多层复杂结构GaAs 基光电阴极的光学性能和量子效率

冯 琤，刘 健，张益军，钱芸生

（1.南京工程学院 信息与通信工程学院，江苏 南京 211167；2.南京理工大学 基础教学与实验中心，江苏 南京 210094；3.南京理工大学 电子工程与光电技术学院，江苏 南京 210094）

1 引言

负电子亲和势GaAs 基光电阴极在微光探测和高能物理等领域表现出优越的性能，并得到了广泛的应用［1-3］。在光电探测和极化电子源的应用中，GaAs 基光电阴极要具有较高的量子效率和良好的稳定性。光电阴极的量子效率很大程度上取决于入射光在阴极体内的吸收情况和光生电子在体内的输运能力。为了提高光电阴极的光电发射性能，研究人员在优化阴极结构方面开展了大量的研究工作［4-8］。其中，较为典型有效的阴极结构有两种：一种是渐变带隙结构，另外一种是分布式布拉格反射（Distributed Bragg Reflection，DBR）结构。

渐变带隙结构是在AlxGa1-xAs 缓冲层引入渐变Al 组分，不同Al 组分的AlxGa1-xAs 材料具有不同的能带结构，使缓冲层的带隙发生变化，从而形成内建电场促进光的吸收和光生电子的输运。同时，渐变的Al 组分还可以减少AlxGa1-xAs 缓冲层和GaAs 发射层之间的界面复合，进一步促进光电发射性能的改善［9］。DBR 结构通过将高低两种折射率的AlxGa1-xAs 材料交替周期性地堆叠在一起，形成法布里-罗珀共振腔，显著提升入射光在光电阴极体内的吸收效率，进而改善光电阴极的发射效率［10］。

与其他结构相比，上述两种典型的多层复杂结构光电阴极的光电发射性能具有明显的优势。对比研究这两种结构光电阴极的光学性能和量子效率，对改善GaAs 基光电阴极的光电发射性能具有重要意义。本文分别利用基于薄膜光学理论得到的矩阵公式和求解一维连续型方程得到的量子效率模型，对渐变带隙和DBR 结构的反射式GaAs 基光电阴极在发射性能上的优势进行了研究，并分析了影响光电发射特性的相关参数，为GaAs 基光电阴极的结构优化设计提供理论指导。

2 实验

为了比较渐变带隙结构和DBR 结构光电阴极的光电发射特性，本文设计了两种结构的光电阴极样品，如图1 所示。两种光电阴极样品的发射层均采用指数掺杂结构，即掺杂浓度由Alx-Ga1-xAs/GaAs 界面向发射表面呈指数型递减，浓度在1×1019～1×1018cm-3之间，发射层总厚度为1 μm。

图1 GaAs 基光电阴极样品结构Fig.1 Structure of GaAs-based photocathode samples

样品1 采用的是渐变带隙结构，AlxGa1-xAs 缓冲层的Al 组分含量由0.9 到0 逐渐递减，在与GaAs 发射层接触处正好变化到与发射层材料相同的GaAs；样品2 采用的是DBR 结构，其Alx-Ga1-xAs 缓冲层由10 对GaAs 层和AlAs 层 交替叠加而成，掺杂浓度均为1×1019cm-3。

采用美国Applied EPI 公司生产的Gen-II 型MBE 设备生长上述样品，设备使用的分子（原子）束是将固态源装在射束箱中靠加热蒸发得到的。生长前先将经过清洁处理的抛光好的2 英寸n 型GaAs（100）衬底送入超高真空的生长室，由加热器先对衬底材料进行620 ℃退火清洁以去除表面氧化物，然后再用离子溅射枪产生氩离子轰击衬底表面，去除退火清洁后残留在衬底表面的部分碳杂质。在衬底上外延生长GaAs 和AlxGa1-xAs 材料，在富砷的条件下，在射束箱中产生的Ga 束、Al 束和As 束在加热的衬底表面先后经过物理和化学吸附生成所需的化合物，生长GaAs 和AlxGa1-xAs 的衬底加热温度分别为580 ℃和600 ℃，III/V 族束流比为1∶30，生长速率为1 μm/h。因为Be 具有蒸汽压低、黏附系数接近于1 的优点，在外延生长过程中p 型掺杂剂采用Be 元素。用SEM 对上述两种GaAs 基样品的横截面图像进行表征，如图2 所示，两种样品不同外延层的界面分割非常明显。对于变组分结构的样品1，AlxGa1-xAs 缓冲层和GaAs 发射层的界面分隔不明显，这与渐变组分结构的设计相符。对于DBR 结构的样品2，基于DBR 的缓冲层由10 对交替的GaAs 和AlAs 层组成。由于生长超薄高Al 组分AlxGa1-xAs 外延层具有较高的技术难度，因此每个子层的厚度可能存在一些偏差。

图2 横截面的SEM 图像Fig.2 Cross-sectional SEM images

通过双光路的PerkinElmer Lambda 950 型分光光度计测量得到两种样品的反射率曲线，如图3 所示。波长小于700 nm 时，两种样品的反射率曲线基本一致，而在700～1 000 nm 内，样品1 的反射率曲线波动较小，在长波区域的平均反射率较低，这是因为渐变带隙结构可以提高入射光在能带阈值处的吸收率。样品2 的反射率曲线振幅提高，在一些波长范围内可以获得较高的反射率，由于共振吸收的影响，在755，808 和880 nm处有明显的反射率极小值。说明在GaAs 发射层和衬底之间引出DBR 结构，可以实现入射光在阴极内部的多次反射从而增强光的吸收。

图3 GaAs 基光电阴极样品的反射率曲线Fig.3 Reflectivity curves of GaAs-based photocathode samples

为了比较两种多层复杂结构光电阴极的光电发射效率，将上述两样品进行清洗净化后，进行（Cs，O）激活，即激活过程中Cs 源保持开启状态。当光电流出现第一个峰值且随后下降至峰值85%时，开启O 源，在光电流出现新的峰值时，关闭O 源，以此循环往复，直至光电流不再上升，并进Cs 收尾。激活结束后，即可原位测量两组光电阴极样品的量子效率曲线，如图4 所示。可以看出，DBR 结构的量子效率曲线特性与渐变带隙结构的截然不同，样品2 的量子效率除了整体高于样品1 之外，还表现出明显的震荡曲线，且曲线波动的峰值位置与反射率曲线的峰值位置相对应，这是因为入射光在这种特殊的光学结构中发生了多次反射产生共振吸收，DBR 结构样品在峰值位置处的量子效率与渐变带隙结构相比可分别提升37.5%，38.9%和47.0%。

图4 Cs/O 激活后测得的GaAs阴极样品的量子效率曲线Fig.4 Measured quantum efficiency curves of GaAs cathode samples after Cs/O activation

3 理论模型

3.1 光学性能

渐变带隙结构和DBR 结构的反射式GaAs基光电阴极均可以看作是一个多层膜系，如图5所示。当入射光照射到光电阴极表面时，光子将依次通过GaAs 发射层和AlxGa1-xAs 缓冲层的各个子层，最后进入衬底层。在计算光学性能时，可以将衬底层作为出射介质。

图5 多层复杂结构GaAs 基光电阴极结构Fig.5 Structure of complicated multi-layer GaAs-based photocathodes

根据薄膜光学矩阵理论［11］，多层结构的特征矩阵为：

3.2 量子效率

对于渐变带隙结构的GaAs 基光电阴极，AlxGa1-xAs 缓冲层具有随厚度变化的Al 组分，一些基本物理参数也会随厚度发生着变化。为了便于计算，将AlxGa1-xAs 缓冲层划分为若干个子层，使每个子层具有固定的Al 组分和物理参数。DBR 结构的缓冲层由高折射率和低折射率交替堆叠的多层组成。因此，梯度带隙结构和DBR结构都可以被视为复杂的多层结构统一推导量子效率模型。

根据光电发射三步模型，光生电子各AlxGa1-xAs 子层的一维连续型方程为：

其中：gi（X）表示AlxGa1-xAs 层的光电子产生函数，对于反射式GaAs 基光电阴极有：

式中：ni（X）是AlxGa1-xAs 层少数载流子浓度（i取值1～n，对应各个AlxGa1-xAs 子层）；τi是缓冲层各子层的少数载流子寿命；I0是入射光强；αhvi是随Al 组 分x变化的各AlxGa1-xAs 层的吸收系数［12］；Rhv（λ）是光电阴极的表面反射率。值得注意的是，以往为了简化计算，反射率通常设定为常数，而实际上反射率会受阴极结构变化的影响，并且是随入射光波长而变化的，因此，这里使用的反射率是通过上述光学性能计算得到的。

为了求解上述一系列一维连续型方程，从而得到输运到AlxGa1-xAs 缓冲层/GaAs 发射层界面的电子浓度，需代入以下边界条件：

当i=1 时，

当i=2，…，n-1 时，

当i=n，

其中Svi表示AlxGa1-xAs 各子层之间的界面复合速率。通过递归计算，得到AlxGa1-xAs 缓冲层/GaAs 发射层界面的电子浓度nbuf=n1（Te）。

在GaAs 发射层，电子主要通过逸出的方式向真空发射电子，电子输运同样遵循一维连续型方程：

其中：Dn0为GaAs 发射层的电子扩散系数，n0（x）是GaAs 发射层的少数载流子（电子）浓度，μ0是GaAs 发射层的电子迁移率［13］。上述连续性方程的边界条件为：

将式（14）和式（15）带入式（13），即可求解出GaAs 发射层发射的电子浓度n0（x），最后代入式（16），即可得到多层复杂结构GaAs 基光电阴极的量子效率。

其中P是表面电子逸出几率［14-15］。

4 仿真与分析

4.1 膜层厚度变化对光学性能和量子效率的影响

在GaAs 基光电阴极中，AlxGa1-xAs 缓冲层和GaAs 发射层的厚度对阴极的光学性能有很大的影响，进而会影响量子效率。为了分析膜层厚度对光学性能和量子效率的影响，分别利用上述推导的光学性能计算公式和量子效率模型进行仿真。

图6 为GaAs 发射层厚度变化对多层复杂结构GaAs 基光电阴极光学性能和量子效率的影响。仿真时，渐变带隙阴极的AlxGa1-xAs 缓冲层厚度为1.15 μm，DBR 结构阴极的AlxGa1-xAs 缓冲层则由10 对厚度为65 nm/50 nm 的GaAs/AlAs 结构组成。由于DBR 结构形成法布里-罗珀共振腔，特定波长的入射光在共振腔内来回反射，因此其反射率和吸收率出现大幅的振荡。随着GaAs 层厚度的增加，两种结构光电阴极反射率曲线的振荡周期和振幅减小，波峰和波谷数量增加，且位置向短波方向移动。对于渐变带隙结构，吸收率表现为随GaAs 厚度的增加而明显增长，而透射率随GaAs 厚度的增加而减小；对于DBR 结构，吸收率整体而言也是随着GaAs 厚度的增加而增长，同时吸收率曲线的波动幅度减小，透射率曲线的波动幅度增大。这说明共振腔导致光的吸收率及其峰值对应波长对GaAs 发射层的厚度十分敏感。在设计生长此类光电阴极时需精确控制膜层厚度。

图6 GaAs 发射层厚度变化对多层复杂结构GaAs 基光电阴极光学性能和量子效率的影响Fig.6 Optical properties and quantum efficiency curves with changing thicknesses of GaAs emission layer in multi-layer GaAs-based photocathodes

两种结构光电阴极的量子效率同样随着发射层的增加而提高，这与光电阴极的吸收率大大相关。当发射层很薄时，只有少部分光子被发射层吸收最终产生光生电子，大部分光子会透过发射层进AlxGa1-xAs缓冲层。而当发射层厚度增加时，发射层会有更加充足的空间吸收光子，可以产生更多电子从而增加量子效率。当然这并不意味着发射层越厚越好，发射层太厚，所有入射光子被发射层全部吸收，缓冲层对发射光电子的贡献逐渐消失［10，16］。由于DBR 结构表现出较强的共振吸收，所以量子效率曲线也存在明显的波峰和波谷，且波峰和波谷的位置与吸收率曲线的基本一致。

图7 表示AlxGa1-xAs 缓冲层厚度变化对多层复杂结构GaAs 基光电阴极光学性能和量子效率的影响。仿真时，GaAs 发射层厚度为1 μm，DBR 结构缓冲层厚度的变化表现为GaAs/AlAs对数的增减。对于两种结构的光电阴极，随着AlxGa1-xAs 缓冲层厚度的增加，在400～920 nm内，反射率和透射率的振荡周期和振幅均略为减小，吸收率值增加。这意味着在发射层厚度足够薄的情况下，可以通过增加AlxGa1-xAs 缓冲层厚度来提高入射光子的吸收能力。从量子效率曲线来看，这种入射光吸收能力的增加并不会带来明显的量子效率提升。对于渐变带隙结构，缓冲层厚度从0.1 μm 增至0.5 μm 时，量子效率仅有较小提升，而当缓冲层厚度增大到1 μm 时，量子效率基本没有变化甚至在一些波段有微弱减小，这说明缓冲层厚度并不是越大越好。因为缓冲层厚度的增加虽然可以增加光子吸收能力，但是另一方面会减小其能带变化产生的内建电场，而内建电场的减小会减弱光生电子向阴极表面的输运［17-18］。DBR 结构的量子效率变化主要反映在量子效率曲线的振幅和振荡周期，这主要归因于其光学性能的变化。

图7 AlxGa1-xAs 缓冲层厚度变化对多层复杂结构GaAs 基光电阴极光学性能和量子效率的影响Fig.7 Optical properties and quantum efficiency curves with changing thicknesses of AlxGa1-xAs buffer layer in multi-layer GaAs-based photocathodes

4.2 Al 组分变化对光学性能和量子效率的影响

AlxGa1-xAs 材料的光学常数包括消光系数和折射率，它们都会随着Al 组分的不同而发生变化。因此，这里讨论AlxGa1-xAs 缓冲层中Al 组分发生变化对多层复杂结构GaAs 基光电阴极光学性能及量子效率的影响。仿真时，对于渐变带隙结构，GaAs 发射层和AlxGa1-xAs 缓冲层的厚度分别为1 μm 和0.5 μm。Al 组分分别选择0.3～0，0.6～0 和1～0 的带隙梯度。如图8 所示，当Al 组分变化范围增大时，光学性能的变化主要反映在曲线的频率和振幅上。吸收率有微弱增强，反射率和透射率曲线波峰和波谷的数量增加，其位置向短波方向移动，振荡周期减小，振幅在更宽的范围内变化。这说明，通过增加AlxGa1-xAs 缓冲层中Al 组分的变化范围，只能略微提高光吸收能力。从量子效率曲线来看，增大Al 组分的变化范围却是可以略微提高量子效率。对于反射式光电阴极，当缓冲层足够厚时，穿过GaAs 发射层的长波光子主要吸收在Al 组分较低的AlxGa1-xAs缓冲层部分，因此Al 比例的变化范围对反射式光电阴极的性能影响较小［19］。对于DBR 结构，Al组分的变化主要体现在GaAs/AlxGa1-xAs 对上。如图8 所示，分别选取GaAs/Al0.3Ga0.7As，GaAs/Al0.6Ga0.4As 和GaAs/AlAs 对的DBR 光电阴极，设GaAs 发射层的厚度为1 μm，DBR 结构由10对GaAs/AlxGa1-xAs 组成，厚度为50 nm/65 nm。结果表明，当GaAs/AlxGa1-xAs 对中Al 组分较高时，反射率、吸收率和透射率曲线的振幅增加。由于Al 含量较高的AlxGa1-xAs 材料具有较低的折射率，这意味着DBR 结构中较高的折射率差实际上可以导致更高的反射峰和吸收峰，获得更好的吸收能力［20］，所以Al 含量较高的DBR 结构光电阴极其量子效率曲线振幅增加。

图8 Al 组分变化对多层复杂结构GaAs 基光电阴极光学性能和量子效率的影响Fig.8 Optical properties and quantum efficiency curves with changing Al proportions in multi-layer GaAs-based photocathodes

5 拟合

在以往的量子效率模型中，通常将光学性能参量（反射率）设定为常数以简化计算［14］。这里利用传统量子效率模型（未考虑光学性能参量变化）和本文量子效率模型对实验量子效率曲线进行拟合，拟合结果如图9 所示。对于多层复杂结构的GaAs 基光电阴极，其光学性能参量随着阴极结构和入射光波长的变化会有明显不同，传统的量子效率模型已不再适用。新的量子效率模型可以更好地拟合实验量子效率曲线，验证了该模型的适用性和合理性。

图9 量子效率拟合曲线Fig.9 Fitted curves of quantum efficiency

6 结论

本文利用基于薄膜光学理论推导的适用于多层复杂结构反射式GaAs 基光电阴极的光学性能计算公式和代入反射率曲线的光电阴极量子效率模型，分别比较和分析了发射层和缓冲层厚度变化以及Al 组分变化对分别具有渐变带隙和DBR 结构的GaAs 基光电阴极的光学性能和量子效率的影响。通过实验比较了两种结构阴极的光电发射特性，结果表明，DBR 结构样品的发射效率与渐变带隙结构相比具有明显优势，尤其是在755，808 和880 nm 处有更高的发射效率峰值，分别提升了37.5%，38.9%和47.0%，同时，通过量子效率曲线的拟合验证了模型的合理性。由于渐变带隙结构和DBR 结构在改善光电发射性能方面的机理不同，所以光学性能和量子效率曲线表现出不同的特征，但是它们随膜层厚度和AlxGa1-xAs 层Al 组分变化的整体趋势类似。多层复杂结构GaAs 基光电阴极的发射性能对于GaAs 发射层厚度的变化非常敏感，增大发射层厚度有利于整体提高发射效率，对于DBR 结构来说，GaAs 发射层厚度还会影响光吸收率的峰值对应波长。适当增加AlxGa1-xAs 缓冲层厚度的变化也可以提升GaAs 光电阴极的发射性能，但对于渐变带隙结构还需考虑内建电场的影响因素，因此缓冲层厚度一般设计为0.5 μm。对于AlxGa1-xAs 缓冲层的Al 组分含量，在实际应用中，应当尽量选择较大的Al 组分变化范围。多层复杂结构GaAs 基光电阴极的光学性能和量子效率的仿真和比较，对提高GaAs 基光电阴极的光电发射性能具有重要的指导意义。