光散射中的anapole态:理论、结构以及应用

田硕 ,王俊俏, 郜雅,梁二军, 丁佩

(1. 郑州航空工业管理学院材料学院,河南郑州,450046;2.郑州大学物理学院(微电子学院),河南郑州,450001)

1 引言

纳米尺度的光散射问题作为光与物质相互作用的基本问题,已经得到人们越来越多的关注和研究,也是纳米光子学领域的研究热点之一。在光散射理论中,有一种无辐射的暗态——anapole态,在最近几年引起了人们的普遍关注。Anapole态由散射体内特殊的的电荷电流分布所激发,在多极展开理论中,最常见的一阶电anapole态可以看做笛卡尔坐标系下的电偶极矩和环偶极矩的干涉相消产生的[1]。电偶极矩对应于震荡的电荷分布,而环偶极矩对应于环形的电流分布,其可以产生局限在环形区域的闭合的磁场分布。虽然电偶极矩和环偶极矩的电荷电流分布是不同的,但它们有相同的辐射模式,通过合理设计纳米器件的结构,可以使电偶极矩和环偶极矩的辐射在远场重叠,并具有相同的辐射强度和相反的相位,进而出现远场的干涉相消和近场的局域增强[2, 3]。

一直以来,在经典电动力学之中,人们通常用电多极矩和磁多极矩来描述物质对光的响应,而环多极矩一直作为电多极矩或磁多极矩的高阶展开项而被忽略。但随着研究的深入,人们发现了环多极矩的独特物理性质,而环多极矩应该作为独立的多极子家族而引入,在描述光与物质作用中有着不可替代的重要意义和作用。1958年,苏联科学家Zel’dovich[4]首次提出了一种无辐射源的电流模型,并用anapole的名词进行定义。其中ana是希腊语,意思是without,即没有的意思,pole是指物质的极性。Anapole的意思就是没有极性,对应于其无辐射的特性。Zel’dovich提出的anapole是这样的一种电流分布,类似一个通电的螺线管被弯曲成环状而首尾相连,电流在螺线管表面流动,这样磁场将被局限在螺线管内部没有泄露,同时空间也几乎没有电场分布,形成一个无辐射源。同时,根据宇称不守恒理论在电荷电流分布中的分析,电偶极子具有空间反演不对称和时间反演对称性,磁偶极子具有空间反演对称和时间反演不对称性,而Zel’dovich提出的“anapole”同时满足空间和时间反演不对称性,说明它是区别与电多极子和磁多极子的一种新的多极形式[5]。根据现在的知识我们知道,这种电流分布是恒定电流的稳态分布,所以它其实是一种静态的anapole概念;进一步的分析可以知道,静态的anapole其实也就是静态的环偶极子。虽然这种静态anapole的概念比较初步,但它促使了人们对这种电流分布的深入分析,并希望在自然界中找到静态anapole存在的证据。由于静态anapole的无辐射特性,其很难被测量,并且基本粒子的anapole响应十分微弱,致使静态anapole在很长时间无法观测和证实,直到1997年才被C. S. Wood等人在原子铯的实验中首次观察到[6]。

与静态anapole电流分布相似,但电流为动态的震荡电流,此时激发的为一个动态的环偶极矩。第一次从理论上对动态环偶极矩进行阐述的是V. M. Dubovik 和A. A. Cheshkov,他们在20世纪60年代和70年代所发表的两篇论文[7, 8]引入环多极矩的概念并用来分析动态anapole的形成。在此后的研究中,环多极子被多次提起并用于分析原子模型[9]、分子结构[10]以及铁电系统[11]等。但是长久以来,由于环多极子响应非常微弱且容易被电多极子和磁多极子所掩盖,所以一直没有在实验上发现它们存在的证据。随着近几年来超构材料的迅速发展以及微纳技术的日趋成熟,人们已经可以通过对结构的人为设计,压制电多极子和磁多极子而突出环多极子的响应,使环多极子的实验观测成为可能,并在2010年首次在实验上观测到环偶极子的存在[12]。对于环偶共振,一般伴随着比较强的近场增强,并且环偶极子也经常和其他多极子相互作用,因此可以产生许多有趣的光学现象,并在纳米光子学领域有很多潜在的应用,如非线性光学[13]、转换效率增强[14,15]、生物传感器[16]、太赫兹光开关[17]和光探测[18]等。如果可以通过合适的结构设计,在激发动态环偶极矩的同时激发同方向震荡的动态电偶极矩,并达到干涉相消的条件,则可以产生无辐射的动态电anapole。

多极子之间的相互作用和影响极大的丰富了anapole概念的内涵。一阶的电anapole模式 可以看做是电偶极矩和磁环偶极矩的干涉相消,当它们的辐射在空间重叠时,由于相同的辐射模式,相同的辐射强度和相反的相位,从而出现远场的干涉相消和近场的电磁场增强,如图1所示。同样的,磁偶极子辐射和电环偶极子辐射的干涉相消会产生一阶的磁anapole[19]。高阶的anapole可以看做高阶的多极子之间的干涉作用。如二阶电anapole模式可以看做电四极子和磁环四极矩的干涉相消形成的[1]。这种高阶anapole已经在全介质纳米结构中得到应用[20,21]。近年来,超材料和超表面的迅猛发展为anapole的应用提供了更加丰富的平台。超材料是人工设计的周期性或非周期性结构,通过对亚波长结构单元的设计和优化,可以对材料的电磁性质进行调控[22]。超表面是超材料的二维形式,具有结构简单、成本低、易于制造等优点[23]。随着微纳加工技术的不断发展与日趋成熟,极大的推动和促进了超材料和超表面的研究和发展。通过对超材料或超表面的合理设计,可以增强环偶极矩共振,同时抑制电/磁多极子响应,从而实现anapole态的激发[2]。Anapole的第一次实验观测就是在超材料领域实现的[24]。最近几年,基于anapole的超材料与超表面设计不断出现,极大丰富了anapole在该领域内的应用。

图1 电偶极矩(ED)与环偶极矩(TD)干涉相消激发anapole示意图[1]

2 Anapole理论分析

Anapole态的基本原理可以用Mie理论来定量解释[25, 26]。Mie理论最初研究的是球形粒子的散射,扩展后的Mie理论可以研究其他结构的散射,如椭球、球壳、盘结构或块结构等。

对于球形粒子,用Mie理论表示的散射截面可以用下式表示[2]:

(1)

这里k=2π/λ是波数,λ为入射光波长。al为电场散射系数,bl为磁场散射系数,它们可以表示为:

(2)

当一阶电场散射系数为零的时候,即a1=0,其对应于球坐标电偶极矩的散射为零,根据下边的讨论,其也对应于笛卡尔坐标系下的电偶极矩和环偶极矩干涉相消,这也是一阶电anapole激发的条件。如果光的吸收可以忽略,把a1=0带入方程(2)中的第一个公式,展开可以得到一个n与α的方程,可以得到在不同折射率以及不同半径球形粒子条件下激发一阶电anapole的入射光波长[1]。

同理,如果一阶磁场散射系数为零,即b1=0,其对应于一阶磁anapole。磁anapole和电anapole在能量分布上有不同的模式。电anapole可以把能量集中在散射体内部,而磁anapole一般把能量排出散射体,而表现在散射体外部,具有类似等离激元的特点。同时激发电anapole和磁anapole可以形成所谓的混合的anapole态[27]。把这个概念推广下去,如果高阶的电场散射系数或磁场散射系数等于0,则对应于高阶的电anapole或磁anapole。例如,对于电场散射系数a2=0,则对应于二阶电anapole,其可以看做笛卡尔电四极矩与环四极矩的干涉相消产生。这种高阶anapole已经在全介质纳米结构中实现激发[20,21]。

在入射光的激励下,散射体内会产生震荡的电流和电荷分布,散射场可以看做这些电荷电流的辐射场的叠加。多极展开理论把电荷电流分布的远场辐射分解为偶极子以及多极子的辐射,并对它们之间的相互作用进行分析。Anapole理论也可以用多极展开进行分析。对于金属结构,会产生传导电流,而对于电介质结构,则会产生位移电流,电流密度J(r)可以表示为J(r)=iωε0(εr-1)E(r),这里E(r)是散射体内的电场分布,ε0是真空介电常数,εr是散射体的相对介电常数,ω是角频率。多极矩可以在笛卡尔坐标系和球坐标系下进行展开,对于笛卡尔坐标系下的展开式,偶极子和四极子的表达式为[28]:

(3)

(4)

(5)

(6)

(7)

(8)

这里,α,β=x,y,z,c为光速。在球坐标展开中,只有球电偶极子、球磁偶极子、球电四极子和球磁四极子,它们是[29]:

(9)

(10)

(11)

(12)

这里J0(kr),J1(kr),J2(kr)和J3(kr)分别是零阶,一阶,二阶,和三阶球贝塞尔函数。需要注意的是,球坐标系下的多极矩展开式仍然是用笛卡尔坐标来表示的。在这里没有环偶极子和环四极子,是因为在球坐标展开中,环偶极子和环四极子分别是球电偶极子和球电四极子展开式中的一项[29]。例如,在长波近似,即入射光的波长相对于散射体说足够大的情况下:

(13)

带入到公式(9)中,经整理后得:

(14)

所以当一阶电anapole条件满足时,有球电偶极子散射几乎为零。此时,p=-ikt, 笛卡尔电偶极矩和环偶极矩的辐射干涉相消,它们具有相同的辐射强度,且p与ikt反相。同理,环四极子是球电四极子展开式的一项,当二阶电anapole条件满足时,有球电四极子的散射几乎为零,此时笛卡尔电四极子和环四极子的辐射场干涉相消。

对于散射体,多极矩对散射截面的总贡献可以表示为(用球多极矩表示)[29]:

(15)

其中,笛卡尔电偶极矩(p)和环偶极矩(t)对散射截面的贡献为:

(16)

(17)

式中, |Einc| 为入射电场。

3 Anapole态的结构模型与实验观测

自从静态anapole(静态环偶极子)的概念被Zel’dovich提出之后,由于实验技术条件的限制以及静态anapole的无辐射特性,在很长时间内并没有在实验上观测到。直到1997年,C. S. Wood等人在原子铯的实验中首次观察和测量到了长期寻求的静态anapole态[6],证实了静态anapole的存在并极大激发了在核物理和分子物理背景下对静态anapole态的研究进展[10, 30]。当动态环偶极子的概念被V. M. Dubovik 和A. A. Cheshkov提出之后,如何在实验上观测和验证动态环偶极矩的存在,成为人们关注和研究的方向。但由于自然材料中环多极矩的响应非常微弱其容易被电多极子和磁多极子的响应所掩盖,一直没有在实验上发现它们存在的证据。超材料的出现为增强环偶响应提供了可能。2010年,N. I. Zheludev的科学团队通过设计金属劈裂环超材料结构而突出环偶共振响应,首次在实验上观察和报道了微波波段的动态环偶共振,从而证实了环偶极矩的存在[12]。如图2(a, b)所示,超材料的一个单元由四个非对称的开口金属环构成,在极化方向垂直平面的平行入射光激励下,可以产生环状的磁偶极矩分布,进而激发垂直平面方向的环偶极矩。2013年Yuancheng Fan等人[31]利用非对称开口环平面超表面结构在实验上观测到了环偶极子共振。其共振单元由两个非对称开口金属环构成,在透射谱中,两个共振峰的位置分别对应着磁偶极子共振(高频)和环偶极子共振(低频),如图2(c, d)所示。

图2 环偶极矩的实验观测:(a)首次实验观测到环偶极矩的金属劈裂环超材料结构以及(b)其产生环偶极矩示意图[12];(c)平面非对称劈裂环超表面激发环偶极矩以及(d)其透射谱[31]

环偶极子的实验观测为anapole超材料的设计和实验观测提供了研究思路和前提。通过合理的设计,使超材料在激发环偶共振的同时,又可以在同方向激发强的电偶共振,就有可能实现电偶极矩和环偶极矩的干涉相消,产生anapole模式。2013年,V. A. Fedotov等人[24]首先利用金属超材料在微波领域实验上观测到anapole态。该超材料的一个单元由开有哑铃孔径的不锈钢金属片对称交叉组成,如图3(a)所示。在激励光作用下,可以产生沿孔径边缘流动的传导电流,并激发磁偶极矩和环状的闭合磁场,产生环偶极矩。同时中心金属片交叉位置的开口位置产生震荡的感应电荷,激发同方向的电偶极矩。通过调整参数,可以实现电偶极矩和环偶极矩的干涉相消, 激发anapole态,并可以通过透射谱的高Q共振透明峰证实它的存在。2018年,Pin Chieh Wu等人提出了一种激发anapole新的金属超材料结构[28],其共振单元由带有哑铃孔的金膜和一个垂直放置的金劈裂环构成,在激励光作用下,哑铃孔和金劈裂环都可以产生环形电流,激发闭合的磁场分布,产生环偶极矩,并和哑铃孔径中心开口处的震荡电荷产生的电偶极矩作用,激发anapole态,如图3(c)所示。理论计算了anapole态的激发机理,并在实验中观察到了和理论计算anapole波长基本吻合的透射反射谱,如图3(d)所示。但是,由于金属结构一般比较复杂且尺寸较大,且金属材料具有高损耗特性,因此需要找到更简易和更高效的anapole态激发方式和材料。

图3 金属结构的anapole: (a)首次观测到anapole态的具有8重对称微波金属超材料结构示意图以及(b)其散射多极展开分析[24];(c)等离激元金属anapole超材料示意图,每个单元由一个带有哑铃孔径的金薄膜和下方介电质层中的开口劈裂环所构成以及(d)实验测得的远场光谱[28]

图4 (a)硅纳米盘支持的anapole的实验观测以及高度为50 nm,直径为310 nm的硅盘的暗场散射光谱[32];(b)硅盘高阶anapole的近场探测[33]

高折射率电介质材料由于其低的损耗和可以将能量局域在结构体内的优点,最近几年成为人们进行anapole态激发研究的优化选择和新方向。2015年,A. E. Miroshnichenko等人[32]发现,利用一个简单的硅纳米薄盘,可以激发anapole态并在实验中观察到了它。和金属等离激元共振不同的是,高折射率电介质纳米颗粒可以支持一系列Mie共振响应。把电介质纳米颗粒从球形改为圆盘状或块状结构,可以对多极共振进行调控。对于大直径的薄硅纳米盘,小的厚度可以让磁偶共振移出所研究光谱区域,而大的直径又有利于在盘面激发环形电流分布,产生电偶共振和环偶共振。在远场测量中,在散射光谱中发现暗态的谱谷,其对应于anapole态激发,并且和模拟计算的anapole态波长吻合很好。进一步的研究发现,硅盘也支持高阶的anapole态,并且高阶anapole往往具有更强的近场能量局域性以及更窄的光谱响应。2017 年,V. A. Zenin等人[33]实验观测到了硅盘支持的二阶anapole态,并提出了一种识别一阶和二阶anapole的方法。在垂直硅盘方向(z方向)入射光激励下,发现|Ez|有随波长和盘直径变化的分布最小值,其正和一阶与二阶anapole态的位置相对应。

硅盘在激发anapole态上的成功也引领了其他一些支持anapole态的高折射电介质的结构,如硅块结构[34]、开孔硅盘结构[35]、劈裂硅盘结构[36]、空心硅块结构[37]、盘环结构[38]等。在电介质纳米结构中引入空隙会提高anapole态的近场增强效应。此外,一些基于高折射率电介质的超材料设计也可以支持和激发anapole态。A. K. Ospanova等人[39]提出了一种支持anapole态的硅超材料设计,该超材料的一个单元是开了四个穿孔的硅块超分子,通过理论计算发现,完全透射的峰值位置对应着anapole态,并可以通过对结构参数的调整实现对anapole态的调控。

此外,电介质-金属杂化结构以及相应的多聚体结构也可以支持anapole态的激发。A. A. Basharin等人发现,结构单元为电介质圆柱组成的四聚体结构可以支持环偶共振[40]。A. K. Ospanova等人[41]在电介质圆柱体四聚体结构的中心放置理想金属导体圆柱,利用电介质四聚体激发环偶共振,利用金属圆柱激发电偶共振,进而激发anapole态,可以用来实现光学隐身。V. R. Tuz等人[42]指出,高折射率电介质盘三聚体结构以及阵列可以支持anapole态,并与入射光的偏振方向无关。M. Ghahremani等人[43]提出了一种金纳米盘八聚体结构,可以支持一阶和二阶的anapole,并可以通过调节盘间的间距对这两种anapole进行调制。Guiming Pan等人[44]设计了金-二氧化硅盘七聚体结构,并在金盘上沉积掺杂有增益材料的二氧化硅盘,构成活跃超分子,可以激发anapole态,并用类似的方法,在金-二氧化硅盘十三聚体结构中激发高阶anapole。

通常研究比较多的是电anapole,最近,磁anapole也引起人们的关注。T. Yezekyan等人[19]提出了一种支持间隙表面等离激元共振的金属-绝缘体-金属结构,其可以支持磁anapole态。该结构用金盘和金衬底之间间隔一层二氧化硅绝缘层构成,和传统的电anapole不同的是,磁anapole并不会产生显著的散射抑制,但是却能显著地实现电场增强,并且能量聚集在二氧化硅绝缘层内。这个结果通过数值仿真计算并用双光子荧光信号测量的实验方法得到证实。

4 Anapole的应用

4.1 增强的近场效应

Anapole态具有显著的远场散射相消和近场增强特性,具有强的能量局域能力,可以在结构体内形成近场电磁热点。通过对电介质纳米盘或纳米块结构开槽或引入劈裂间隙,由于边界条件的引入,可以显著增强近场增强效果,并且可以把电磁热点局限在空隙内,易于和外界分子发生作用。Yuanqing Yang等人的工作[35]表明,对纳米硅盘中心开槽,在支持的一阶和二阶anapole的条件下,可以在槽内产生显著增强的电场热点,能量强度增强可以达到3个数量级, 如图5(a, b)所示。Q因子可以体现能量局域程度的强弱,Shaoding Liu等人[36]通过劈裂硅盘阵列,可以实现Q因子达到106的共振响应,并在劈裂间隙内得到增强超过500倍的电场分布。Shuo Tian等人[38]通过对硅盘开圆环空隙,形成盘-环结构超表面,在anapole态下可以获得Q因子为4460的透射谱,并在空隙内得到场增强达到346倍的电场热点,如果让中心盘偏心,最大场增强可以达到468 倍。Shuai Sun 等人[45]对硅纳米方块阵列进行开槽和开椭圆孔的剪裁设计,开槽可以调控电偶极子,开椭圆空可以调节环偶极子,从而可以达到对anapole态的调控,可以获得Q因子为8053的反射光谱,并实现了237倍的电场增强, 如图5(c, d)所示。J. F. Algorri等人[37]通过对纳米硅块中心开方孔的结构,其支持anapole态并可以通过参数调整对其调节。通过合理设计,其阵列结构可以支持类似光学连续束缚态模式,进而获得值为2.5×106的高Q因子共振,如图5(e, f)所示。

图5 Anapole增强的近场效应:(a)支持anapole态的开槽硅盘示意图以及(b)其对应的电场能量强度增强光谱[35];(c)通过对硅纳米方块的剪裁实现对anapole态的调控示意图以及(d)其支持的高Q共振反射谱与近场分布[45]; (e)支持anapole态的空心硅块示意图以及(f) 其阵列结构支持高Q因子共振示意图[37]

图6 Anapole近场增强用于光捕获:(a) 开孔硅盘用于粒子捕获示意图以及(b)其对应的anapole态的电场分布和(c)沿x=0平面绘制的纳米盘内不同狭缝宽度的横向光势阱横截面图[20];(d)用于粒子捕获的开方孔硅块阵列超表面示意图以及(e)其对应的反射光谱并显示anapole波长在636 nm以及对应的anapole电场分布图和(f)其对应的光力分布图[46]

图7 Anapole用于增强三次谐波: (a)在泵浦波长测得的锗盘三次谐波产生强度随直径变化示意图,上边显示的是相关的电镜图和三次谐波强度图[50];(b)锗盘的二阶anapole增强三次谐波,左中右分别是anapole态,二阶anapole态和非anapole态[21];(c)由硅盘为核金环为壳组成的金属-电介质结构在anapole态增强三次谐波[51];(d)硅盘金属镜面效应增强三次谐波,右是金属衬底(ROM)和绝缘衬底(ROI)影响三次谐波对比图[52]

图8 (a)硅盘的拉曼非线性效应。显示了硅盘在泵浦光下测得的消光谱以及斯托克斯拉曼增强随硅盘半径变化[54];(b)硅盘的光热非线性。显示了连续波激光在硅纳米片上的散射特性[55]

图9 Anapole纳米激光器: (a) InGaAs纳米盘在anapole态下的电磁场强度放大特性随载流子密度ρ0变化的输入/输出图,上插图是电场分量Ex随时间变化图,下插图是稳态时电磁能量的横截面[58];(b) InGaAsP二维劈裂盘超表面示意图(左)与其anapole态下激光特性(右)[59]

图10 Anapole用于近场能量传输:(a)两个临近硅盘中的anapole态相互作用以及(b)具有鲁棒性基于anapole态的硅纳米盘链的亚波长近场能量传输[60];(c)劈裂硅盘链的光激励上和anapole近场能量在直链中的传输下以及(d)在90度弯曲链中的传输[61]

这种空隙内的近场增强可以产生强的场分布光学梯度,形成光学陷阱,可以用来对纳米粒子或生物分子的光捕获。J. J. Hernández-Sarria等人[20]通过开宽槽的纳米硅盘,在所支持的二阶anapole态下,可以在槽内形成两个电场热点,进而得到双阱光势分布,可以在水环境下实现小到15 nm的粒子捕获,并避免了热对流和热损伤。D. Conteduca等人[46]利用支持anapole态的开方孔硅块超表面结构,利用方孔内的近场增强产生的场梯度可以产生光力,利用小的输入功率可以捕获大量的直径达到100 nm纳米粒子。

空隙内的近场增强也可以用作生物传感,L. Sabri等人[47]设计了一种基于anapole模式的全介质纳米天线结构生物传感器,通过在硅盘中心开圆形空隙或矩形空隙产生一个电磁热点,在630-650 nm波长范围内,E值提高6.5倍,如果耦合来自底层的完美导电体衬底,E值提高到25倍,空隙大小和生物分子相当,在水环境下,进入空隙内的分子会引发荧光增强,荧光增强的强度和空隙内近场增强的平方成正比。由于anapole态会受到环境影响,周围折射率的改变会引起anapole波长的变化,anapole也可以用于折射率传感[48,49]。

4.2 增强的光学非线性效应

根据anapole态所具有的可以将能量局限在亚波长范围内的特性,可以用来增强纳米尺度的光学非线性效应。G. Grinblat等人[50]首先利用锗纳米盘产生三次谐波,并研究了三次谐波信号与锗盘尺寸和泵浦光波长的关系。当锗盘直径为875 nm,泵浦光波长为1650 nm时, 所激发的anapole态可以使三次谐波转换效率(THG)提高到0.0001%,比非结构化锗参考膜中的三次谐波转换效率提高了近4个数量级。在他们的另一项工作中[21],利用锗盘的二阶anapole激发进一步提高了THG效率。与一阶anapole态相比,消光截面的谱谷更窄,极大提高了锗盘内电场的局域约束效应,三次谐波的转换效率可以高达0.001%。

利用电介质和金属的耦合,可以强化结构体内的电磁热点,进一步提高THG的转换效率。S. Toshihiko等人[51]提出了一种金属-电介质混合纳米结构,硅盘作为中心核可以激发anapole态,金环作为外壳可以激发等离激元共振,并增强硅盘内的电场,在三次谐波波长440 nm处, THG转换效率可以达到0.007%。利用金属的镜面效应可以强化anapole态的近场增强效果,同时提高三次谐波转换效率。Lei Xu等人[52]提出并用实验证明,在anapole态激发下,与位于绝缘衬底上的电介质纳米硅盘谐振器相比,放在金属衬底上的纳米硅盘可以将三次谐波转换效率提高两个数量级,可以达到0.01%。Yan Yin等人[53]在硅盘的基础上同时利用两个金属构件,在盘上放置金环产生等离激元模式增强电场,在硅盘下放置金膜产生镜面效应,三次谐波转换效率可以高达0.057%。

Anapole态也可以用来增强其他的非线性效应。在文献[54]中,采用785 nm泵浦光激励不同半径的硅纳米盘,可以得到斯托克斯和反斯托克斯拉曼光谱。在拉曼位移为522 cm-1处观察到明显的声子峰。对于半径为190 nm的硅纳米盘,在泵浦波长处支持anapole模式,并有最大的斯托克斯拉曼散射增强,比非结构硅参考膜增强了80倍以上。文献[55]显示硅纳米盘在anapole态可以展示显著的光热非线性效应,产生了具有大调制深度和宽动态范围的可逆非线性散射,在量级为MW/ cm2弱强度入射光照射下,其非线性指数的变化可以高达0.5,比非结构化参考体积硅所能观察到的光热非线性效应增强了3个数量级。 A. V. Panov[56]研究了GaP纳米盘的无序和方形晶格超表面的非线性光学克尔效应。当纳米盘的尺寸接近anapole态时,超表面的有效二阶折射率呈指数增长。接近anapole态时,有效二阶折射率的符号出现反转。方形晶格超表面的有效非线性克尔系数的绝对值高于无序阵列超表面的有效非线性克尔系数。 G. Grinblat等人[57]利用光学非线性晶体GaP盘支持的anapole态,通过在可见光和近红外光谱区域的光学克尔效应和双光子吸收效应,实现了高效快速的全光调制。在anapole态下进行探测,单独的一个GaP纳米盘可以产生高达～40%的差分反射率调制,特征调制时间在14 ～ 66 fs之间。

4.3 纳米激光器

基于高折射率电介质支持的anapole态,可以在电介质纳米结构内部产生局域的能量,增加局域态密度,这对设计高效率的纳米激光器很有好处。最近几年来,基于电介质anapole态的纳米激光器的设计与研究取得了一定进展。J. S. Totero Gongora等人[58]研究了自极化激光器的理论模型,并利用anapole态自身的非辐射特性,设计出了具有独特的光学性质的片上光源纳米激光器。

该激光器基于InGaAs半导体结构,利用anapole态加强了光与纳米器件的耦合,把光耦合进波导通道,在耦合峰值时的耦合强度比经典激光器要高出约一万倍左右,同时,该anapole激光器可以通过anapole态的自发模式锁定来产生超快脉冲(100fs)。A. Tripathi等人[59]用InGaAsP制作了二维劈裂盘超表面,其支持强的局域场以及高Q因子共振,可以用来做窄线宽,低阈值的室温纳米激光器,并通过实验得到证实。在实验中,用波长为980 nm的脉冲激光对样品进行光学泵浦, 当泵浦量高于阈值10 μJ/ cm2时,在1.5 μm的中心波长附近会出现半高宽只有2.2 nm的尖锐激光发射强度峰。

4.4 近场能量传输

文献[60]研究了硅纳米盘中anapole态的相互耦合和相互作用,并结合第一性原理进行模拟和分析,展现了在纳米盘链中anapole态的传递,并发现这种anapole态和能量的传递对于纳米盘链的弯曲以及分叉有很好的鲁棒性,这为开发依赖于非辐射模式的光学集成器件和高鲁棒波导开辟了道路。Tiancheng Huang等人[61]利用劈裂纳米硅盘链,从理论和实验上实现了更有效的能量传输。相比较于非劈裂的硅盘链,空气劈裂间隙可以增强能量局域能力,提高纳米链的能量传递效率,并可以通过对劈裂间隙的调控实现对能量传输的调控,并在实验上对这种能量传输进行了验证。

4.5 其他应用

利用anapole态的远场辐射相消的特性,A. K. Ospanova等人[41]用电介质圆柱体四聚体和放在中心的金属导体棒激发anapole态实现光学隐身。Tianhua Feng和Yi Xu[62]等人利用金核硅壳的结构,用anapole效应用环偶极子辐射压制主导的电偶极子辐射,而突出磁偶极子辐射,可以使结构可以看做一个纯粹的磁偶极子源的存在。Anapole的另一个应用是和其他模式的耦合。Kang Du等人[63]利用电介质-金属结构实现了anapole态和暗等离激元模式的耦合。在硅盘中开槽并放置金纳米条二聚体结构形成成金属腔,在散射谱中出现了两个暗模式,其中一个来自硅盘激发的anapole, 另一个来自金纳米带二聚体的暗等离激元模式,它们的耦合满足强耦合并引起Rabi分裂。Shaoding Liu等人[64]利用硅纳米盘-J-聚体异质结构,可以实现分子激子和anapole模式的耦合。利用硅盘核激发anapole态,周围的J-聚体外壳可以激发分子激子模式。在激子跃迁频率附近会出现散射峰,而anapole模式分离为两个本征模,表现在两个散射峰两侧的两个散射谷。Anapole也可以用来增强吸收率或实现完美吸收。Ren Wang和L. D. Negro[34]通过设计和调整支持的anapole态的电介质盘以及方块结构,实现了宽带的光吸收增强,并可以通过组合不同大小的结构单元,进一步增加带宽和吸收率。在Ran Li等人[65]的工作中,利用硅盘和二氧化硅盘结合,放置在银衬底上,在支持anapole态的情况下,可以得到半高宽为0.48 nm,Q因子为1763的极窄完美吸收光谱。在Mengyue He等人[66]的工作中,通过开槽硅椭圆盘和不同厚度的二氧化硅衬底和银衬底的结合,可以同时实现强的近场增强和窄带完美吸收。Jingyi Tian等人[67]利用相变材料Ge2Sb2Te5(GST)的相变实现了对anapole的动态调控,可以用于具有高消光对比度的多光谱光开关。

5 总结

本文从光学anapole的物理概念和基本理论出发,重点介绍了支持anapole态的物理结构分析,实验观测以及重要的应用进展。对于基本的一阶电anapole, 可以看做笛卡尔电偶极子和环偶极子的干涉相消,表现在明显的远场散射抑制以及强的近场增强效应。本文对磁anapole和高阶anapole也做了一定的介绍。作为无辐射的物理模型,anapole模式可以通过金属结构、电介质结构、金属-电介质混合结构以及一些多聚体结构激发。而对于常规的基于Mie共振的电介质材料支持所支持的anapole态,由于其低损耗特性和强的近场局域能力,已经在纳米光子学许多相关领域如电磁场增强、光捕获、激光、传感、光谱学、超材料和非线性光学中揭示了它的巨大潜力并获得越来越多的应用。Anapole的概念以及纳米粒子中相关的干涉效应,为在纳米尺度有效控制光与物质相互作用提供了具有丰富活力和吸引力的操作平台,为各种功能光子器件的设计和研究提供了指导和参考意义。