239Pu(nth,f)短寿命裂变产物产额测量

刘世龙，杨 毅，冯 晶

中国原子能科学研究院 核数据重点实验室，北京 102413

中子诱发239Pu裂变产额数据是非常重要的核参数，我国还未开展过相关实验测量工作。目前国际上短寿命核素产额测量方法有2种。一种是用径迹探测器记录裂变数[1]、直接γ能谱测量的绝对测量方法，这种方法的缺点是径迹探测器记录裂变数引入的不确定度比较大，约5%，使最后测量数据的不确定度偏大。另一种方法是利用同位素在线分离器设备(ISOL)做产额测量[2]，可以测量半衰期为0.1 s产物核的产额数据，但是由于实验设备复杂，引入误差的环节较多，使得测量结果的不确定度也比较大，数据结果不确定度在10%左右。针对实验条件限制和产额数据精度的要求，本工作拟通过调研和探索性实验设计短寿命核素累积产额的相对测量方法。

1 实验测量

1.1 高纯锗探测器中高能端效率刻度

短寿命裂变产物衰变产生的伽玛射线能量都比较高，一般能量区间在300 keV～5 MeV。为了提高高纯锗探测器对中高能γ射线的有效响应，降低谱仪死时间，设计的测量条件示于图1。在高纯锗探测器上部放置一块1 cm厚的铅吸收层。刻度了一条能区在200 keV～4.8 MeV的效率曲线示于图2，效率不确定度好于2%。能量小于1.4 MeV能区采用薄膜标准源绝对刻度，能量大于1.4 MeV能区采用放射性核素56Co、66Ga相对刻度。

图1 γ能谱测量几何位置

图2 高纯锗探测器效率曲线

1.2 样品的制备与封装

本次实验所用样品母液中239Pu、238Pu和240Pu的质量分数分别为75.8%、23.4%和0.8%，其它同位素用小立体角方法未定量检出。238Pu热中子裂变反应截面小，约为239Pu裂变截面的1%；240Pu含量非常少，热中子裂变反应截面更小，二者对实验数据影响很小。将准确称量的样品滴加到直径5 mm圆形无尘纸载片上，烘干后先用20 μm铝箔包裹再用25 μm厚高密度聚乙烯膜塑封后装入直径10 mm的聚乙烯小管塑封，见图3。为检验密封效果，专门进行了加压密封实验，在2个大气压条件下未出现气体泄漏。

图3 样品封装示意图

1.3 γ谱获取系统

谱仪系统由美国ORTEC公司生产的GEM-40190-PLUS高纯锗探测器(相对效率为40%，晶体大小为103 cm3)组合DSPEC-PLUS集成多道和微机组成。γ谱获取软件为ORTEC公司开发的MAESTRO-32。该获取软件可以方便的进行任务测量，而且在获取任务里可以设定不同的测量时间长度。

1.4 样品辐照与γ谱获取

本研究工作总共进行了3轮11次实验。微克量级样品是利用中国原子能科学研究院微堆跑兔装置在堆芯垂直孔道辐照获得，中子注量率约为5.0×1011/(cm2·s)。

样品进入中子场进行辐照，记录辐照开始时刻和停止时刻，停照后冷却约3 min开始γ获取。第1个γ谱设定获取Real Time为30 s，以后的γ谱获取时间依次递增，Real Time按照样品冷却时间的十分之一来设定，这样可以非常有效的提高γ谱死时间校正的准确性，同时得到不同半衰期裂变产物核素的γ谱，实现一个样品多个裂变产物核素的产额测量。

在样品辐照过程中重要的一点是严格控制好辐照时间，尤其是准确记录停照时刻。因为参考核素与被测目标核有不同的半衰期，冷却时间的误差对极短寿命的目标核素产额测量有明显影响。如果待测目标核素A的半衰期为60 s，冷却时间相差1 s，对产额结果的影响是1.15%；若目标核素B的半衰期为600 s,冷却时间相差1 s则对产额的影响减小到0.115%。实验中利用跑兔装置辐照样品可以精确定时，冷却时间可以精确到1 s以内。

2 数据分析与处理

2.1 短寿命裂变产物产额相对测量方法

直接γ能谱法相对测量方法是利用已精确测量裂变产额的核素作为参考标准，得到样品在较短辐照时间段内的平均裂变率，通过跟踪测量待测目标核素衰变产生的γ射线强度，计算得到目标核素在辐照时间段内的生成数目，最终得到目标核素累计产额。

产额计算原理：某个质量链存在这样的衰变关系A→B→C,假定在A之前的母核寿命比A和B都足够短，Y(B)为B核独立产额，Y(A)为A核累积产额，已知Y(B)/Y(A)，测量得到B核的某条γ射线面积为S；根据参考核素产额数据作为已知量就得到样品在辐照时间段的平均裂变率NF(mg-1·s-1)，把NF代入公式(1)—(5)就可以得到待测目标核素的累积产额Y(A)。γ能谱测量时间Δt通常远小于B核的半衰期，而且为了保证每个γ能谱对测量核素的特征γ全能峰有好的统计，测量时间Δt是不断增加的，测量时间一般为冷却时间的十分之一。为了解决B核在测量时间段内的衰变问题，公式(1)—(5)在产额计算时考虑了核素A与核素B的衰变过程对B核γ全能峰计数的影响，进行了校正计算。

(1)

K(A)=e-λ(A)t-e-λ(A)(t+Δt)

(2)

K(B)=e-λ(B)t-e-λ(B)(t+Δt)

(3)

M(A)=NF(1-e-λ(A)ΔT)

(4)

M(B)=NF(1-e-λ(B)ΔT)

(5)

公式(1)—(5)中：已知B核的独立产额与A核累积产额的比值Y(B)/Y(A)；S为在测量时间内B核特征γ分支的计数，即γ谱中的全能峰面积；λ(A)、λ(B)为核素A和B的衰变常数；m为239Pu辐照样品的质量；Iγ为B核衰变该特征γ的分支比；εγ为该特征γ探测效率；ΔT为样品辐照时间；NF为样品在辐照ΔT时间间隔内的平均裂变率。样品辐照、冷却及测量时间关系示于图4。

图4 样品辐照、冷却及测量的时间关系

(6)

此等式为只包含2个未知量Y(A)、Y(B)的二元一次线性方程，只要测量2个能谱就能建立一个方程组，从而解出2个未知量得到产额结果。对于裂变产物能谱存在重峰的情况，由于不同质量链的Y(A)、Y(B)也有类似的二元一次线性方程，把这些方程线性叠加组成一个多元矛盾线性方程组，用最小二乘法就可以解出所有未知量。例如三重峰的情况，未知量组成六元一次线性方程，对样品测量6个以上能谱就可以得到由6个以上方程组成的矛盾线性方程组。

2.2 参考核素产额数据选取与待测目标核素的衰变数据考证

国际上对热中子诱发239Pu裂变产物核素97Zr累积产额数据在实验上已经通过多种测试方法完成了多次测量，具备很好的数据评价基础，如表1所示[3]。因此根据国际四大核数据库产额编评值可以给出97Zr准确的产额参考数据。本工作以四大核数据库97Zr累积产额数据编评值的加权平均值(5.304±0.069)%做为参考标准。另外，选择97Zr做为参考核素还考虑到其半衰期适中、衰变数据较准确。

待测目标核素的衰变数据是本工作中非常重要的参数，要提高实验数据的准确度与精度就需要对以上数据做详细的考证。目标核素的半衰期以3家国内实验室对比测量结果的推荐值为准，如果没有国内实验则以国际最新编评值(nuclear data sheet)为准；分支比数据以国际最新编评值为准，其数据列入表2[4]。

表1 热中子诱发239Pu裂变产物97Zr累积产额编评值[3]

2.3 裂变产额计算

实验数据处理过程中首先应用SPAN软件解γ谱，以获得感兴趣裂变产物的γ能峰面积。再对解谱结果用产额计算程序FYAUTOLS进行产额计算，得到经过独立产额校正、激发态校正后该产物的产额，再经同位素校正给出该产物单次测量结果的累积产额数据。在产物核素鉴别时，对每个核素绘制γ射线强度衰变曲线，以确定γ能峰中的干扰核素的贡献。多次实验之后需要对同一个待测核素的产额结果做异常值剔除，实验中采用格拉布斯(Grubbs)准则来判别异常数据。

表2 待测目标核素衰变数据[4]

3 数据结果和讨论

表3中实验测量累积产额数据为多次有效实验数据的加权平均值。误差来源主要包括参考核素产额误差(1.3%)、HPGe探测器效率误差(<2%)、γ计数统计误差(误差大小与γ计数强度和干扰成分有关)，不包括衰变数据误差。

表3 热中子诱发239Pu裂变产物累积产额实验数据

中子诱发239Pu裂变产额测量受到样品量的限制，没有大样品来进行绝对测量。本工作建立了热中子诱发239Pu裂变短寿命产物(半衰期为min量级)产额测量方法，测量了几个重要裂变产物核素的累积产额数据，数据精度好于5%。实验测得产物核素γ射线强度衰变曲线结果示于图5。其中，95Y、101Mo和142La核素实验测量时存在干扰核素，数据处理时通过半衰期分解的方法扣除了干扰核素的影响[6-7]。138Csg实验数据比产额评价值大4%左右，主要原因是实验测量使用的半衰期不同。评价值选用早期产额测量实验138Csg的半衰期为33.41 min，近年国内多家实验室通过对比测量确定138Csg半衰期为32.17 min，因此，本测量实验的138Csg产额数据更加准确。142La实验测量数据比评价值小4%左右，主要原因是本次实验通过半衰期分解的方法扣除了寿命更短的干扰核素147Pr、131Sb对142La产额的影响，因此本实验的142La产额测量数据更合理准确。实验测量的裂变产物核素分别位于非对称裂变质量分布双驼峰曲线的轻峰的左侧、中部和右侧，重峰的中部与右侧，这可以反映热中子诱发239Pu裂变产物质量分布的特点。

图5 被测裂变产物核素γ射线强度曲线

4 结 论

以97Zr为内标参考核素，完成了239Pu(nth,f)短寿命裂变产物88Rb、95Y、101Mo、101Tc、138Csg、142La核素的累积产额相对测量，实验数据精度好于5%。对138Csg、142La实验测量数据与编评值的差异作了深入分析，认为本实验测量数据更加准确。实验测量裂变产物核素分别位于非对称裂变质量分布双驼峰曲线轻峰的左侧、中部和右侧，重峰的中部与右侧，准确的实验数据可以反映热中子诱发239Pu裂变产物质量分布特点。

[1]Ramaswami A,Natarajan V,Iyer R H.Absolute Yields of Short-Lived Fission Products in Thermal Neutron Induced Fission of235U and239Pu[J].J Inorg Nucl Chem,1979,42: 1 213-1 216.

[2]Rudstam G,Aagard P,Ekström B,et al.Yields of Products From Thermal Neutron-Induced Fisson of235U[J].Radio Chimica Acta,1990,49: 155-191.

[3]中国.CENDL-3.0[M/OL].北京：中国核数据中心,2003.http:∥www.nuclear.csdb.cn.

[4]Richard B F.Table of Isotopes[M].8thEdition.California: Lawrence Berkeley National Laboratory,University of California,1996.

[5]William M R.Fission Product Yield Evaluation[D].Birmingham,England: University of Birmingham England,1995.

[6]复旦大学，清华大学，北京大学.原子核物理实验方法[M].北京：原子能出版社，1996.

[7]杨毅.235U裂变产额随入射中子能量变化的实验研究[D].北京：中国原子能科学研究院，2005.