～23.24 ng/g，其中主要有机氯农药组分为HCHs，γ-HCH浓度已超过了其初始效应浓度，这将对该地区水生生物产生毒性效应［45］。大伙房水库位于浑河抚顺市区段的上游，是辽宁省中部9个城市的饮用水源地，通过对大伙房水库表层沉积物中OCPs和PCBs污染水平的调查发现，HCHs、DDTs和 PCBs浓度分别为0.70～3.48、0.85～4.94和1.46～3.52 ng/g，与全国其他部分水体相比，尽管其污染程度处于中等偏低的水平，但沉积物中残留的DDTs和γ-HCH属于中或高生态风险水平［46］。

表2 辽河流域OCPs和PCBs的污染水平Table 2 The pollution level of OCPs and PCBs in Liaohe Basin

1.3 其他有机有毒物及重金属污染

钛酸酯类污染物是环境中普遍存在的一种环境激素类污染物，作为塑料添加剂已有近80年的历史。2011年的监测数据显示，辽河干流和部分支流的钛酸酯类污染物浓度高达61.6 μg/L，说明这些区域的河水受到工业废水的污染严重［42］。

近几年来，在辽河流域也开展了二 英和全氟化合物的调查，结果表明，在大辽河、浑河和太子河干流水和沉积物中17种二 英均有检出，浓度分别为0.108～87.553 pg/L和29.1～3 039.1 ng/kg（以干重计，下同）［47-48］，在辽河干流的沉积物中，二英的总浓度为13.7～458.5 ng/kg［49］。通过对流经沈阳和抚顺的浑河各断面的全氟化合物分析，得出了抚顺地区和沈阳地区的主要全氟化合物的质量流量，同时分析了沈阳北运河河水样中全氟辛烷磺酸（PFOA）、全氟己酸（PFHxA）和不饱和氟调酸（8∶2 FTUCA）浓度，其分别为18、8.8和4.9 ng/L；南运河主要污染物为PFOA，其浓度为9.4 ng/L；卫工明渠内的主要污染物是PFHxA和PFOA，其浓度分别为28.4和13.7 ng/L；细河中主要全氟化合物为全氟己烷磺酸（PFHxS）、全氟庚酸（PFHpA）、PFHxA、PFOA、PFOS和8∶2FTUCA，其浓度分别为31.2、21.5、20.6、14.8、9.22和5.85 ng/L［50］。

2000—2001年间的水质调查发现，辽河流域浑河沈阳段地表水和底泥中检测到了14类403种有机污染物，包括PAHs、OCPs、酚类和酞酸酯类等，采用“潜在危害指数法”对其进行了排序，提出了该流域的优先控制污染物［51］。“十一五”期间，国家水体污染控制与治理科技重大专项对辽河流域工业污染的重点流域——浑河和太子河的支流汇口断面的13个取样点进行了初步监测分析，结果表明，各断面的有机污染物种类为33～67种，主要包括烷烃、胺类、酚类、羧酸、含氮杂环以及肽酸酯类，其中14种属于我国优先控制污染物，经过初步分析，这些污染物主要来源于上游制药、石化、化工等重点行业企业。

重金属污染状况调查和生态风险评价也是辽河流域的重点关注问题。在2008—2011年间，通过对辽河水系表层沉积物中重金属分布及污染特征的研究发现，辽河水系表层沉积物中镉、铬、铅、铜、砷和镍的平均浓度明显高于1998年前的调查结果。大辽河的重金属污染程度远大于辽河，这主要源自于大辽河流域分布的化工、冶炼、制造等企业排放的大量含重金属废水［52-54］。

2 辽河流域有毒有害物来源的初步分析

由上述分析可知，辽河流域水环境中微量或痕量有毒有害物的污染十分严峻，阐明这些污染物的来源，是有效防止和控制有毒有害物污染的关键。污染源解析技术和方法起源于大气污染源解析研究［55-56］。由于水体的复杂性以及各类源解析技术所要求的约束条件在水体环境中存在不同程度的不满足性，大大影响了水体中污染物源解析的准确性。另一方面，由于缺乏污染源完整的成分谱，加之历史数据的不完整、仪器设备以及研究方法的局限性，影响了水环境源解析的深入研究。“十一五”期间，国家水体污染控制与治理科技重大专项对辽河流域辽河干流、大辽河、浑河、太子河及其典型支流中的有毒有害物进行了初步的监测分析，采用因子分析法和多元线性回归分析法对典型污染河段的重金属和PAHs的污染源进行了分析。

2.1 重金属污染来源分析

重金属污染如汞、镉、铬、铅、砷等，主要来自农药、医药、仪表、化工及冶金等废水。通常，重金属进入水体后，有相当一部分被悬浮物吸附，这部分污染物在水流作用下被输送，由于特殊的水动力环境和复杂的化学环境，大量悬浮物絮凝沉降下来，污染物也随之转移到沉积物中［32，57］。通过因子分析法并结合多元回归统计分析，对太子河支流重金属污染源进行解析，结果表明，太子河支流南沙河水体和沉积物重金属污染源有3类，包括冶金锻造、建材和化工，其对水体（或沉积物）污染贡献率分别为54.42%（52.22%）、25.32%（34.19%）、20.26%（13.59%），结合各断面重金属污染因子分析法得出，南沙河水体汞和铅污染较为严重，表层沉积物重金属污染较轻。

采用因子分析法对浑河重金属污染源进行了分析，结果表明，铜和镉污染主要来源于采矿、电镀等企业排放的废水，由于采矿废水及尾矿坝废水排入浑河清原段，因此该河段水体受矿山废水影响较大；砷和汞的污染来自于农药和化肥的生产和使用；铅和铬的污染，代表了化肥厂排污及农田的化肥和农药径流。由于抚顺市的出市断面接纳了浑河上游及抚顺市区的各类污水，因此该断面的水体重金属污染最为严重。

辽河干流的上游是辽宁省的主要农业基地，该区域有多家化工企业（生产橡胶、糠醛、水泥和电镀）、机械工业（生产阀门、医疗器械和机械设备）和冶金企业（选矿、煤业和型钢），这些企业在生产过程中产生大量的含汞废水，造成辽河上游汞浓度较高。辽河中游和大辽河水体中铅浓度较高，这与周围存在多家纺织、印染和化工企业有关，另外，大辽河汇集了浑河和太子河水流，太子河水体汇集了大量的工业废水，是导致铅浓度较高的因素。辽河干流的铁岭段和沈阳段水体中铜浓度最高，主要来源于电镀、冶炼、机器制造企业；铁岭段采样点断面锌浓度最高，表明了锌的污染主要来源于该地区的选矿、机器制造和造纸厂等企业排放的废水。

2.2 有机污染物来源分析

由于有机污染物种类繁多、性质各异、来源广泛等特点，为有机污染物的源解析带来一定困难。目前研究较多的一类有机污染物是PAHs［58-59］。环境介质中的PAHs来源比较复杂，如石油类产品与化工燃料的不完全燃烧、石油相关产品的泄漏等。将多元线性回归分析和特征值法结合，对浑河水体中PAHs来源进行了分析，结果表明，枯水期PAHs主要来源于石油源，丰水期为石油和燃烧源，平水期为石油和热解的复合污染。

太子河污染类型是以化学需氧量为指标的有机污染，包括PAHs、挥发酚、硝基苯等有毒有机物的复合型污染。重化工企业主要有钢铁冶金（鞍钢、本钢、本溪北台钢铁集团）、化纤（辽阳石油化纤公司）和纺织印染（海城印染工业园区内数十家印染企业），这些企业的废水排放量占太子河流域工业废水排放总量的60%，COD排放量占总量的70%以上。同国内外其他河流水体相比，太子河PAHs污染严重，PAHs浓度具有明显的季节分布特征，污染来源分析表明，枯水期太子河水中PAHs主要来源于石油污染，丰水期和平水期主要来源于石油和燃烧混合源。

通过对西辽河各断面的分析检测可知［42］，主要的有机污染物为直链烷烃的石油烃类，它来源于石油生产及石油制品的使用；PAHs主要来自石油烃类的污染；有机氯农药和多氯联苯主要来源于农药的使用；酞酸酯类及胆固醇主要来源于生活污水和工业废水。

由以上分析可知，辽河流域有毒有害物污染是混合型的，主要来自于工业点源污染、城镇市政污水排放、农业面源污染。2011年环境统计年报表明，辽河流域来自于工业、生活和农业的COD排放量分别为15.9万、41.8万和118.1万t/a，氨氮排放量分别为1.3万、8.1万和4.5万t/a［60］。工业污染主要来自化工、石化、制药、纺织印染、冶金等企业排放的高浓度有机废水。由于城市污水厂在一定程度上接纳了工业废水，有机有毒物得不到有效监控，加之管理方面的问题，导致许多污水处理厂不能够正常运行，因此未经过有效处理的城市生活污水也是有毒有害物的来源之一。此外，农业面源污染也不能忽略。

3 存在问题及建议

虽然辽河流域综合水质指标正在逐年改善，但是流域水环境中微量或痕量有毒有害物的污染不容忽略，必须加以有效控制和管理。开展辽河流域有毒有害物的排放和污染特征研究，最终的目的是为了建立有效的、针对性强的有毒有害物防控和管理对策。由以往的研究报道可知，尽管在辽河流域已经开展了部分有毒有害物的污染状况调查和研究，但这些数据和信息还不能全面和系统地反映整个流域的污染特性，所调查的污染物种类远远不够，尤其是典型行业排放的特征污染物以及毒性大的痕量新型持久性有机污染物，如α-/β-六六六、全氟化合物、多溴联苯醚等，加之这些痕量污染物来源不清，导致不能从排放源加以有效控制。因此，建议：1）应系统开展流域尺度有毒有害物的污染特征研究，针对辽河流域各河段特征污染物开展时空分布调查，进一步探明辽河流域不同河段、不同区域的水环境污染特征，基于有毒有害物的内在危害和存在水平，建立辽河流域的动态更新的优先控制污染物清单；2）针对典型行业开展有毒有害物污染源及污染负荷的调查，查清污染物来源、排放情况、环境保护措施、周围环境敏感受体，建立污染源完整的成分谱；3）针对流域尺度的特征污染物开展定性及定量的污染源解析研究，从理论研究角度追溯辽河流域有毒有害物污染的主要来源，为水环境综合治理提供技术支撑；4）基于污染源的排放特性与水体污染特征的相关性，建立宏观和微观层面的源－汇响应关系，有的放矢地控制排放源。这些研究将为环境管理部门在水质管理及有毒有害物污染防治决策制定中起到重要的理论和数据支撑作用。

4 结论

良好的水环境是人类社会赖以生存的根本。辽河流域的水环境近几年虽有明显改善，但水体中存在的微量或痕量有毒有害物的污染问题已成为制约辽河流域经济持续健康快速发展的重要因素之一。因此，针对辽河流域有毒有害物的污染特征及污染来源，从辽河流域的实际出发，一方面，有效地降低和控制工业排放源，另一方面，通过污水厂的提标改造和扩建以提高综合污水处理能力，同时将控污截污与河道治理技术有机结合，从而实现辽河流域水质的全面改善。

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Occurrence and Pollution Sources of Toxic and Hazardous Substances in Liaohe Basin

LIU Rui-xia1，2，LI Bin1，2，SONG Yong-hui1，2，ZENG Ping1，2
1.State Key Laboratory of Environmental Criteria and Risk Assessment，Chinese Research Academy of Environmental Sciences，Beijing 100012，China
2.Department of Urban Water Environmental Research，Chinese Research Academy of Environmental Sciences，Beijing 100012，China

The toxic and hazardous substances（THSs），classified as inorganic and organic chemicals，can cause short-and long-term public health problems and serious environmental pollution.The species of pollutants in the water body were introduced，and the occurrence of PAHs，OCPs，PCBs and other toxic substances in Liaohe Basin was reviewed.The primary analysis of pollution sources of the typical THSs indicated that Liaohe Basin had the mixed pollution characteristics of industrial pollution sources，municipal wastewaters and agricultural nonpoint sources.Based upon the current THSs pollution and the research status，the main problems and some suggestions for further study were proposed，so as to establish an efficient strategy for prevention and control of THSs in Liaohe Basin.

Liaohe Basin；toxic and hazardous substance；water environmental pollution；source

X524

A

10.3969/j.issn.1674-991X.2014.04.049

1674－991X（2014）04－0299－07

2013－11－26

国家水体污染控制与治理科技重大专项（2012ZX07202－002－01）；国家自然科学基金项目（21277133）

刘瑞霞（1963—），女，博士，主要从事水污染过程研究，liurx＠craes.org.cn

*责任作者：宋永会（1967—），男，研究员，博士，主要从事水污染防治技术研究，songyh＠craes.org.cn