脉冲中子－裂变中子探测铀黄饼的MCNP模拟

张坤明，张雄杰，瞿金辉，汤彬

东华理工大学教育部核技术应用工程研究中心，江西南昌 330013

脉冲中子－裂变中子探测铀黄饼的MCNP模拟

张坤明，张雄杰，瞿金辉，汤彬

东华理工大学教育部核技术应用工程研究中心，江西南昌 330013

利用MCNP程序模拟研究脉冲中子－裂变中子探测铀黄饼，采用脉冲式中子源，利用氦三管中子探测器记录裂变中子，得到铀黄饼中的铀含量信息。通过对14 MeV脉冲中子源和产生的裂变中子在不同铀含量模型中的输运计算，分析了裂变中子与铀含量的关系。结果表明：利用裂变超热中子衰减时间谱，可以确定铀黄饼中的铀含量；通过对热中子衰减时间谱进行校正，可以提高铀黄饼中铀含量计算结果的准确度。

MCNP；脉冲中子源；裂变中子；铀黄饼；铀含量

铀黄饼是核工业中的一种重要原料［1］。目前，铀黄饼中已确定的成分包括重铀酸钠［2-4］、重铀酸氨、硫酸铀、铀的氢氧化物以及其他形式的铀的氧化物。由于铀黄饼的成分复杂，采用常规的化学分析方法，分析成本高、周期长［5-6］。中子穿透能力强，中子探测技术在核材料的非破坏性测量中具有重要作用。其重要特征是不带电，不存在库仑势垒的阻挡，这就使得任何能量的中子同任何核素都能发生反应，在实际应用中，低能中子起更重要的作用。本文就是利用外加14 MeV脉冲式中子源，慢化而来的热中子诱发铀235裂变，探测铀黄饼的铀含量。

MCNP是一种常用的利用蒙特卡洛方法解决核粒子输运问题的程序［7］，以其灵活、通用以及强大的功能广泛应用于辐射防护、射线测定、辐射屏蔽和反应堆设计等领域。本文利用MCNP程序［8］模拟研究脉冲中子－裂变中子探测铀黄饼中的铀含量，分析了源中子慢化而来的热中子和铀发生裂变，产生裂变中子的时间规律。研究了裂变中子与铀黄饼含铀量的关系，进而确定铀黄饼的铀含量。

1 裂变中子铀黄饼探测原理

铀235为易裂变核，在不同的中子能量条件下具有不同的裂变反应截面，和快中子可以发生快裂变，和热中子可以发生热裂变，而且热裂变截面大于快裂变截面［9］。裂变过程中放出的中子，统称为裂变中子。裂变中子99%以上都是在裂变的瞬间释放出来，称为瞬发中子；不到1%的裂变中子是在裂变发生一段时间后，由某些裂变碎片经一系列的衰变过程放出的，称为缓发中子。热中子和铀235发生热裂变产生的瞬发中子能量较高，平均能量为1．98 MeV，因此中子源脉冲结束后，记录的是超热中子能量范围的瞬发中子。因此，产生的超热中子数目与铀含量成一定比例，据此可用来实现对铀黄饼的探测。铀235与热中子的反应截面很大，为5 182×10－26m2。脉冲中子源发射出中子，诱发铀235发生裂变，产生2～3个瞬发裂变中子，其裂变的一般反应式如下：

式中X、Y为裂变碎片。此反应中，裂变发射出来的瞬发中子通量密度与脉冲中子源的强度、以及铀核材料中铀的含量是直接相关的，当设置好脉冲中子源的发射强度后，通过对裂变中子通量密度的测量就能直接反映出铀核材料中的铀含量。

2 铀黄饼模型及模拟方法

2．1 计算模型

利用MCNP程序建立铀黄饼的数值计算模型［10］：外壳内外径分别为50和55 cm，由内向外，分别由2．5 cm的聚乙烯慢化体与2．5 cm的石墨反射体组成。黄饼直径为20 cm，长20 cm。探测器直径为5 cm，长20 cm，距离中子源30 cm。采用栅元通量计数，根据能量分段计数超热中子与热中子。脉冲中子持续发射时间为10μs，周期为2 ms，模拟中子源粒子数为4×108个，如图1所示。

图1 模型示意图

2．2 瞬发裂变中子铀黄饼探测模拟

瞬发裂变中子探测技术利用氦三探测器，记录铀黄饼中由于发生瞬发裂变而增加的超热中子计数。中子源脉宽为10μs，周期为2 ms，改变黄饼中铀的含量分别为0、0．1%、0．5%、1%，探测器分别记录0～2 000μs超热中子和热中子衰减时间谱。

图2 不同铀含量黄饼超热中子时间衰减谱

图3 不同铀含量黄饼热中子时间衰减谱

由图2、3可以看出，铀黄饼中的铀含量对超热中子的影响较大，当不含铀时，由源中子慢化产生的超热中子在t＜100μs的时间内完全消失；而当铀黄饼中含铀时，超热中子通量明显增加，而且铀黄饼中铀含量越高，增加的超热中子越多。这主要是由于铀黄饼中含铀时，中子与铀235发生裂变反应，产生的瞬发裂变中子增加了超热中子的通量。记录脉冲结束后一段时间内的超热中子通量计数，可以反映铀黄饼中铀的含量。而铀黄饼中铀含量对热中子时间谱影响不大。

3 计算结果分析

铀含量的变化对热中子时间衰减谱影响很小，但超热中子计数随着铀含量的不同变化较大，因此对超热中子时间衰减谱做积分处理，由图2可知，不含铀黄饼在100μs前超热中子通量递减为零，即源中子慢化而来的超热中子通量递减为零，这之后产生的超热中子基本上全是热中子与铀235发生热裂变产生的裂变中子；而600μs后，统计涨落相对较大。因此将时间谱中120～600μs内共计60道的超热中子计数进行累加，得到如表格1所示这4种铀含量下的超热中子相对计数，图4为铀黄饼中超热中子相对计数与铀含量的关系。

表1 不同铀含量对应的超热中子相对计数

图4 超热中子相对计数与铀含量的关系

从图4中可以看出，在铀黄饼中，超热中子相对计数与铀含量有着很好的线性关系：

Qfission＝kCepi

式中：Qfission为铀含量，k为刻度系数，Cepi为超热中子计数。

模拟时，中子源很稳定，建立的模型都是在理想状态下进行模拟的，而在实际测量过程中，中子源的不稳定性和结构的影响，会降低铀含量的准确度。而超热中子的增加是由于铀黄饼中的铀235发生热裂变产生的，因此铀黄饼的超热中子衰减速度和热中子相同。此时，可以利用超热中子与热中子的比值来确定铀黄饼中的铀含量，如图5所示。

图5 一个脉冲周期超热中子与热中子的衰减曲线

Qfission＝kCepi／Ct

式中：Qfission为铀含量，k为刻度系数，Cepi为超热中子在t1～t2的计数，Ct为热中子在t1～t2的计数。

4 结论

1）脉冲中子源脉冲结束后产生的超热中子能量范围的裂变中子，和黄饼铀含量呈正比关系，裂变中子计数越多，黄饼铀含量越大。

2）在测量过程中，中子源的不稳定性和结构的影响，会降低铀含量的准确度。超热中子的增加是由于铀黄饼中的铀235发生热裂变产生的，因此铀黄饼的超热中子衰减速度和热中子相同。此时，可以通过热中子计数来校正黄饼中的铀含量，即利用超热中子与热中子的比值来确定铀黄饼的铀含量。

3）基于本文的理论运用于实际，还需考虑极限探测距离与不均匀、不规则的探测对象。

［1］冯建科．某难处理铀矿石堆浸及黄饼沉淀工艺的改进［J］．铀矿冶，2013（4）：173-176．

［2］邓淑珍，谢望南，董春明，等．从低浓度铀浸出液中生产合格黄饼产品的研究［J］．铀矿冶，2013（4）：177-180．

［3］刘栋，李洪，何瑜，等．铀酸盐型黄饼不溶渣中铀的测定［J］．铀矿冶，2011（4）：200-203．

［4］龙红福，阳奕汉．返晶浆沉淀工艺在黄饼生产中的应用［J］．铀矿冶，2009（1）：53-55．

［5］夏德长．论低钠优质黄饼的生产工艺、原材料和供货前景［J］．铀矿冶，2007（3）：148-152．

［6］DWIVEDIV N，MAHANTA P L，PREMADASA．An inte-grated approach to the complete chemical analysis ofmagnesi-um or sodium diuranate（yellowcake）sample［J］．Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry，2003（12）：575-581．

［7］高彦锋，王瑞宏，张孝泽，等．MCNP程序在核技术中的应用研究［J］．计算物理，1995（2）：234-240．

［8］蔡晓波，申会堂．蒙特卡罗方法、核模拟程序MCNP及MCNP在核测井中的应用［J］．舰船科学技术，2003（S1）：58-61．

［9］GIVENSW W，MILLSW R，DENNISC L，et al．Uranium assay logging using a pulsed 14 Mev neutron source and de-tection of delayed fission neutrons［J］．Geophysics，1976，41（3）：468-490．

［10］KEEGANR P，Van AUSDELNL．Fissilematerial detec-tion using a prompt fission neutron chamber system［J］．Applied Radiation and Isotopes，2007，65：1293-1299．

The Monte Carlo Nparticle transport code simulation of pulsed neutron-fission neutron uranium yellowcake exp loration

ZHANG Kunming，ZHANG Xiongjie，QU Jinhui，TANG Bin
Engineering Research Center of Nuclear Technology Application，Ministry of Education，East China Institute of Technology，Nanchang 330013，China

The Monte Carlo Nparticle transport code（MCNP）is used to simulate how to explore the uranium yel-lowcake by using the pulsed neutron-fission neutron（PNFN）method．In order to obtain uranium yellowcake quan-titation，pulsed neutron source was used，prompt fission neutronswere detected by using the neutron detector．Un-der the condition of different uranium quantitation models，the transport of the 14 MeV pulsed neutron source and the released fission neutron were calculated．On the basisof these，the relationship between fission neutron and ura-nium quantitation was studied．The results show that using the epithermal neutron time decay spectrum，the urani-um yellowcake quantitation can be determined；the precision of the uranium yellowcake quantitation could be in-creased by the correction of thermal neutron time decay spectrum．

MCNP；pulsed neutron source；fission neutron；uranium yellowcake；uranium quantitation

TL271

A

1009-671X（2015）03-074-03

10．3969／j．issn．1009-671X．201411015

2014-11-28．

日期：2015-04-20．

国家863计划资助项目（2012AA061804）．作者简介：张坤明（1989-），男，硕士研究生；汤彬（1964-），男，教授，博士．

张坤明，E-mail：805062710＠qq．com．

http：／／www．cnki．net／kcms／detail／23．1191．U．20150420．1012．007．htm l