2016—2020年四川省地级市(州)饮用水源地总α、总β放射性水平及健康风险评估

唐 辉,李元东,王 亮,谷 洪,曾 奕,徐 僳,唐远程,蒋 兵

1.四川省辐射环境管理监测中心站,四川 成都 611139 2.成都理工大学核技术与自动化工程学院,四川 成都 610059

放射性α核素、放射性β核素均属于一类致癌物质,饮用水中的总α、总β放射性水平将直接影响饮用水质,摄入过多的放射性物质,将会导致较高的健康风险。为保障人民群众的饮水安全,了解饮水质量,笔者调查了四川省21个地级市(州)的21个集中饮用水源地在2016—2020年的总α、总β放射性水平,分析饮用水源地放射性分布特点和暴露水平,并利用健康风险模型评价居民通过饮水途径摄入放射性物质所导致的健康风险,为保障饮水安全提供技术依据[1-2]。

1 调查方法

1.1 采样点选择

该调查在四川省21个地级市(州)均选择一个集中饮用水源地作为调查对象,调查范围覆盖全省。成都市、阿坝州、雅安市受调查的水源地属于青衣江和岷江干流水系,攀枝花市、宜宾市受调查的水源地属于金沙江水系,泸州市受调查的水源地属于长江水系,德阳市、内江市受调查的水源地属于沱江水系,绵阳市、遂宁市受调查的水源地属于涪江水系,广元市、南充市受调查的水源地属于嘉陵江水系,乐山市、甘孜州受调查的水源地属于大渡河水系,广安市、达州市、巴中市受调查的水源地属于渠江水系,凉山州受调查的水源地属于安宁河水系,水源地类型均为河流水;自贡市、资阳市受调查的水源地属于沱江水系,眉山市受调查的水源地属于青衣江和岷江干流水系,水源地类型均为水库水。

1.2 样品采集、检测和评价

该调查在2016—2020年枯水期(1—4月)和平水期(6—10月)各采样一次。

样品采集严格按照《核设施水质监测采样规定》(HJ/T 21—1998)[3]、《地表水和污水监测技术规范》(HJ/T 91—2002)[4]、《水质 样品的保存和管理技术规定》(HJ 493—2009)[5]、《水质 采样技术指导》(HJ 494—2009)[6]、《水质 采样方案设计技术规定》(HJ 495—2009)[7]等相关标准执行。采样器具为聚乙烯塑料桶,采样容器为聚乙烯塑料小口桶。采样时尽量不要将空气混入样品,采样容器装满后必须加盖。如发现样品中有颗粒物或沉淀,应尽快分离[3-7]。

水中总α放射性水平和总β放射性水平的检测方法分别参照《水中总α放射性浓度的测定 厚源法》(EJ/T 1075—1998)和《水中总β放射性测定 蒸发法》(EJ/T 900—1994)。测量原理为将水样酸化,蒸发浓缩,转化为硫酸盐,于350 ℃灼烧,残渣转移至样品盘中制成样品源,在低本底α、β测量系统测量α、β计数[8-9]。检测结果的评价参照《生活饮用水卫生标准》(GB 5749—2022)[10]的相关规定。

1.3 质量控制

该次调查的采样任务由水源地所属地级市(州)生态环境监测站负责,样品采集、密封、粘贴标签后在规定时间内送至四川省辐射环境管理监测中心站实验室进行检测;检测使用的仪器设备全部经有资质的单位检定,确保检定合格且在检定有效期内;地级市(州)监测站采样人员均经过四川省辐射环境监测站培训并考核合格后颁发上岗证书;实验室检测人员均通过考核,持有全国辐射监测系统上岗证,保证人员操作的准确性;同时采取设置平行双样(每批次样品数量的10%～20%)、留样复测等方式,确保数据的准确性[11];整个检测过程均按照《辐射环境监测技术规范》(HJ/T 61—2021)要求进行[12]。

1.4 统计学分析

检测数据使用统计软件SPSS 26.0进行数据统计和分析,组间比较采用克鲁斯卡尔-沃利斯检验,以P<0.05为差异有统计学意义。

2 调查结果与分析

2.1 不同水源地的总α和总β放射性水平监测结果

四川省21个地级市(州)的21个水源地在2016—2020年的总α放射性浓度范围为0.008～0.094 Bq/L,平均值为0.026 Bq/L,标准差为0.012 Bq/L;总β放射性浓度范围为0.011～0.190 Bq/L,平均值为0.066 Bq/L,标准差为0.027 Bq/L;总α放射性浓度均小于0.5 Bq/L,总β放射性浓度均小于1.0 Bq/L,均符合《生活饮用水卫生标准》的相关规定。不同水源地之间的总α、总β放射性浓度分别进行比较,差异均无统计学意义(P>0.05),见表1。

2.2 不同年度饮用水源地的总α和总β放射性水平

2016—2020年四川省21个地级市(州)水源地总α、总β放射性浓度见表2;不同年度之间的总α、总β放射性浓度分别进行对比,差异均无统计学意义(P>0.05)。

表2 不同年度各水源地的总α和总β放射性水平Table 2 Total α and β radioactivity levels in different water sources in different years Bq/L

2.3 不同水期饮用水源地的总α和总β放射性水平

枯水期和平水期的总α、总β放射性浓度见表3和表4,平水期和枯水期的总α、总β放射性浓度,以不同年度的放射性水平作为检验变量、以水期作为分组变量进行比较,不同水期的总α、总β放射性浓度之间差异有统计学意义(P<0.05)。

表3 2016—2020年各水源地枯水期和平水期的总α放射性水平Table 3 Total α radioactive levels in wet season and normal season in each water source from 2016 to 2020 Bq/L

表4 2016—2020年各水源地枯水期和平水期总β放射性水平Table 4 Total β radioactive levels in wet season and normal season in each water source from 2016 to 2020 Bq/L

2.4 不同水源地类型的饮用水总α和总β放射性水平

河流型、湖库型饮用水源地的总α、总β放射性浓度见表5;2016—2020年河流型、湖库型饮用水源地之间的总α、总β放射性浓度,以不同年度的放射性水平作为检验变量、以饮用水源地类型作为分组变量进行比较,差异无统计学意义(P>0.05)。

表5 2016—2020年湖库型和河流型水源地总α和总β放射性水平Table 5 Total α and total β radioactivity levels of lake and river water sources from 2016 to 2020 Bq/L

2.5 对比分析

龚韬等[13]研究的2015—2017年乐山市县级饮用水源地的总α放射性浓度为0.007～0.040 Bq/L,总β放射性浓度为0.017～0.230 Bq/L;郭元等[14]研究的2016年攀枝花市生活饮用水总α放射性浓度为0.008～0.214 Bq/L,总β放射性浓度为0.013～0.259 Bq/L;罗文仲等[15]研究的2015—2017年遂宁市饮用水源地总α放射性浓度为0.014～0.04 Bq/L,总β放射性浓度为0.08～0.09 Bq/L;生态环境部辐射环境监测技术中心发布的2013—2020年全国辐射环境监测质量报告[16]显示,全国集中式饮用水源地监测结果中总α、总β放射性浓度范围分别为0.01～0.46、0.01～0.68 Bq/L。2016—2020年四川省地级市(州)饮用水源地总α、总β的放射性浓度均在全国辐射环境监测质量报告发布的数据范围内;与省内其他公开发表的饮用水源地总α、总β放射性浓度的数据基本处于同一水平,无明显差异。

3 健康风险评估

3.1 待积有效剂量的计算

公众因饮水而摄入的放射性物质通过公式(1)计算。

D摄=C×Q×e(g)

(1)

式中:C表示水中放射性物质的活度浓度,Bq/L;Q表示饮用水的年摄入量,L/a;e(g)表示g年龄组的剂量转换系数(即单位摄入量所致的待积有效剂量),Sv/Bq;D摄表示年待积有效剂量,Sv/a[17-18]。

因为地表水中总α放射性主要来源于226Ra,总β放射性主要来源于40K,所以笔者使用226Ra和40K的剂量转换系数作为总α和总β的剂量转换系数[19];剂量转换系数的取值参考《电离辐射防护与辐射源安全基本标准》(GB 18871—2002)中的数据,见表6[20]。

表6 公众摄入总α、总β单位摄入量所致的待积有效剂量Table 6 The cumulative effective dose of total α and total β units consumed by the public Sv/Bq

不同年龄段人群的年直接饮水摄入量见表7,数据来源于《中国人群暴露参数手册》(0～5岁儿童卷、6～17岁儿童卷和成人卷)[21-23]。

表7 不同年龄段人群的年直接饮水摄入量Table 7 Annual direct drinking water intake of different age groups

2020年底各地级市(州)人口比例数据见表8,数据来源于《2021四川统计年鉴》[24]。在计算全省的年均待积有效剂量、年致癌风险时,考虑各地级市(州)常住人口数量差异较大,使用人口比例进行加权平均计算。

表8 各地级市(州)人口比例Table 8 Population proportion of prefecture-level cities (prefectures) %

笔者采用各地级市(州)2016—2020年总α、总β放射性浓度平均值计算年均待积有效剂量,见表9。

表9 2016—2020年各地级市(州)不同年龄组的年平均待积有效剂量Table 9 Annual average effective dose pending accumulation of different age groups in prefecture-level cities (prefectures) from 2016 to 2020 10-5Sv/a

2016—2020年四川省21个地级市(州)经集中饮用水源地供水途径在各年龄组的总α、总β放射性年均待积有效剂量均低于0.1 mSv,低于WHO的推荐参考水平。

3.2 健康风险评价

公众因饮水途径摄入放射性物质而导致的健康风险通过公式(2)计算。

R=1.25×10-2×D摄

(2)

式中:R表示公众因饮水摄入放射性物质而导致的平均个人致癌年风险,1/a;1.25×10-2为在人群中辐射诱发的癌症死亡概率系数,1/Sv;D摄表示年待积有效剂量,Sv/a[25]。

四川省21个地级市(州)因饮水途径摄入总α、总β放射性物质而导致各年龄段居民总的致癌风险见表10。WHO将放射性物质均划分为一类致癌物质,即最高等级,需按照最严格的标准(即10-6)进行控制。当致癌风险低于10-6时,即认为风险低,可忽略;当致癌风险为10-4～10-6,即有潜在的致癌风险;当致癌风险大于10-4时,即认为风险过高,不能接受。而ICRP发布的最大可忽略风险为5.0×10-5。四川省21个地级市(州)饮用水源地总α和总β放射性对各年龄段居民所致的总致癌风险处于2.5×10-8～3.13×10-7,均低于WHO和ICRP发布的最大控制限值[26-27]。

表10 总的致癌风险Table 10 Total carcinogenic risk 10-7

图1为按照全省加权平均值计算的总致癌风险中总α放射性和总β放射性的贡献率。从图1可以看出,对各个年龄组,均为总α放射性占比远超总β放射性的占比,总致癌风险的主要贡献因子为总α放射性。

图1 各年龄组总致癌风险中总α、总β放射性的贡献率Fig.1 Contribution rate of total α and β radioactivity to total carcinogenic risk in different age groups

图2为根据全省加权平均值计算的各年龄组的总致癌风险,按照总的致癌风险从大到小排序为12～17岁组、<1岁组、7～12岁组、1～2岁组、2～7岁组、>17岁组。这主要是因为各年龄组人群的新陈代谢速度不一致,导致幼儿、青少年对放射性的敏感性高,成人对放射性的敏感性较低;成人虽然直接饮水摄入量多,摄入的放射性核素也较多,但是致癌风险反而较低。

图2 各年龄组的总致癌风险Fig.2 Total carcinogenic risk for each age group

4 结论

研究结果表明,四川省21个地级市(州)饮用水源地在2016—2020年总α和总β放射性浓度均低于国家《生活饮用水卫生标准》(GB 5749—2022)限值,均在2013—2020年全国辐射环境监测质量报告发布的总α、总β放射性浓度范围内;与省内乐山市县级水源地、攀枝花市饮用水源地、遂宁市饮用水源地等公开发表的总α、总β放射性浓度的数据基本处于同一水平,无明显差异。不同饮用水源地之间的总α和总β放射性浓度之间差异无统计学意义,说明各水源地之间的总α、总β放射性基本处于同一水平;枯水期与平水期总α、总β放射性浓度之间的差异有统计学意义,说明总α、总β放射性受水期变化的影响;不同年份之间总α、总β放射性浓度间差异无统计学意义,说明各饮用水源地的总α、总β放射性水平相对较为稳定;湖库型水源地与河流型水源地的总α、总β放射性水平间差异无统计学意义,说明总α、总β放射性水平与水源地类型无关。

对各年龄组因饮水摄入总α、总β放射性所导致的总致癌风险的主要贡献因子均为总α放射性,12～17岁组总α放射性贡献率达98.72%,为最高值,1～2岁组的贡献率为89.93%,为最低值。

因饮水摄入总α、总β放射性待积有效剂量计算显示,21个地级市(州)饮用水源地总α、总β放射性对各年龄组的年均待积有效剂量、总年均待积有效剂量均低于0.1 mSv,低于WHO推荐的参考水平。

健康风险评价显示,21个地级市(州)饮用水源地的总α、总β放射性对各年龄组总的致癌风险最高的为12～17岁组,最低的为大于17岁组,但总α、总β放射性对各年龄组总的致癌风险均低于10-6水平,说明全省各地级市(州)的饮用水对各年龄组都是安全的。