基于多元统计分析的表层土壤重金属污染来源识别研究

胡昱欣 宋炜 周瑞静

收稿日期：2023-10-31；修回日期：2024-03-15

第一作者简介：胡昱欣（1989-），女，硕士，高级工程师，主要从事水文地质、环境地质及生态地质研究工作。E-mail：huyuxin1989@163.com

引用格式：胡昱欣，宋炜，周瑞静，2024.基于多元统计分析的表层土壤重金属污染来源识别研究［J］.城市地质，19（2）：158-166

摘 要：在海淀区10家重点企业周边采集了57个土壤样品，采用单因子污染指数法、内梅罗综合污染指数法、地累积指数法进行污染与累积评价，采用因子分析、聚类分析等统计方法对土壤重金属来源进行识别与解析。结果表明：10家重点企业周边采样点处的表层土壤不存在重金属污染，除Pb、Ni外，其他6种重金属元素均存在不同程度累积。土壤中Zn、Cu、Pb、Ni、Hg、As具有极显著相关性，Pb、Cu、As、Ni、Zn在主因子F1上的荷载较高，均大于0.5，贡献率为42.207%；Hg、Cd在主因子F2上的荷载较高，Cr在主因子F3上的荷载较高。结合前述评价和聚类分析结果，综合分析确定主因子F1主要为自然源和人为源的综合作用造成，包括交通运输，工业生产、大气沉降；主因子F2主要为人为源，推测主要与金属加工业关系密切；主因子F3主要为成土母质。重点企业综合累积程度与前述累积评价结果一致，采用上述方法进行土壤重金属累积及源解析研究，结果较可靠。

关键词：重点企业；重金属累积；因子分析法；源解析

Source identification of heavy metal pollution in topsoil based on multivariate statistical analysis

HU Yuxin， SONG Wei， ZHOU Ruijing

（Beijing Institute of Geological ＆ Prospecting Engineering， Beijing 100048， China）

Abstract： This research collected 57 soil samples around 10 key enterprises in Haidian District to evaluate the pollution and accumulation of topsoil based on the methods of single factor pollution index， Nemero comprehensive pollution index and geo-accumulation index. The factor analysis method and cluster analysis have been used to identify and analyze the sources of heavy metals in the soil. The results show that the soil environmental quality is safe without heavy metal pollution. According to geo-accumulation evaluation results， the heavy metals all accumulate to different degrees except Pb and Ni. Besides， the elements of Zn， Cu， Pb， Ni， Hg and As in the soil are all significantly correlated. The load of Pb， Cu， As， Ni and Zn on F1 is higher than 0.5 with a contribution rate of 42.207%. Hg and Cd have higher loads on F2， and Cr has higher loads on F3. Since heavy metals with strong correlation may have homology， it is speculated that F1 is mainly caused by the comprehensive action of natural and man-made sources， including transportation， industrial production and atmospheric deposition. F2 is mainly a man-made source， which is speculated to be closely related to metal processing industry. F3 is mainly the parent material of the soil. The comprehensive accumulative degree of the key enterprises is shown as HF > SW > RS > GYGN > ZSH， which is consistent with the aforementioned accumulative evaluation results. It can be seen that the above assessment methods are reliable in analyzing the accumulation and source of heavy metals in soil.

Keywords： key enterprises; accumulation of heavy metals; factor analysis; source analysis

土壤是人类生命之本，近些年来，随着土壤突发事件的发生，土壤环境逐渐被人们广泛关注。相较于美国等发达国家，我国土壤相关调查起步较晚，存在土壤基础数据库不完善、缺乏长序列的土壤监测数据等问题。伴随着“土十条”等相关政策的陆续落地，对主要城市中的在产企业对其周边土壤环境的影响关注度逐渐增大（罗维等，2024）。部分重金属具有一定的毒理特性，当土壤中重金属浓度超过限量标准值时，对人体的健康风险则不可忽视，如As、Cr、Cd、Pb、Hg等元素（Jin et al.，2019）。目前关于土壤重金属累积、污染溯源手段一般分为定性判断和定量估算。常用的定性分析法包括富集因子法、元素浓度比值法、土壤剖面分析法、污染空间分析法等；定量分析法包括同位素比率解析法、因子分析法、正定矩阵因子分析法等（韩存亮等，2017），两者相结合是目前应用最为广泛的溯源手段之一（潘勇军等，2008；赵靓等，2020；李月芬等，2004；Lu et al.，2012）。北京市对城市公园用地、城区用地、朝阳区城区五环内的绿地表层土壤中重金属进行了检测及污染评估（秦坤坤，2022；白江伟等，2023）；对海淀区某些重点在产企业，胡昱欣等（2021）采用污染评价法、地累积指数法和潜在生态危害指数法对2018—2020年表层土壤重金属污染风险和变化趋势进行了研究。本文以海淀区10家重点企业周边表层土壤2020年监测数据为基础，在单因子污染指数法、内梅罗综合污染指数法、地累积指数法进行污染评价基础上，采用因子分析、聚类分析等统计法对累积来源进行定量或半定量解析研究，与前期成果相比，本次研究程度更深入，指向性更强，可为城市表层土壤环境重金属污染源识别、累积溯源研究提供重要参考。

1  材料与方法

1.1  研究区概况

海淀区位于北京市区西北部，全区总面积为430.77 km2。地势西高东低，以低山丘陵为主要地貌，西部山地为太行山余脉，中部、东部为平原区（刘文平等，2016）。山地区域以褐土为主，山区为壤土至砂壤，山前多含砾、砂黏和砾黏砂（武毅，2019）。海淀区属于暖温带半湿润季风气候，全年主导风向为东北风，区域内有10条河流，均属北运河水系，总长度为119.8 km，昆明湖、玉渊潭、紫竹院湖、上庄水库等地表水体为区域内主要湖泊（李慧强，2016；李彦旻，2016）。本次海淀区10家重点企业类别包括集成电路制造（RS）、原油加工及石油制品制造（ZSH）、环境卫生管理（LLT）、航空与航天器及设备制造（WX、HF），有色金属铸造、金属与非金属材料（SW、GYGN、BY、AT），具有行业类别广、覆盖范围大、涉密企业多、关注度高等特点。

1.2  样品采集与处理

以企业为中心构建缓冲区，在海淀区主导风向的下风向、距离企业75、200、400 m缓冲区处各设置1个采样点；在其他方向200 m缓冲区处各设置1个采样点。其中，除2家企业由于距离较近而合并布设9个土壤采样点外，其他重点企业周边均布设6个土壤采样点，共计布设57个土壤采样点，每个采样点均采集表层（0～20 cm）土壤样品1个。2020年4月，在10家重点企业周边共采集了57个土壤样品，采用双对角线五点混合法采集土壤样品，用木铲挖20 cm × 20 cm × 20 cm土方，尽量选择扰动较小的土层，装样前去掉土壤表面杂物（杂草、碎石块等），采样量不少于2.0 kg，过量的土用四分法进行弃土处理，而后装入聚乙烯自封袋中备检，所有点位均采用高精度GPS进行定位。通过分析57个代表性土壤样品发现，土壤环境pH为7.68～8.41，均值为8.13，变异系数0.02，总体呈稳定的碱性环境。土壤中Cu、Zn、Ni、Cr采用火焰原子吸收分光光度法，Cd、Pb采用石墨炉原子吸收分光光度法，Hg、As采用微波消解原子荧光法，均按照GB 36600－2018《土壤环境质量 建设用地土壤污染风险管控标准（试行）》中推荐的方法进行分析测试。

1.3  研究方法

1）评价方法

单因子污染指数法、内梅罗综合污染指数法由于具有计算简单、结果直观等优势，被广泛应用于土壤污染评价（沈城等，2020；黄安林等，2020）。地累积指数法由德国科学家Muller提出，因其考虑了土壤本底环境含量值，近些年来被许多学者广泛应用于土壤中重金属累积污染评价，且适用性较好（常家华等，2019；麦麦提吐尔逊·艾则孜等，2018）；且指数值越大代表累积程度越高，受人为活动影响越大（李彦荣等，2015）。本次研究采用上述方法对表层土壤进行污染、累积评价。进行污染评价时，土壤中Cu、Cd、Pb、Ni、As、Hg限量标准值参考前述标准中第二类用地的筛选值，Zn、Cr限量标准值参考北京市DB11/T 811－2011《场地土壤环境风险评价筛选值》标准中工业/商服用地的筛选值，即土壤中Cu、Zn、Cd、Pb、Cr、Ni、Hg、As限量标准值依次取18 000、10 000、65、800、2 500、900、38、60 mg·kg-1；通过查阅相关文献，确定本次研究采用的北京市土壤Cu、Zn、Cd、Pb、Cr、Ni、Hg、As背景值依次为18.7、57.5、0.119、24.6、29.8、26.8、0.112、7.09 mg·kg-1（陈同斌等，2004；李春兰等，1984），各评价方法及参数见表1，各评价方法分级标准见表2。

2）源识别与源解析法

因子分析法和聚类分析法均是定量分析的多元统计方法。因子分析法是一种降维的数据分析方法，将多个实测变量之间的相互关系通过数学变化转换为几个线性不相关的综合指标，在不损失或者少损失原始数信息前提下，从复杂的众多变量提取几个公共因子，以较少的因子解释大量数据特征，进而得出变量间的因果关系（王雄军等，2008）。聚类分析是将抽象对象或物理对象组合成一组，并对相似对象进行分析归类（张嘉晖等，2020），本次聚类分析主要是对土壤中各个指标之间定义距离，并根据各个指标的相似特性进行聚类，进而形成关系图谱（王飞宇等，2023）。

本次采用因子分析、聚类分析等统计学方法进行表层土壤重金属污染源识别、解析研究，采用SPSS 24.0软件进行数理统计特征、统计分析计算，采用MATLAB 2020计算内梅罗综合污染指数和地累积指数，采用Origin 2018、ESRI ArcGIS 10.8软件进行绘图。

2  结果与分析

2.1  土壤重金属含量特征、污染与累积分析

对海淀区重点企业周边土壤中8项重金属元素全含量进行数理统计及箱线统计分析，结果见表3、图1。采用单因子污染指数法、内梅罗综合污染指数法对土壤中重金属含量进行污染评价，利用地累积指数法进行累积评价，结果见表4、图2。箱线统计图通过呈现土壤中各元素全含量的最大值、最小值、中位数和2个四分位数来反映定量数据分布特征。变异系数是用来衡量空间离散程度的无量纲值，值越大说明空间分布越不均匀，且当变异系数大于0.5时，土壤可能存在点源污染（麦麦提吐尔逊·艾则孜等，2017；王子龙，2008）。

结合表3、表4、图1、图2可知，土壤中8种重金属元素全含量均远低于限量标准值，不存在上述重金属污染，PN值为0.16（小于0.7），土壤环境质量属于安全等级。从数据分布特征看，土壤中Cu、Pb、Ni均值相近，Zn、Cr均值较相近，Zn、Ni、Hg元素存在异常高的值。Hg元素含量峰度值最高，为6.81 ，其次为Zn元素。

从空间分布特征看，各重金属元素全含量变异系数为0.11～0.78，表现为Hg>Cd>Zn>Pb>As>Cu>Ni>Cr。Hg元素相较其他元素空间分布差异最大，变异系数为0.78，属于高变异度。从重金属累积程度看，土壤中除Pb、Ni外，其他6项重金属元素均存在累积。各重金属元素各累积级别百分比之和（图2）表现为Cr>Cu>Hg>Zn>As>Cd>（Pb、Ni），Igeo最大值表现为Hg>Cr>Zn>Cu>As>Cd>Ni>Pb。分析发现，Cr、Cu各累积级别之和占比虽相对较高，尤以Cr元素最高，为100%；但Cr、Cu变异系数相对较小，空间分布差异相对较小，最大仅为0.25。Hg元素虽累积级别、变异系数最大，但各累积级别百分比之和低于Cr、Cu。土壤中Cu、Cr、Hg元素在RS、SW、GYGN企业周边累积程度相对较高，Zn在RS、SW、HF周边土壤累积程度相对较高，Hg元素在RS企业周边累积程度相比最高。综上所述，RS、SW、HF企业周边土壤中重金属累积程度相对较高，主要累积元素为Cu、Zn、Cr、Hg。

2.2  重金属累积来源解析及成因分析

2.2.1  因子分析

在因子分析前需要分析数据相关性。采用Kolmogorov-Smirnov检验得出，Cu、Cr、Ni、As呈正态分布，Zn、Pb呈偏态分布，Cd、Hg不符合正态分布。采用Spearman非参数方法对数据进行相关性分析，结果见表5。由表5可知，Cu、Zn、Pb、Ni、As两两之间具有极显著的相关性，且相关系数均大于0.50。Hg与Zn存在极显著相关性，与As存在显著相关性；Cr仅与As元素存在显著相关性，与Cu存在一定负相关。总体上，除Cd元素外，其他重金属元素均具有较好的相关性，且推测Cr、Ni、As累积可能具有同源性。

对数据进行相关性分析后，进行Kaiser-Meyer-Olkin和Bartlett检验得出，KMO值为0.786（大于0.6为适合）；Bartlett球形度检验相伴概率为0.000，小于显著性水平0.01，表明所选数据有效性较好，适合进行因子分析与重金属累积溯源（张连科等，2016）。以各采样点土壤中Cu、Zn、Cd、Pb、Cr、Ni、Hg、As元素为变量，采用SPSS 24.0软件，通过主成分分析（PCA）和方差最大旋转法（Varimax rotation）计算，提取了3个特征值大于1的主因子，结果见表6，旋转后因子荷载分布见图3。

分析表6和图3可知，主因子F1、F2、F3的特征值依次为3.377、1.242、1.105。土壤中Pb、Cu、As、Ni、Zn元素在F1主因子上的荷载均大于0.5，F1主因子上贡献率为42.207%；Hg、Cd元素在F2主因子上荷载较高，依次为0.731、-0.671，F2主因子贡献率为15.528%，累积贡献率为57.736%，仅Cr在F3主因子上荷载较高，为0.915，F3因子贡献率为13.807%，3个主因子累积贡献率为71.547%（>60.000%），即采用3个主因子可表达大部分原始数据的信息。

2.2.2  聚类分析

聚类分析可将重金属污染来源相似的采样点进行归类，相似度较高的优先聚类，结合重点企业生产特点，分析重点企业周边采样点处表层土壤重金属可能的主要来源，识别出需重点关注的采样点位和企业。本次对57个土壤样品中8种重金属数据进行聚类分析，采用系统聚类中组间连接法，度量标准采用平方欧氏距离，聚类数最大取6，聚类分析结果见表7。

分析表7可知，聚类优先级为1、2、3级的采样点23个，为RS、SW、GYGN、HF周边表层土壤样品。1 级聚类和3级聚类的表层土壤采样点均为RS、SW、GYGN、HF周边表层土壤样品，1级聚类采样点11个，下风向采样点占比最高，为54.55%；2级聚类采样点仅包含RS、HF企业周边表层土壤样品。可见，重金属来源相似度最高的为RS、SW、GYGN、HF企业周边表层土壤样品。

2.2.3  重金属累积评价分析

在相关性分析、因子分析、聚类分析方法基础上，通过求得各采样点重金属累积综合得分进行累积定量评价。将各变量原始数据进行标准化处理以获得标准化数据矩阵，并计算特征向量，获得各主成分表达式及综合得分表达式：

F1=0.489X1+0.473X2+0.459X3+0.399X4+0.362X5+0.135X6+0.106X7+0.084X8 （1）

F2=0.001X1+0.039X2+0.159X3-0.028X4+0.420X5+0.656X6-0.602X7+0.05X8     （2）

F3=0.109X1-0.152X2+0.149X3+0.214X4-0.159X5-0.098X6-0.322X7+0.87X8      （3）

f ==α1 F1+α2 F2+α3 F3        （4）

式中，X1、X2、X3、......、X8依次为Pb、Cu、As、Ni、Zn、Hg、Cd、Cr变量经标准化处理后的数据矩阵；α1、α2、α3依次为3个主成分的贡献率。本次各采样点f值三维散点图如图4所示。

经统计分析发现，f值大于零的采样点数为24，所占百分比为42.11%，为RS、SW、GYGN、HF重点企业周边的采样点，且RS-D-3、RS-D-2、HF-O-2、HF-O-3点位f值相对最高，依次为3.17、2.78、2.20、2.18。为了获得各企业周边土壤重金属累积综合得分，采用加权平均和算数平均2种方法对F1、F2、F3进行计算。其中，权重赋予考虑企业活动对周边土壤环境的影响，即缓冲区范围越小，企业的影响越大。位于75、200、400 m缓冲区范围内点位依次赋予权重值3、2、1，计算获得各重点企业在3个主成分上的得分F1?、F2?、F3?和综合得分f ?，f ?值越大代表企业周边土壤中重金属综合累积程度越高。采用上述两种方法分别计算各企业综合得分，计算结果见图5、表8。

对各企业综合得分f1?和f2?进行排序，前5名均为f ?HF>f ?SW>f ?RS>f ?GYGN>f ?ZSH，可见一致性较好。由图5可知，HF、SW、RS、GYGN综合累积程度明显较其他企业高，与前述地累积指数法评价结果一致。分析发现，RS企业以半导体电子产品生产为主，SW企业以生产电路板为主，HF企业主要做金属熔炼，GYGN企业主要做铸造有色金属和合金制品。上述企业均存在重金属类生产工艺，结合前述聚类分析结果，推测重金属累积与企业生产工艺相关性较大。

3  讨论

自然因素来源和人为活动等造成的外源输入是城市土壤重金属污染的两大主要来源（Ioulia Papageorgiou， et al.，2020；Mexia， et al.，2018），持续的人为活动不可避免地会使得土壤中重金属存在一定累积，包括工业源、农业源、生活源、交通源等；成土母质、大气沉降等是主要自然来源。据以往研究，北京市表层土壤中Cr、Ni、As含量主要受成土母质的影响（Reid et al.，2005）；尾气排放、电线及电子设备制造是Cu的主要来源；城市环境中Cd的积累有多种来源，生产镍镉电池，涂料、电镀、颜料、汽车散热器的生产，电子元件的制造等都可以造成土壤中Cd含量累积；土壤Hg在城市环境中的积累尤以金属加工工业最为普遍（郑袁明等，2005；刘玲玲等，2020）。由于海淀区重点企业周边表层土壤中主要存在累积的重金属元素为Zn、Cu、Cr，其次为As、Hg。综合分析，主因子F1主要为自然源和人为源的综合作用造成，包括交通运输，工业生产、大气沉降；主因子F2主要为人为源，推测主要与金属加工业关系密切；主因子F3主要为成土母质。

4  结论

1）从土壤污染水平看，海淀区重点企业周边表层（0～20.0 cm）土壤中8项重金属全含量均低于相应限量标准值，不存在重金属污染，土壤环境质量为安全等级。

2）从重金属累积水平看，除Pb、Ni外，其他6种重金属元素均存在不同程度累积。RS、SW、HF企业周边土壤中重金属累积程度相对较高，以Cu、Zn、Cr、Hg为主。

3）从重金属累积来源看，土壤中Zn、Cu、Pb、Ni、Hg、As元素具有极显著相关性。Pb、Cu、As、Ni、Zn元素在F1上的荷载较高，贡献率为42.207%；Hg、Cd元素在F2上的荷载较高，Cr元素在F3上的荷载较高，3个主因子累积贡献率为71.547%。聚类分析结果表明，RS、SW、GYGN、HF企业周边采样点处土壤重金属来源相似度最高。综合分析F1主要为自然源和人为源的综合作用造成，主要包括交通运输、工业生产和大气沉降；F2主要为人为源，主要与金属加工业关系密切；F3主要为成土母质。

4）从累积程度看，f值大于零的采样点占比为42.11%，分布在RS、SW、GYGN、HF重点企业周边。采用加权平均算法求得综合得分前五名为f ?HF>f ?SW>f ?RS>f ?GYGN>f ?ZSH，与前述地累积指数法评价结果和单个采样点f值统计结果一致，f值较高的企业均涉及重金属类生产工艺。

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