高放废物处置库热问题研究进展

潘小青，李玉晓，魏望和

（江西理工大学理学院，江西赣州341000）

高放废物处置库热问题研究进展

潘小青，李玉晓，魏望和

（江西理工大学理学院，江西赣州341000）

高放废物处置库有最高温度限制，影响处置库最高温度的条件包括处置库布局、处置单元参数、缓冲回填材料和围岩的热参数.以KBS-3处置库为例，讨论了废物罐组成、热功率、罐表面材料热容和热导率，给出了缓冲材料膨润土的热导率变化特点，花岗岩的热物理性质及热演化过程的研究结果.根据KBS-3处置库布局，分别总结了数值法和解析法求解处置库温度场的计算结果，以及结果的不确定性，最后介绍了我国高放废物处置库热问题研究的最新成果.

高放废物处置库；温度场；热性质；解析法

0 引言

根据世界核协会（WNA）网站提供的资料，截至2013年6月1日，全球共有30个国家运行着434台核电机组，总净装机容量为373.892 GWe；13个国家正在建设67台核电机组，总装机容量为69.709 GWe；27个国家计划建设159台核电机组，总装机容量为174.34 GWe；37个国家拟建设318台核电[1]，由此带来放射性废物的处理和处置也成了重大的安全和环保问题.尤其是高放废物因放射性核素含量高、释热量大、毒性大及半衰期长等因素，其安全处置是核能可持续发展的重要保障.目前国际上通用的做法是对高放废物进行深部地质处置，即将高放废物经过处理后放置于地下深部地质体中，通过构建工程屏障和天然屏障一起实现高放废物与人类以及生态环境的长久隔离[2].

处置库工程屏障包括废物体构成、包装容器、

缓冲回填材料、处置巷道、处置硐室，天然屏障为场址围岩，如盐岩、硬岩或粘土.由于高放废物自发衰变放出大量热量，热传输将引起处置库工程中的工程屏障和天然屏障内部温度升高，温度升高的幅度与处置库的结构形式、处置巷道间距、废物体放置密度及废物体放热量、工程材料和围岩的热参数等因素有关，因此高放废物处置库结构设计中需要对处置库热量传输及温度场问题进行研究.

1 高放废物处置库热物理性质

1.1 处置库最高温度限制

每个废物罐因核废物的放射性衰变而放热，放出的热量随时间按指数规律衰减，所有废物罐释放出的总热量在处置库内部和周围形成一个三维的随时间变化的温度场.

处置库温度的升高和逐渐冷却会引起岩石热体积变化，从而改变处置范围内岩石的应力分布.岩石受热后，高温岩体热膨胀量大，低温岩体热膨胀量小，因而约束了高温岩体的膨胀，从而产生热应力.由于岩体工程内部各部分温度分布不均匀，造成内部温差，产生热应变，进而影响处置库力学的稳定性.

大范围的温度场会影响岩石间隙和裂隙中水的运动，同时造成热应力场.地下水的运动由于温度产生的热梯度以及潜在的岩石结构断裂而受影响.热应力可改变流体密度、粘度及工程屏障系统的材料的成分和孔隙性质等.核素在地质介质中的运移规律是放射性废物处置的核心问题，处置库温度的升高会对放射性核素迁移产生重要影响.温度在很多化学、生物和物理过程中都是重要的参数，微生物环境也受温度的强烈影响[3-4].

总之处置库内部温度场变化应控制在一个相对的温度范围内，使温度不至于太高或太低，重要的变化只能出现在极端的温度，在处置库深处应避免极端温度的出现.废物罐附近的温度是一个重要的设计参数，尤其是最高温度.欧洲和加拿大提出的废物体表面许可温度为100℃；日本提出废物体的限制温度为500℃;瑞典规定废物体表面最高温度为100℃，实际设计时采用80℃；美国处置库中的温度范围在废物体表面为85～160℃.一般采用缓冲回填材料的处置库，废物体表面最高温度限制在100℃以内[5].

1.2 处置库温度场的影响因素

热量传输的模式主要是热辐射、热传导和热对流，在处置库中则主要是废物罐自发热辐射、热量通过热传导传播.热传导由岩石的热导率、密度和热容决定.这些参数随空间变化，这种变化在远场大范围内是较小的，因而可看作均匀的.但在废物罐附近由于包装材料、缓冲回填材料及岩石和间隙等空间变化会引起温度明显的不同.

单个废物罐的热输出依赖于如废物体的数量和组成、暂存时间、衰变热功率和衰变常数，也与所选的封装策略、封装方法有关.处置库的温度变化还依赖于处置罐的放置密度、放置方式、工程屏障的热性质、间隙和孔洞的大小、地质围岩的基础温度和热性质.

处置库温度场分布所需参数包括处置库布局、处置单元几何参数及热参数三部分.

1）处置库布局：主要是处置库的深度、处置库库容、处置库面积、处置区域、处置巷道截面、巷道长度、巷道间距等.

2）处置单元参数：包括处置坑直径、处置坑高度;废物罐直径、高度、胴部厚度;缓冲回填材料厚度、废物罐和缓冲回填材料间隙宽度、缓冲回填材料和处置主岩之间的间隙宽度等.

3）热参数：包括废物体的热功率、热流量;废物罐、缓冲回填材料及处置主岩的导热系数、体积热容、初始温度、热边界条件/温度梯度等.

2 处置库工程材料热物理性质

高放废物深地质处置库热问题研究成果国际公认最好的是瑞典的KBS-3处置库.瑞典核燃料与废物管理公司科研人员对乏燃料组成、热功率、热衰变模式、废物罐材料结构、形状、热参数、缓冲材料热力水耦合研究、围岩热力水耦合性能、各种间隙对热传输和温度场的影响进行了大量理论研究并取得一系列原型实验结果，文中对此进行概述.

2.1 废物罐热物理性质

瑞典的核燃料一般运行25～40年后退役，退役后的乏燃料经过平均30年的暂存再进行封装和地质处置.KBS用热量计对乏燃料组件的热功率进行了准确测定[6]，从而使核废物的热功率值更加合理.废物体的热功率随时间按指数规律衰减，对暂存40年的废物体，其表达式为[7]：

公式中热量Q0单位为瓦特，时间t以年计，式中各

项为乏燃料中不同成分的衰变热功率.公式适用于处置3000年内的热量计算，如果处置1000年只需考虑前4项即可.当研究的暂存年限不太长时，废物体热功率随时间没有明显的变化.如暂存30年与暂存40年的废物罐相比其表面温度仅相差1°C，因此废物罐热功率根据暂存时间可设为相应的常量[7].

废物罐内衬铸钢，外面为铜包装，每个罐作为独立的热源其热导率390 W/（m·K），体积热容2.40 MJ/(m3·K)，由于金属的热导率远大于缓冲材料和岩石的热导率，因此可认为废物罐热量均匀分布[8]，废物罐表面中心处的热流是平均表面热流的92%.

当处置时间较长时，根据叠加原理总的温度变化等于废物罐内各部分热源产生的温度变化之和.若设Q1和Q2分别表示总热源中任两个成分，分别引起的温度为T1和T2，则由Q=Q1+Q2产生的温度为T1+T2[9].

2.2 缓冲材料热物理性质

膨润土作为缓冲材料填充在废物罐与围岩之间，它的作用在于：其一可固定废物罐在处置硐室的中心位置，其二可在岩石出现破坏时从力学上保护废物罐体，其三可防止地下水和腐蚀性物质进入废物体，其四可有效吸附废物体释放的放射性核素[10].在处置库热分析中膨润土的热导率对温度场产生很大影响.

多项研究表明膨润土的导热系数与矿物种类即化学组成、孔隙比、含水饱和度等有关，可通过模型实验得到，膨润土热导率具体数值已总结出很多经验公式[11-13].干燥的膨润土热导率较小，含水饱和度越高热导率越大，完全饱和的膨润土热导率1.35 W/（m·K）.饱和度相同的膨润土其热导率随孔隙比的变化在0.1～0.3 W/（m·K）之间，具体改变量与饱和度有关.

实验研究表明，在膨润土中主要的导热方式是热扩散，因而处置库中热导率不同的膨润土在处置过程中的最高温度变化很大.热导率1.35 W/（m·K）的完全饱和膨润土中的温度可比热导率1.0 W/（m·K）的膨润土中的温度低10°C，而相对干燥的饱和度为10%的膨润土其热导率0.75 W/（m·K），处置过程中的最高温度可达80°C以上[14-15].膨润土所处的岩石结构不同会使地下水渗流特性不同，膨润土达到完全饱和的时间不同，分别处在完整岩石和稀疏破碎的岩石中膨润土的最高温度会相差15°C[16].

2.3 围岩热物理性质

高放废物地质处置库选择的天然屏障一般为盐岩、花岗岩或粘土，作为处置库工程的最后一道屏障，其受热源影响产生温度的升高和降低会使岩石的力学性质发生变化从而影响其力学稳定性.大多数国家选择花岗岩为地质围岩，SKB在Forsmark地区的花岗岩的地质调查中测量了岩石温度从地表到处置区深度的地温梯度，地下500 m深处岩石的原始温度为11.6°C.实验发现，花岗岩的热导率会随温度变化，当温度由20°C上升到100°C其热导率会减小10%到15%，平均有效热导率在最高温度50°C时约减小0.1（W/m·K）.花岗岩的导热系数也随岩石类型不同而有差异，从3.2 W/（m·K）到4.0 W/（m·K）不等，通常取3.6 W/（m·K）.花岗岩的体积热容为2.1 MJ/（m3·K）[17-19].

3 处置库热分析

3.1 瑞典KBS-3概念库结构

瑞典共有12个核反应堆，运行25年和40年分别产生6500 t（26800根沸水堆组件和3100根压水堆组件）和9500 t乏燃料（39500根沸水堆组件和4900根压水堆组件）.处置罐由铸铁内衬和铜外壳组成，放置12根沸水堆组件或4根压水堆组件时总重约25 t，内含燃料约2 t.瑞典的高放废物概念处置库分为KBS-3V和KBS-3H两种处置模式.

KBS-3V为垂直处置模式，如图1所示，整个处置库为长2 L宽2 B面积约1 km2（6.25×6000 m2）的矩形区域.处置的废物罐埋放于地下500 m深度，处置罐高度4.8 m，直径1.05 m，废物罐将放于宽度D=6 m的平行巷道下方的垂直孔洞中，巷道间距D′=25 m.处置孔深度8 m、直径1.75 m.在废物罐与岩石之间填充0.35 m厚的膨润土为缓冲材料，在处置期罐与膨润土间存在5～10 mm的间隙，膨润土与岩石之间间隙约30～50 mm[19].

图1 KBS-3V处置库结构（右图为左图虚框放大细节）

KBS-3H为水平处置模式.废物罐放置于巷道

两侧的水平钻孔中，设置的巷道直径为1.85 m，废物罐用膨润土包裹依次放置在圆柱形钢筒内，平行放置的废物罐中间放膨润土定距块加以隔离.钢筒容器外半径1.765 m，与岩石间隙42.5 mm.钢筒上打有孔洞以利于膨润土吸收间隙中的液态或汽态水达到饱和.水平处置模式同一巷道放置的废物体数量是竖直处置模式的两倍，但处置巷道间距的尺寸都比KBS-3V的大[20].

3.2 处置库热演化模型

处置库内热源为暂存30～50年的废物罐，由于处置时废物罐表面与缓冲回填材料及围岩之间的初始温差，热量传递的方式包括热辐射、热传导和热对流.地下深处流体进入处置区域引起对流传热可以忽略不计，当废物罐、缓冲材料、岩石间间隙较大时，热辐射的影响将需考虑.而主要的传热方式是热传导，热传导形成的热梯度诱发周围介质的热应力和热应变（T→M耦合），温度的升高会改变水的粘度和流动性，导致膨润土内地下水流动（T→H耦合），同时潮湿度的改变引起膨润土的膨胀或收缩上使之产生力学变形（H→M耦合），而变形引起的裂隙和孔隙变化反过来影响地下水的流动性（M→H耦合）[21].

3.3 KBS处置库温度场

3.3.1 温度场数值计算

根据高放废物处置库的温度限制及热传递特性，工程屏障几何参数设计都是基于热问题中最高温度设计要求，采用不同的研究方法得到温度场从而判定各种间距的可行性.研究温度场的主要方法有两种——数值法和解析法.

Thunvik和Braester[22]应用数值计算讨论了不同巷道间距和废物罐间距时的处置罐表面最高温度.结果表明，巷道间距每减小10 m，罐的最高温度上升约7°C;而在巷道间距保持30 m时废物罐间距由6.2 m减小到5 m，罐的最高温度可上升约18°C.

通过有限元程序ANSYS对处置库及周围的热传输过程进行模拟计算[23-24]，当考虑环境参数和燃料数据、各种间隙的影响造成温度的不确定性，可将废物罐表面最高温度设置为80℃;瑞典的三个处置库处置的废物罐数量随地质环境不同，平均暂存年限30年.计算结果表明废物罐最小允许间距为6.0 m，另外处置时间1000年时废物罐热量很少到达地表，这时岩石的峰值温度早已过去，废物罐表面温度在处置10～20年间达到最高.

当将废物罐、缓冲材料膨润土间隙10 mm及膨润土与岩石间隙50 mm列入计算过程中，分三种不同情况：空气间隙、湿空气、水间隙模拟计算温度场，并设每个罐原始热输出1800 W，得到位于中心的罐表面温度最高，且间隙为干燥空气填充时在处置4.5年时温度最高达90.3°C，而间隙为水填充的在处置第5年罐表面达到最高温度为79.5°C.为湿空气填充的在处置第2年达最高温度85.8°C，且在第5年下降到79.5°C，这表明湿空气间隙在2年后慢慢变成与水间隙相同[25].

3.3.2 温度场解析求解

温度场的解析解将处置库的温度场看成原温度场与由废物罐放热而产生的温度场叠加而成，即原始岩石温度+处置孔洞温度增量+废物罐与岩石间隙的热流和热传输造成的附加温度.用解析法可得到KBS-3竖直处置库废物罐表面最高温度，用解析法和数值法相结合可计算KBS-3水平处置概念库的废物罐表面温度[26-28].

解析法求解附加温度可将罐作线源处理，它的值与处置罐半径、岩壁半径、二者间距及罐中心辐射热通量及岩壁与罐之间的有效热导率有关.通过数据计算，KBS-3H库罐-膨润土之间空气间隙会造成11～13°C的温度升高，KBS-3V库内部间隙则引起9～13°C的温升.KBS-3V罐表面温度大约在15～30年间达到峰值.

Harald Hökmark和Billy Fälth[19]应用修正的解析表达式计算的罐表面温度与数值法的结果偏差0.2°C，Harald Hökmark和Johan Claesson[6]应用温度场解析解计算了围岩的温度，计算用时间仅数分钟，计算速率远大于数值法.

3.3.3 温度场的不确定性

废物罐的位置不在巷道中心，无论基于轴对称模型的数值法还是解析法最高温度估计会偏离2°C.间隙中热对流的忽略最多不超过3.5°C的温度偏离.罐表面与膨润土间隙中的热辐射相抵可造成7.5°C的温度偏差.膨润土热导率的过高预期大约造成2°C的温度偏离.岩石热容的高估可能造成1°C的温度偏离，而岩石热导率非线性最大会造成5°C的误差[19].

4 中国高放废物处置库热问题研究概况

中国高放废物地质处置以甘肃北山为处置库预选场址，高放废物为玻璃固化体废物罐，废物罐的材料为低碳钢.通过钻孔测量地下500 m深处地温为19°C，地温梯度为2.2°C/100 m.通过岩心实

验测量岩石的导热系数随温度增加面减小，平均2.6 W/（m·K）.膨润土块的导热系数完全饱和时为1.52 W/（m·K），完全干燥时为0.1～0.3 W/（m·K）[29-30].

刘文岗等[31]对在一定废物罐热源功率下处置库罐间距及温度进行了模拟计算.赵宏刚等[30]对处置库进行了热分析，问题设定高放废物处置库的库容为82630个废物罐，处置库的最小面积为10 km2，处置区域分为4个，每个处置区域具有300对处置巷道，每对处置巷道长度为900 m，处置巷道间距为9.5 m，每对处置巷道处置80个废物罐，废物罐的间距为9.5 m[30].设定废物罐最高温度为100°C，分别用数值法和解析法进行了温度场计算，表明废物罐表面最高温度受废物罐热功率影响最大，与工程材料和围岩的热性质、间距、工程布局以及内部间隙等相关[31-32].

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Development of thermal problem research in HLW repository

PAN Xiaoqing,LI Yuxiao，WEI Wanghe
(School of Science,Jiangxi University of Science and Technology,Ganzhou 341000,China)

The maximum temperature in HLW repository is limited.The maximum temperature is influenced by the repository layout,the geometric dimention of the disposal unit and the thermal parameters of buffer and backfill and the host rock.Construction of the canister,heat released power,thermal conductivity and capacity of the canister is given in KBS-3.The property that thermal conductivity of Bentonite as the buffer changes with saturation and the thermal parameter of the host rock are discussed.The temperature field calculated by means of numerical calculation and the analytical solution in KBS-3 repository is introduced.The uncertainty of the temperature analysis is given.The recent research on thermal problem in China HLW repository is surveyed.

HLW repository;temperature field;thermal property;analytical solution

X771

A

2014-09-08

江西省教育厅科技资助项目（GJJ11467）

潘小青（1966-），女，教授，主要从事计算物理、力学等方面的研究，E-mail:panxqecit@163.com.

2095-3046（2014）05-0023-05

10.13265/j.cnki.jxlgdxxb.2014.05.005