电化学超级电容器建模研究现状与展望

赵 洋 梁海泉 张逸成

（同济大学电气工程系 上海 201804）

1 引言

在电化学超级电容器简称超级电容器，是一种新型的电能存储装置，其工作原理有别于传统电容器。因其具有功率密度大、充放电效率高、循环寿命长、使用温度范围宽以及环保等优点而受到研究人员的广泛重视。

超级电容器的特性介于蓄电池和普通电容器之间，与蓄电池相比超级电容器具有更高的功率密度和充放电效率，与传统电容器相比超级电容器的能量密度非常大。利用超级电容器功率密度高的特点，将其与蓄电池或燃料电池等高能量密度存储器件配合使用构成混合储能系统是当前研究的热点，在混合储能系统中超级电容器主要是作为高功率能量存储装置，它可以在极短的时间内吸收和释放相当大的能量，从而延长电池的使用寿命[1-2]，其应用领域主要涉及电动汽车[3]、电压补偿[4-5]和制动能量回收[6]等方面。此外，将超级电容器单独作为能量存储装置在电子消费类产品方面也有比较广阔的应用前景。

随着超级电容器制造工艺与制备技术水平的不断提高，其应用场合将会越来越广泛。如何优化超级电容器的使用，对其能量存储进行合理控制将是未来研究的重点。因此，建立一个能精确反映超级电容器实际工作特性的模型对于超级电容器的合理使用、性能优化及系统仿真等研究领域具有重要的研究意义。本文针对超级电容器建模问题进行详细分析，综述了国内外研究人员提出的各种超级电容器模型，详细分析比较了各类模型的优缺点，对其中的等效电路建模方法进行了实验验证并深入讨论了实验结果和模型结构，最后展望了未来超级电容器建模研究的发展方向。

2 超级电容器基本原理

超级电容器内部物理结构如图1所示。其基本工作原理是将电荷存储于内部多孔电极和电解液形成的双电层内。由于多孔电极的表面积非常高（如活性炭电极可达3 000m2/g以上），且双电层厚度一般为0.5nm以下，根据电容器计算式（1）可知，因此其电容量远远高于传统电容器[7]

式中，C为电容值；ε0为真空介电常数；ε为相对介电常数；A为双电层面积；d为双电层厚度。

图1 超级电容器物理结构图Fig.1 Physical structure of a supercapacitor

根据超级电容器使用的电极材料，电解液种类以及在储能过程中是否发生化学反应，可将超级电容器分为不同类型[8]，具体分类如表所示。不同类型的超级电容器在使用时有不同的特点，其中采用有机电解液的超级电容器单体端电压比较高（2.5V以上），其内部的等效串联电阻也比较大，这类超级电容器可以作为能量型器件使用；而采用无机电解液的超级电容器单体端电压比较低（2V以下），其等效串联电阻也比较低，适合做功率型器件使用。随着超级电容器研究水平的不断发展，超级电容器的端电压不断提高，而其时间常数（电容值和内部等效串联电阻的乘积）不断减小，这种使用区别将越来越小。双电层型超级电容器因其使用过程中基本没有化学反应发生，其充放电过程可认为是完全镜像的，因此其使用寿命很高，理论可达100万次以上。而赝电容超级电容器和混合型超级电容器在使用过程中有化学反应发生，其充放电过程不是完全可逆的，而且深放电会损坏金属电极[8]，因此其循环寿命比较低（10万次以下）。

表 超级电容器分类Tab. Classification of supercapacitors

3 超级电容器建模研究现状与分析

模型是用来描述系统的运动规律，是分析系统和预报，控制系统行为特性的工具。建立实际系统的模型时，存在着精确性和复杂性这一对矛盾，找出这两者的折中解决办法是建立实际系统模型的关键[9]。根据建模的基本原理和超级电容器的工作特性，国内外学者针对超级电容器建模问题做了大量研究工作，建立了反应其不同特性的数学模型。

3.1 超级电容器双电层模型

双电层模型是最早提出的超级电容器模型，它从超级电容器存储电荷的物理原理出发建立数学模型[10-12]。主要包括以下三种模型：

3.1.1 Helmholtz 双电层模型

Helmholtz于1853年最先发现了在固体导体和液体离子导体界面的电容特性，并于1874年提出双电层模型。Helmholtz认为电荷是均匀分布在电极和电解液界面的两端，如图2a所示。其双电层的表面电容由式（2）计算

式中，ε为溶液介电常数；d为双电层的厚度。

由于电解液的导电性差，因而在电解液一侧的电荷不可能是均匀分布的。根据该模型计算得到的电容值偏大。但该模型用直观简单的方式表明了超级电容器的储能原理，是超级电容器经典的物理模型。

图2 超级电容器双电层模型Fig.2 Double layer model of supercapacitor

3.1.2 Gouy和Chapman 双电层模型由于双电层模型的电容依赖于其端电压的变化，为描述这种关系Gouy于1910年提出了溶液侧电荷分散分布的模型，Chapman于1913年对该模型进行了详细的数学分析。该模型考虑了电荷在电解液一侧的空间分布情况，该层也称为扩散层。其模型结构图如图2b所示。该模型的双电层电容由式（3）计算

式中，z是电解液离子化合价；q是元电荷；uT是温度T

下的热电势；n0是热平衡时的离子浓度；ψ0是表面电位。

根据该模型计算出的电容值仍比实际值偏大，其原因在于该模型将离子假设成点电荷，即可以无限接近电极电解液界面。

3.1.3 Stern和Grahame双电层模型

1924年，Stern在Gouy和 Chapman双电层模型的基础上提出了改进模型，其结构图如图 2c所示。Stern认为整个电极与溶液界面的双电层由紧密层和扩散层两部分构成，在静电作用和粒子热运动的作用下，溶液中的离子电荷一部分吸附在电极表面，形成紧密双电层，即双电层电容可以看作是由紧密层电容和扩散层电容串联构成。Grahame于1947年进一步建立了金属-溶液界面模型，他将紧密层又细分为内 Helmholtz层和外 Helmholtz层两层。该模型的双电层电容由式（4）计算

式中，Cc是紧密层电容；Cd是扩散层电容。

以上三种超级电容器双电层模型的作用主要是计算双电层电容值，这类模型不能反映超级电容器充放电过程的动态过程，因此不适用于对超级电容器进行动态特性分析和系统仿真的应用场合。

3.2 多孔电极传输线模型

超级电容器多孔电极和电解液构成的两相界面是空间分布的，因此超级电容器不能用一个电容器来描述，而需要用一个复杂的电阻和非线性电容构成的网络来描述超级电容器多孔电极。传输线模型[11,13]模拟分布的双电层电容和电阻，其中每个孔可以等效成多个电容电阻分支的并联。结合超级电容器的实际物理结构可以建立其多孔电极传输线模型，如图3所示。该模型将超级电容器的两个多孔电极用两个传输线模型描述，正负电极之间由隔膜电阻连接。该模型准确地描述了超级电容器的物理结构和工作原理，但是模型中的参数繁多，参数值的计算非常复杂，数学表达式繁冗，不方便实际应用，一般只用于理论分析。

图3 多孔电极传输线模型Fig.3 Transmission line model for porous electrode

3.3 等效电路模型

这类模型是实际应用最多的模型，其利用基本电路元件（电阻、电容和电感）来模拟超级电容器的工作特性，方法简单直观，便于分析计算及模型仿真。超级电容器的等效电路模型主要有以下几种：

3.3.1 经典等效电路模型

超级电容器的经典等效电路模型[14,15]如图4所示，其中ESR是等效串联电阻，EPR是等效并联电阻，C是理想电容,该模型是超级电容器充放电过程的一阶近似。在快速充放电和大功率应用场合，经典等效电路模型的精度较高。该模型具有模型结构简单，参数辨识容易等优点，在实际储能系统设计和分析中应用最多。但是在长时间充放电和静置的情况下，模型仿真精度不高。

图4 超级电容器经典等效电路模型Fig.4 Classical equivalent circuit model of the supercapacitor

3.3.2 梯形电路模型

超级电容器梯形电路模型[16-18]如图5所示。该模型采用RC网络的形式模拟超级电容器的分布参数特性，模型参数通过阻抗谱分析确定。该模型在比较宽的频率范围内可以有比较高的拟合精度，其本质是对超级电容器的充放电曲线进行高次拟合，拟合的阶次可根据模型精度要求确定。阶次越高，模型精度越高，但相应的模型参数也越多，参数辨识会很复杂。文献[18]针对这类模型提出了根据超级电容器实际工作的频率范围进行模型降阶处理的方法。根据该理论，如果超级电容器工作在低频场合，那么3阶模型就可以满足建模的精度要求。

图5 超级电容器梯形电路模型Fig.5 Ladder circuit model of the supercapacitor

3.3.3 多分支RC参数模型

多分支 RC模型[19-21]的形式与梯形电路模型的形式相似，与梯形电路模型不同的是，该模型的每1分支有不同的时间常数，即在充放电过程的不同时间段，每个分支单独起作用。如2分支模型是由快速充放电分支和慢速充放电分支组成，其模型结构图如图 6所示。图中R1代表等效串联内阻；C1代表快速分支，主要描述超级电容在充放电时的外特性，且C1为可变电容器，考虑了电容和电压的依赖关系；R2和C2构成慢速分支，用来描述充放电结束后超级电容器内部电荷重分配现象。此类模型分支数可以随仿真精度的提高而增加。考虑到模型复杂度和仿真精度的矛盾，一般也采用3分支模型。该模型的优点是考虑了电容和电压的依赖关系，比较好的描述了超级电容器内部电荷充分配的过程，但是模型的缺点也很明显，主要是每一分支的时间常数确定具有随意性，过分依赖于超级电容器的使用工况和操作者的实际经验[22,23]，而且其建模思路是每个分支所起的作用绝对独立，这一假设与实际情况也不相符。

图6 超级电容器二分支RC模型Fig.6 Two branches model of the supercapacitor

由于超级电容器工作场合通常是低频，且高频时的电感参数值很小（通常为纳亨级），因此以上介绍的三种等效电路模型均没有电感元件。完整的等效电路模型需再串联一个电感。

3.4 超级电容器频域模型

超级电容器的频域模型[24,25]是对超级电容器的频谱特性进行分析并建立其多孔阻抗特性随频率变化的模型，实验手段主要是采用阻抗谱分析方法[26]。典型的超级电容器频谱特性的奈奎斯特图如图 7a所示。由该图可以看出在低频段，谱图近似为一条垂线，即低频特性可以用一个理想电容等效；在中频段，谱图近似为一条45°的斜线，其反映了超级电容器多孔电极的复阻抗特性，在与实轴相交的地方可以用一个纯电阻来等效，在高频时，超级电容器会表现出电感特性。根据以上分析可知，超级电容器的频域模型可由图7b表示。该模型由三部分组成，其中电感L主要模拟超级电容器高频段的特性，其数量级一般为纳亨，通常可以忽略；Ri代表串联电阻，Zp代表多孔电极的复阻抗特性。完整的频域模型数学表达式由（5）给出，其中Rel和Cdl是多孔电极结构决定的阻容参数。

该模型在比较宽的频段内较精确地描述了超级电容器的频率响应特性，但是模型参数的获取需要专用的阻抗谱分析设备，且对应的数学表达式复杂，在时域仿真和动态特性分析计算时使用不便。

图7 超级电容器频域模型Fig.7 Frequency domain model of the supercapacitor

3.5 超级电容器热模型

3.6 超级电容器智能模型

模思路是将超级电容器看成是一个黑箱，不考虑其内部的机理。将实际系统的输入作为神经网络的输入，实际系统的输出作为神经网络的输出，通过多组实际的输入输出数据对神经网络进行训练得到最终的神经网络模型。

神经网络的最大优点是可以无限地逼近系统的非线性特性，从这点上说它是仿真超级电容器非线性特性的最佳模型。此外在激励的作用下，它的输出就是系统的动态响应，因此可以直接用于系统分析。其缺点主要是模型没有明确的物理意义，以及训练数据量要求大，训练工作的时间长，且神经网络学习算法本身还没有完全解决欠学习和过学习问题，这些缺点都增加了建模难度。

4 超级电容器等效电路模型验证及探讨

比较上述6类超级电容器模型可知等效电路模型可方便地应用于超级电容器动态特性分析和系统仿真，因此笔者选择超级电容器的等效电路模型进行实验验证。本文实验采用的超级电容器为上海奥威公司生产的 UCE15V80000型超级电容器，其工作电压范围为 0.9～1.5V，静态电容为 80kF，等效串联内阻为0.5mΩ。

4.1 经典等效电路模型验证

采用1倍率恒流充电曲线进行模型验证，其实际充电电压曲线和模型仿真曲线如图8所示。由于仅仿真充电过程，因此没有考虑模型中描述自放电特性的等效并联电阻的作用。由图8可以看出实际充电曲线具有明显的非线性特性，采用经典等效电路模型仿真会有比较大的误差，但是如果是在快速充放电的应用场合，则误差会减小。针对梯形电路模型，由于其建模思路与经典等效电路模型相同，只是通过提高模型阶次来逼近超级电容器的非线性特性，因篇幅限制，不单独进行验证，根据其原理可知选择的模型阶次越高，仿真精度就越高。

图8 经典等效电路模型仿真电压曲线与实际电压曲线对比Fig.8 Comparison between real and simulating curves of classical equivalent model

4.2 二分支RC模型验证

对于二分支RC模型同样采用1倍率恒流充电实验进行验证，其实际充电电压曲线和模型仿真曲线如图9所示。可以看出由于该模型考虑了电容和电压的依赖关系，因此比较好地拟合了超级电容器的非线性特性，此外由于第二分支的作用可以比较好地描述充电过程结束后电荷的再分配现象。但由于两个分支在不同的时间段分别起作用，因此在仿真时必须增加开关来控制每一分支是否起作用，在实际应用时不太方便。

图9 二分支RC模型仿真电压曲线与实际电压曲线对比Fig.9 Comparison between real and simulating curves of two RC branche model

由以上两类模型的实验验证结果可以看出：由于经典等效电路模型和梯形电路模型的数学表达式可以写成微分方程、传递函数和差分方程的形式，因此可十分方便的应用于超级电容器动态特性的分析和系统仿真中。对于多分支 RC电路模型，由于其在外部激励的作用下，其内部的分支并不是同时其作用，因此不能表达成统一的微分方程或传递函数形式，这在系统运动分析和控制时，使用非常不便，通常只适用于超级电容器充放电特性的仿真分析。

针对模型参数辨识问题，以上两类模型的参数辨识方法主要采用阻抗谱分析法和恒流充放电实验法。阻抗谱方法主要是通过超级电容器的频域特性进行模型参数拟合，由于阻抗谱的激励信号幅度很小，因此其参数辨识结果不能准确反映超级电容器实际工作特性（超级电容器实际工作电流上百安）；恒流充电实验法采用阶跃电流信号进行模型参数辨识，从参数辨识理论角度来说，恒流信号不能充分激励系统的所有模态，所有采用恒流实验法辨识得到的参数也不能完全真实反映实际的物理系统。因此针对等效电路模型参数的辨识问题还有待进一步深入研究。

5 结论

通过以上对现有超级电容器建模研究现状分析可知，从不同角度出发可以建立不同的模型，各种模型都有其适用范围。由于模型的精度和实现代价是一对矛盾，所以应在满足模型应用要求的前提下，建立一个实现代价最小的模型。虽然当前国内外很多学者针对超级电容器建模研究问题提出了很多方案和解决办法，但是仍然存在很多需继续深入研究的问题：

（1）超级电容器建模方法问题。目前，超级电容器建模方法多采用机理分析方法建模，即从超级电容器的物理特性出发进行建模，然后通过实验数据进行验证和修正。这种建模方法的优点是模型具有比较明确的物理意义，但是如果对系统的真实机理了解不够，则所建立的模型并不能反映真实系统的实际情况。当前有关超级电容器建模方面的文献其研究对象多集中于碳基对称型有机电解液双电层电容器，而针对赝电容超级电容器和混合型超级电容器建模的文献较少。由于赝电容超级电容器和双电层超级电容器在机理上有本质区别，因此专门针对赝电容超级电容器建模还有待深入研究。此外，由于超级电容器单体端电压低，因此在实际使用时需要大量单体串联使用。现有的关于超级电容器建模的文献均是针对其单体建模，而串联超级电容器组的模型并不是单体模型的简单串联，如何建立一个能反映整个串联超级电容器组特性的模型具有更重要的实际意义。

（2）超级电容器建模的模型验证问题。目前通常采用的方法是利用一组实验数据进行模型参数辨识，然后用同样的数据代入到所建立的模型中进行仿真，从而判定模型的准确性。这一点从本质上来说并不能有效验证模型的泛化能力。比较好的方法是采用多种实验数据进行模型有效性验证。但是随着使用环境和应用场合的不同，超级电容器模型参数表现出时变和非线性特性，如何准确的建立反映超级电容器特性和模型参数变化并且具有一定泛化能力的模型是未来建模研究工作的重点和难点。

（3）超级电容器寿命特性建模问题。虽然超级电容器的使用寿命远高于电池（双电层超级电容器寿命理论高达100万次以上，赝电容超级电容器可达10万次），但是超级电容器实际使用寿命和使用条件、环境温度、充电电流及端电压具有很复杂的关系，在恶劣的工作环境下其寿命会大大降低，因此建立描述超级电容器寿命衰减的模型对于其品质评价、合理使用以及减少储能系统维护成本具有重要的意义。

综上，当前超级电容器建模研究方面虽然取得了一些比较好的结果，但是每个模型都有其自己的优缺点，使用范围有限，至今仍没有一个公认的可以完整准确描述超级电容器实际物理特性的模型，因此未来其建模研究仍将是超级电容器相关研究领域的研究重点。

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