全氟和多氟化合物在水中赋存特征与去除技术研究进展

高珂 辛晓东 许伟颖 刘红 逯南南 贾瑞宝

文章编号：1671-3559（2024）03-0312-08DOI：10.13349/j.cnki.jdxbn.20240320.001

摘要： 针对水环境中全氟和多氟化合物污染日益严峻且难以去除的现状，对水环境中全氟和多氟化合物的赋存特征与去除技术进行综述，包括全氟和多氟化合物在水环境中的污染现状、 环境行为、 生态风险及污染物去除技术等，总结吸附法、 超声降解法、 光化学法、 电化学氧化法、 微生物降解法等去除水环境中全氟和多氟化合物的优缺点，指出未来研究重点是结合全氟和多氟化合物的环境行为特点将去除技术进行联合应用。

关键词： 全氟和多氟化合物； 赋存特征； 去除技术； 水环境； 污染特性

中图分类号： X506； X703.1

文献标志码： A

开放科学识别码（OSID码）：

Research Progress on Occurrence Characteristics and Removal

Technology of Perfluorinated and Polyfluoroalkyl Substances in Water

GAO Ke1， 2， XIN Xiaodong2， XU Weiying1， LIU Hong1， 2， LU Nannan2， JIA Ruibao1， 2

（1. School of Water Conservancy and Environment， University of Jinan， Jinan 250022， Shandong， China；

2. Shandong Province Water Supply and Drainage Monitoring Center， Jinan， 250101， Shandong， China）

Abstract： In view of the increasingly serious and difficult removal of perfluorinated and polyfluoroalkyl substances （PFASs） in water environment， the occurrence characteristics and removal technologies of PFASs in water environment were reviewed， including the pollution status， environmental behavior， ecological risks and pollution removal technologies. The advantages and disadvantages of adsorption method， ultrasonic degradation method， photochemical method， electrochemical oxidation method and microbial degradation method for removing PFASs in water environment were summarized. It is suggested that future researches will focus on applying the removal technology in combination based on the environmental behavior characteristics of PFASs.

Keywords： perfluorinated and polyfluoroalkyl substances; occurrence characteristics; removal technology; water environment; pollution characteristics

全氟和多氟化合物（perfluorinated and polyfluoroalkyl substances，PFASs）是一种新污染物，近年来在各类环境介质和生物体内被陆续检出，并且对生态系统以及人体健康造成了很大的威胁，逐渐成为国内外学者的研究热点。PFASs分子中含有键能较高的C—F键（484 kJ/mol），并且化合物本身具有较多的极性基团，使得PFASs具有优良的化学稳定性［1］、 热稳定性、 疏油疏水性、 高表面活性，能够承受光照、 高温以及微生物代谢作用而不被降解。PFASs被广泛应用于纺织、 造纸、 农药、 皮革、 灭火

收稿日期： 2023-03-17          网络首发时间：2024-03-21T09：56：28

基金项目： 国家重点研发计划项目（2021YFC3200805-2）；国家自然科学基金项目（52270005）；山东省自然科学基金项目（ZR2021ME166）

第一作者简介： 高珂（1998—），男，山东泰安人。硕士研究生，研究方向为水中污染物的环境行为研究。E-mail：1730951785@qq.com。

通信作者简介： 贾瑞宝（1968—），男，山东临沂人。研究员，博士，博士生导师，研究方向为城市水系统监测及饮用水安全保障。E-mail：jiaruibao1968@163.com。

网络首发地址： https：//link.cnki.net/urlid/37.1378.n.20240320.1451.002

泡沫等工業和民用领域［2］，随着相关产品的生产、 制造和使用，PFASs直接或间接进入环境中。对PFASs的毒理学研究表明，PFASs在进入环境后会随食物链逐级积累，人体摄入一定量的PFASs后会对生殖、发育造成严重影响，并且还具有致癌性、 免疫毒性、 肝毒性、 内分泌干扰毒性［3］，严重影响人体健康。《斯德哥尔摩公约》将全氟辛酸（ perfluorooctanoic acid，PFOA）和全氟辛烷磺酸（perfluorooctane sulfonic acid，PFOS）列为持久性有机污染物并限制使用［4］，因此深入研究PFASs在水中污染特性与去除技术具有非常重要的意义。

本文中对PFASs在水体中的污染现状、 环境行为、 生态风险进行综述，总结各种去除PFASs的技术，对比不同去除技术的优势与不足，指出当前研究中存在的问题与发展趋势，为今后水环境中PFASs的有效治理和控制提供参考。

济南大学学报（自然科学版）第38卷

第3期高珂，等：全氟和多氟化合物在水中赋存特征与去除技术研究进展

1  PFASs来源及分类

PFASs进入环境主要有2个途径：一是直接进入，即含PFASs的废水直接排放到环境介质中，水性消防泡沫、 表面活性剂等含PFASs产品的使用和运输与环境中PFASs的污染源密切相关；二是间接进入，即氟硅橡胶和氟硅树脂等含氟材料在使用和运输过程中经过一系列生物化学反应转化为PFASs［5］，或PFASs的前体物质扩散到大气中，转化为稳定的PFASs随降水进入水体［6］。

根据与碳原子直接连接的氢原子数量可以将PFASs分为全氟化合物（perfluorinated compounds，PFCs）和多氟化合物两大类。常见的PFASs有全氟烷基羧酸、 全氟烷基磺酸、 全氟烷基磺酰胺、 全氟烷基膦酸、 全氟烷基磷酸酯、 氢代或氯代多氟化合物、 氟调醇类、 全氟聚醚类等。不同类型的PFASs的详细分类见表1。

2  PFASs在水环境中赋存特点

2.1  污染现状

由于PFASs具有特殊的理化性质，在环境介质中表现出较强的水溶性和迁移性，因此水和沉积物成为PFASs的重要赋存场所［7］。近年来，国内外研究人员对地表水、沉积物和地下水中PFASs进行了调查研究，以便了解PFASs在地表水、地下水以及沉积物中的分布特征和污染水平。当前PFASs在水体以及沉积物中的污染现状见表2。

相关研究表明， 地表水、 地下水以及沉积物都受到PFASs的污染， PFOA和PFOS是主要污染物。 我国于2004—2012年累计生产PFOS及其相关物质的质量达到250 t［18］， 随着PFASs相关产业的发展， 大量的PFASs被排放到环境中， PFASs在环境介质中的污染状况愈发凸显。 我国长江三角洲地区地表水中8种PFASs的质量浓度最高可达736.74 ng/L，江西某地区地下水中17种PFCs和5种多氟化合物的质量浓度最高可达381 ng/L，河北某地沉积物中PFASs的质量比最大可达30 ng/g（干重）。

GB 5749—2022《生活饮用水卫生标准》中将PFOA和PFOS列入监测指标，我国水环境中PFASs污染状况不容乐观，水环境受到PFASs的污染状况逐渐加剧，饮用水安全存在隐患。

2.2  环境行为

PFASs被人体摄入后会对健康产生非常大的影响，明确PFASs在水、 沉积物中的迁移、吸附与解吸以及分配等环境行为具有重要意义。近些年PFASs在水、 沉积物中的迁移分配行为越发受到研究人员的关注。PFASs在水、 沉积物中的迁移分配行为主要有以下3个特点：

1）PFASs在水、 沉积物中的迁移分配行为与官能团及碳链长度有关。碳链长度是影响PFASs在沉积物中吸附的主要因素，吸附量随碳链长度的增加而增加［19］。碳原子个数为6、 7、 8的PFASs，如PFOA、 6∶2氟调聚磺酸、 8∶2氟调聚磺酸等，都表现出类似的迁移特性，具有磺酸基团的污染物更容易在沉积物中吸附，Nguyen等［20］研究结果也表明磺酸基更容易被吸附。

2）PFASs在水环境中的迁移分配行为与水和沉积物的理化性质有关。沉积物的表面电荷、 pH、 水中的离子强度都能影响PFASs在水、 沉积物中的吸附与分配。水体中的离子强度和溶解性有机物对PFASs的迁移分配具有重要影响，增大离子强度、改变阳离子类型对PFOS向沉积物的迁移具有更强的抑制作用［21］。沉积物的表面电荷也会影响PFASs在沉积物中的迁移行为。由于PFASs自身的官能团显负电，沉积物的pH减小，土壤中的负电荷就会减少，因此土壤对PFASs的吸附量就会增加［21］。土壤酸碱度的变化能够影响PFASs在土壤中的吸附，Nickerson等［22］通过对比不同pH条件下的沉积物对4∶2氟调磺酸吸附性能的影响，发现pH变化能够影响土壤的电荷分布，进而影响PFASs在土壤中的吸附。

3）沉积物中的有机质和矿物质能够影响PFASs的迁移分配行为。有机质是影响PFASs在沉积物中分配的重要因素，腐殖酸能够为污染物提供结合位点，因此对环境中污染物的迁移转化起到关键作用［23］。Milinovic等［24］利用有机碳含量高的沉积物对PFOA、 PFOS、 全氟庚烷磺酸进行吸附，发现有机碳含量与吸附量呈正相关。Uwayezu等［25］发现，在针铁矿与腐殖酸共存的条件下，静电、 疏水作用使沉积物中的腐殖酸对PFOS产生较强的吸附效果。

2.3  生态风险

PFASs是一种持久性有机化合物，性质稳定，难降解，能够在生物体内富集，并能随食物链进入生物体内，当生物体内富集到一定量后会引发高等动物的脏器受损［26］，所以对PFASs的生态风险评估是非常有必要的。由于多氟化合物具有独特性，开发使用时间较短，在文献中记录较少，因此本文中不对其生态风险进行综述。

常用的生态风险评估的方法有风险熵值法、 概率法、 多层次风险评价法， 目前多采用风险熵值法（risk quotient， RQ）对水环境中的PFCs进行生态风险评估。 刘建超等［27］利用风险熵值法对河湖系统PFCs进行生态风险评估， 结果表明，RQ小于0.01，有58%水域中的水生生物处于PFOS的低风险状态，该区域主要集中于工业区和居民生活区。在采樣区域的所有样本中，PFOS的含量均高于欧盟标准，长期处于该区域会导致患病风险增加。曾士宜等［17］考察了我国贵州省草海地区表层水与沉积物中的PFCs，并利用风险熵值法进行生态风险评估，在所有的采样点中，RQ值均远小于1，RQ最大值也仅有0.007 8，远小于较低风险范围。武倩倩等［28］调研了天津市主要河流和土壤中的PFCs的含量，并进行生态风险评价，结果表明，天津市四大饮用水水库中PFOA和PFOS的RQ值小于0.1，生态风险较低。He等［29］利用风险熵值法对丹江口水库表层水和沉积物中的PFCs进行生态风险评估，结果表明，PFOS的含量对环境不构成生态风险。

我国大部分地区PFCs的生态风险较低，距离工业区较近的水域生态风险值相对较高，容易对人体造成危害，在远离工业区和未受到工业区污染的水域PFCs的生态风险较低。

3  水环境中PFASs去除技术

PFASs结构中含有键能较高的C—F键，导致其在水环境中较难去除。当前水环境中PFASs的去除技术主要有吸附法、 超声降解法、 光化学法、 电化学氧化法、 微生物降解法等。

3.1  吸附法

吸附法是利用吸附剂对污染物的选择性吸附将污染物与水体进行分离而达到去除目的，具有低成本、 高效率、 易操作和可再生循环的特点。吸附法去除水体中PFASs的原理包括疏水作用、 静电作用、 氢键作用、 范德华力等，吸附过程包括其中的一种或几种。

当前用于吸附PFASs的吸附材料主要有碳材料吸附剂、 矿质材料吸附剂、 金属氧化物吸附剂等。 活性炭作为水处理过程常见的吸附剂， 因具有发达的孔隙结构、 良好的吸附性能而被广泛应用于工业与生活污水处理［30］。活性炭吸附剂的粒径越小， 比表面积越大， 表面官能团越多， 吸附效果越明显， 因此， 粉末活性炭具有较好的吸附性能。 Meng等［31］利用磁性氧化铁和粉末活性炭制备磁性粉末活性炭用于吸附PFCs， 既保留了吸附能力， 又提高了磁选性能。 天然矿物对PFCs也具有良好的吸附效果， 除了依靠静电作用外， 还存在氢键作用和络合作用。 Wang等［32］通过研究发现，薄云石表面有丰富的羟基官能团， 能够通过静电作用和氢键作用对PFOS和PFOA产生较强的吸附能力。Lu等［33］探究PFCs在纳米氧化铝、  氧化铁、 二氧化钛、 二氧化硅上的吸附行为， 纳米金属氧化物表面的羟基密度较大， 可以为PFCs提供更多的吸附位点。 除静电作用外， 纳米金属氧化物表面还能形成氢键， 增强PFCs在纳米材料表面的吸附作用。Zaggia等［34］研究了高度疏水性、 一般疏水性和非疏水性阴离子交换树脂对饮用水中PFOA和PFOS的吸附性能， 3种树脂对PFOA的吸附容量分别为142.1、 134.7、 125.2 mg/g，对PFOS的吸附容量分别为260.5、 210.4、 186.2 mg/g。PFOA和PFOS可以在树脂颗粒的内部孔隙中形成大分子聚集体，表明它们的去除可能涉及单分子离子交换和分子聚集体保留的复杂机制。

吸附法具有操作简单、 经济适用、 能耗低等优点；但是，去除PFCs时只是将其从水体转移到吸附材料中，不能将其降解矿化，并且吸附效果还受到其他条件的影响，比如pH、 温度、 水中的阴阳离子浓度等，因此实验室研究与实际应用会产生较大偏差。未来的研究应集中在吸附材料的再利用，以及吸附材料中PFCs的后续处理和避免二次污染方面。

3.2  超声降解法

超声降解法是利用超声波使液体产生空化气泡， 气泡在膨胀时吸收大量气体， 当气泡溃陷时会产生高温、 高压的环境， 使水热解为具有强氧化性的羟基自由基和氢自由基， 从而实现对污染物的降解［35］。利用超声法降解PFCs时要考虑共存物质以及反应体系的温度、 初始浓度等条件的影响。 顾玉蓉等［36］研究表明， 在碱性条件下超声降解法能够高效去除PFOA， 当pH＞13、 反应体系中PFOA的初始浓度为12.07 μmol/L时， PFOA的降解速率常数是单独使用超声降解的1.7倍。Lee等［37］研究发现， 改变体系中硫酸根离子的浓度可以影响PFOA的去除效率， 当硫酸根离子的浓度增大时， PFOA的去除率也会随之增加。Rodriguez-Freire等［38］探究PFOS初始浓度为10～460 μmol/L，施加的超声波频率分别25、 500、 1 000 kHz时对PFOS降解的影响，结果表明，PFOS能够在反应体系初始浓度为460 μmol/L的条件下超声降解，超声波频率为1 000 kHz时降解速率更快；PFOS的降解率随反应体系中PFOS初始浓度的增大而增大，直至达到最大值。

利用超声法降解PFCs不会引入二次污染和其他化学试剂，超声波产生的空化气泡能够有效地去除PFCs；但是其需要较高的能耗，目前大多应用于实验室条件下，而且反应所需的条件也较为严苛，单一的超声波降解效率较低，还需与其他的处理方法联合使用。

3.3  光化学法

3.3.1  光化学氧化法

光化学氧化法是在室温下进行水处理常用的一种工艺， 其作用机制是通过光辐照反应体系中的氧化剂产生具有强氧化性的羟基自由基氧化污染物， 达到降解或去除的目的［39］。 Wang等［40］利用功率为23 W的低压汞灯光解PFOA， 在pH=12的碱性介质中PFOA的降解速率更快， 在最適条件下， 反应体系中PFOA的初始质量浓度为10 mg/L， 辐照60 min后就可以使PFOA完全分解，辐照3 h时脱氟率就可达到80%。Barisci等［41］利用紫外光化学氧化降解PFASs替代物氟调聚物醇类化合物，在紫外光强分别为2.1、 3 nW/cm2时辐照2 h，2-（1，1，2-三氟-2-庚氟酰氧基乙基磺酰基）乙醇降解率分别能够达到93%和97.8%。

光化学氧化法去除PFASs时具有较高的脱氟率，但是都是在单一水质条件下进行的研究。今后应结合实际水体条件，针对共存物质对PFASs降解的影响开展实际水体中PFASs的去除研究。

3.3.2  光化学还原法

光化学还原法是通过电子转移生成自由基来处理污染物， 或者直接生成还原性自由基来降解污染物。 由于氟离子具有较强的电负性， 极易受到自由基的攻击， 因此利用还原法降解PFCs的效率优于氧化法。 研究人员对光化学还原工艺进行了大量研究。 Ren等［42］利用紫外光（UV）-亚硫酸盐（SO2-3）降解水中的PFOA， 在pH=12、 反应体系中PFOA初始质量浓度为10 mg/L的条件下， 反应24 h后PFOA的降解率能够达到98%， 体系中碳酸盐、 硝酸盐的存在会通过紫外光阻挡或水合电子的猝灭对PFOA的降解表现出显著的负面效应。Song等［43］利用UV-SO2-3-N2体系还原去除PFOA，在碱性条件下SO2-3会光解产生水合电子和SO-3，水合电子通过攻击α-碳上的氟原子使PFOA逐渐脱氟并降解生成短链PFASs，反应动力学实验证明，SO2-3浓度和pH的增大会产生更多的水合电子更有利于PFOA脱氟。

虽然利用光化学还原法去除水中的PFCs降解效率较高，但反应受体系中共存离子的影响较大，大规模的PFCs原位去除还存在较大的困难。

3.3.3  光催化法

光催化法是去除水中污染物常用的方法， 其原理是利用紫外光激发催化剂产生自由基降解体系中污染物。 利用紫外光激发催化剂能够有效地去除PFASs。 Li等［44］利用还原石墨烯-氯氧化铋（rGO-BiOCl）纳米复合材料为催化剂， 结合光催化、 臭氧氧化和电催化高效降解PFOA， 光催化产生的光生空穴和氧化性自由基协同反应， 加快了PFOA的降解速率， 催化反应3 h后PFOA的去除率能够达到95.4%。 Li等［45］利用溶剂热法掺杂溴合成了BiOI1-xBrx固溶体， 利用紫外光辐照该固溶体促进了电子空穴对的分离， 因而表现较强的光催化活性，

在120 min内PFOA的光解率达到96%并在180 min时实现了矿化。

光催化法在去除PFCs时能够在较短时间内实现较高的去除效率，但是催化剂的选择和反应条件的控制需要进一步优化。

3.4  电化学氧化法

电化学氧化法是在常温常压下的水溶液中施加电压， 使阳极产生强氧化羟基自由基［46］氧化水中污染物的一种方法。 电化学法在去除PFCs时， 电极材料、 体系的温度、 电极板之间的距离都能够影响PFCs的去除效率［47］。 Wang等［48］利用过一硫酸盐在多孔Ti/SnO2-Sb膜阳极上的电化学活化， 结果表明， 过一硫酸盐能够活化全氟癸酸和全氟壬酸， 与直接电化学氧化法相比， 其反应速率更快， 电子核磁共振对中心点位的羟基定量检测结果表明， 过一硫酸盐能够活化中心点位羟基自由基， 促进全氟癸酸和全氟壬酸的分解。 Zhuo等［49］合成Ti/SnO2-Sb-Bi电极降解PFOA，当PFOA的初始质量浓度为50 mg/L时，电解2 h后PFOA的降解率能够达到99%以上，在电位为3.37 V的条件下，PFOA中的羧基通过电子转移到阳极上发生脱羧反应，形成全氟庚基，全氟庚基与羟基自由基发生脱氟反应，进而达到去除的目的。

为了有效去除水中PFCs，未来应从分子水平上了解降解途径和反应机制，开发成本低、 活性高的阳极材料。电化学氧化法未来研究应集中在低浓度污染物的处理、 延长电极寿命、 缩短处理时间等方面。

3.5  微生物降解法

微生物降解法是利用微生物对待降解物质进行酶解和吞噬等作用将污染物质分解代谢，以达到去除的目的［50］。目前大多数研究人员认为PFASs是难降解的污染物， 因为PFASs中含有难分解的C—F键， 微生物的生理活动难以将C—F键断裂。 Yu等［51］研究表明， 六氟环氧丙烷二聚酸（hexafluoropropylene oxide dimer acid， HPFO-DA）对微生物转化和脱氟都具有抗性。 Yi等［52］研究6∶2氯化聚氟醚磺酸盐（6∶2 chlorinated polyfluorinated ether sulfonate，6∶2 Cl-PEESA）在快速厌氧脱氯过程中没有任何脱氟过程。赵淑艳等［53］对几个典型地区的微生物降解PFOA进行研究，结果表明，PFOA在经过微生物降解前后并没有发生结构上的变化。

总体来说，微生物降解对PFASs的去除效果较差，降解机制不明确，难以凸显生物降解的优势。

目前用于水环境中去除PFASs的方法有很多类，各类PFASs去除方法的技术特点的总结对比见表3。

4  结论与展望

PFASs作为一种新的污染物， 在废水、 地表水及沉积物、 地下水中均能够检出， 水环境系统总体污染情况不容忽视。 吸附法、 超声降解法、 光化学法、 电化学氧化法、 微生物降解法等常规的PFASs去除方法均具有一定的优势与缺陷， 应当结合PFASs的环境赋存特点优选合适的污染控制技术方法。

1）PFASs种类繁多，目前通常是以PFOA和PFOS作为研究对象，对其他种类的PFASs研究较少，今后应深入开展PFASs同系物及其替代物以及与PFASs具有相似官能团有机污染物的研究。

2）结合PFASs的环境行为特点，模拟实际环境条件，将各种处理技术顺序排列取长补短混合使用，提高PFASs的降解效率，降低处理成本。

3）目前PFASs去除技術的脱氟率和矿化率较低， 如何改进除氟方法，提高脱氟效率是未来的研究重点。

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（责任编辑：于海琴）